专利名称：一种制备SiC-AlN固溶体陶瓷粉末的方法
技术领域：
本发明属于非氧化物陶瓷粉末制备技术领域，特别是提供了一种制备SiC-AlN 固溶体陶瓷亚微米粉末的方法。
背景技术：
SiC-AlN固溶体陶瓷材料是一种新型复相陶瓷。因其具有较好的力学性能、抗氧化性、高温强度等受到了人们的广泛关注。20世纪90年代以来，对SiC-AlN复相陶瓷的研究集中在陶瓷烧结工艺、陶瓷抗氧化性等方面。由于热压或热等静压设备昂贵，工艺复杂，成本高，近年来，人们对该复相陶瓷的研究逐渐转向了常压(无压)烧结。目前，无压烧结SiC-AlN复相陶瓷的研究主要是考察烧结助剂种类及含量、烧结温度和时间、烧结气氛以及是否埋粉，等等；很少关注复合陶瓷粉体的形态、分布情况及成形性能。高性能的产品取决于高质量的粉末原料，要制备性能优异的SiC-AlN固溶体陶瓷材料，首先需要制备出高纯度、细粒度、烧结性能良好的SiC和AlN 均勻混合粉末。SiC-AlN复相陶瓷的固溶反应及低温烧结与AlN和SiC的均勻分布直接相关，目前几乎所有研究的复合粉体原料均采用“机械共混+干燥破碎”的方式制备，不但难以保证AlN和SiC的成分均勻分布，而且还由于长时间球磨导致AlN的水解反应而改变原料化学成分。因此，该方法有待进一步改善。
发明内容
本发明目的在于提供一种制备SiC-AlN固溶体陶瓷粉末的新方法，解决传统采用机械共混和干燥破碎的混料方式引起的前驱物成分不均勻、烧结温度高、反应时间长、制备成本高等问题。一种制备SiC-AlN固溶体陶瓷粉末的方法，其特征在于通过改善原料混合方法， 使粒度更小的亚微粒子直接接触反应，提高前驱物的反应活性，有利于在较低温度条件下制备出高纯度、细粒度、均勻性及反应活性好的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。本发明是通过以下步骤实现的
1.原料及配比所采用的铝源为硝酸铝；硅源为硅溶胶；碳源为葡萄糖；添加剂为尿素，硝酸，聚丙烯酰胺。铝源和硅源按照摩尔比Si =Al = 1 :(0. 2 5)的配比；铝源、硅源和碳源按照摩尔比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5价的氮元素与-3价的氮元素按照摩尔比N+5 :N_3 = 1 :(0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺与硅溶胶按照质量比(0. 5 2) :1 的配比。2.前驱物的制备将各种原料溶解于水溶液中，混合均勻后，将混合溶液在150 600°C温度下加热，溶液发生反应后得到前驱物。3.前驱物的碳热还原反应将步骤2得到的前驱物先在1300 1600°C的流动氩气气氛中碳热还原2 10h，氩气流量为0. 5 21/min。然后将通氩气煅烧产物在1800 2000°C的流动氮气气氛中碳热还原0. 5 10h，氮气流量为1 101/min。
4.除碳和压坯将步骤3得到的还原产物首先在空气中于650°C除碳2h，得到 SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。本发明的优点在于
1.前驱物中铝源、硅源和碳源粒度细小、混合均勻，反应活性好，能提高反应速率，降低碳热还原反应温度，得到的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末反应活性好，能大大降低烧结温度。2.原材料来源广泛，价格低廉，生产成本低，制备的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末性能稳定，生产工艺简单，可实现大批量生产。
具体实施例方式实施例1:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺8g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1400°C、 氩气流量为11/min的条件下反应5h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1800°C、氮气流量为51/min的条件下反应10h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例2:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. 05mol，硅溶胶0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺10g。 将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于400°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后， 在1500°C、氩气流量为21/min的条件下反应4h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在 1400°C、氮气流量为51/min的条件下反应5h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C 的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例3:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 05mol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺5g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1400°C、 氩气流量为0. 51/min的条件下反应8h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1800°C、氮气流量为41/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例4:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. 05mol，硅溶胶0. 15mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺16g。 将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于200°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后， 在1600°C、氩气流量为31/min的条件下反应2h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在 1900°C、氮气流量为0. 51/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在 650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例5:称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. Imol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺8g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于250°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1500°C、 氩气流量为11/min的条件下反应证，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1950°C、氮气流量为31/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳池，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例6:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于200°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1300°C、 氩气流量为1. 51/min的条件下反应10h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1900°C、 氮气流量为51/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳池，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例7:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. 05mol，硅溶胶0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g，硝酸0. Imol0将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于500°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1600°C、氩气流量为11/min的条件下反应4h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1800°C、氮气流量为21/min的条件下反应他，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在 650°C的空气中除碳池，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例8:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 025mol，尿素0. 6mol，聚丙烯酰胺3g。 将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在 1400°C、氩气流量为0. 51/min的条件下反应5h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在 1850°C、氮气流量为21/min的条件下反应证，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C 的空气中除碳池，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例9:
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. 05mol，硅溶胶0. 2mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺16g。 将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于150°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后， 在1400°C、氩气流量为31/min的条件下反应他，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在 2000°C、氮气流量为0. 51/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在 650°C的空气中除碳池，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例10
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于400°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1600°C、 氩气流量为11/min的条件下反应4h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1900°C、氮气流量为51/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例11
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 05mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1400°C、 氩气流量为31/min的条件下反应8h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1950°C、氮气流量为0. 51/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例12
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1500°C、 氩气流量为31/min的条件下反应5h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1800°C、氮气流量为0. 51/min的条件下反应8h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例13
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 03mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于300°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1500°C、 氩气流量为31/min的条件下反应4h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在2000°C、氮气流量为21/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。实施例14
称取葡萄糖0. 2mol，硝酸铝0. Imol，硅溶胶0. 02mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺2g。将上述各种水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。将混合溶液置于350°C的可控温电炉上加热，溶液在经历挥发、浓缩、冒泡等一系列过程后得到前驱物。将前驱物粉碎后，在1400°C、 氩气流量为11/min的条件下反应10h，得到通氩煅烧产物。将通氩煅烧产物在1900°C、氮气流量为81/min的条件下反应4h，得到通氮煅烧产物。将通氮煅烧产物在650°C的空气中除碳2h，得到SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末。
权利要求
1. 一种制备SiC-AlN固溶体陶瓷粉末的方法，其特征在于通过改善原料混合方法， 使粒度更小的亚微粒子直接接触反应，提高前驱物的反应活性，有利于在较低温度条件下制备出高纯度、细粒度、均勻性及反应活性好的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末；具体工艺为a.原料及配比所采用的铝源为硝酸铝；硅源为硅溶胶；碳源为葡萄糖；添加剂为尿素，聚丙烯酰胺，硝酸；铝源和硅源按照摩尔比Si =Al = 1 (0. 2 5)的配比；铝源、硅源和碳源按照摩尔比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5价的氮元素与-3价的氮元素按照摩尔比N+5 :N_3 = 1 (0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺与硅溶胶按照质量比(0. 5^2)1的配比；b.前驱物的制备将各种原料溶于水中得到混合溶液，将混合溶液在150 600°C温度下加热，溶液发生反应后得到前驱物；c.前驱物的碳热还原反应将步骤b得到的前驱物先在1300 1600°C的流动氩气气氛中碳热还原2 10h，氩气流量为0. 5 21/min ；然后将通氩气煅烧产物在1800 2000°C的流动氮气气氛中碳热还原0. 5 10h，氮气流量为1 101/min ；d.除碳将步骤c得到的碳热还原产物在650°C的温度下氧化除碳池，得到SiC-AlN 固溶体陶瓷亚微米粉末。
全文摘要
一种制备SiC-AlN固溶体陶瓷粉末的方法，属于陶瓷粉末制备领域。通过改善原料混合方法，使粒度更小的亚微粒子直接接触反应，提高前驱物的反应活性，有利于在较低温度条件下制备出高纯度、细粒度、均匀性及反应活性好的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末；铝源为硝酸铝；硅源为硅溶胶；碳源为葡萄糖；添加剂为尿素，聚丙烯酰胺，硝酸。铝源和硅源摩尔比Si∶Al＝1∶(0.2～5)；铝源、硅源和碳源摩尔比(Al+Si)∶C＝1∶(5～16)；+5价的氮元素与–3价的氮元素摩尔比N+5∶N-3＝1∶(0.1～10)；聚丙烯酰胺与硅溶胶质量比(0.5～2)∶1。本发明原材料来源广泛，价格低廉，生产成本低，制备的SiC-AlN固溶体陶瓷亚微米粉末性能稳定，生产工艺简单，可实现大批量生产。
文档编号C04B35/626GK102515767SQ20111038974
公开日2012年6月27日 申请日期2011年11月30日 优先权日2011年11月30日
发明者储爱民, 曲选辉, 秦明礼, 贾宝瑞, 鲁慧峰 申请人:北京科技大学