纤维增强复合树脂组合物以及粘合剂和密封剂的制作方法

文档序号:3694709阅读:209来源:国知局

专利名称::纤维增强复合树脂组合物以及粘合剂和密封剂的制作方法
技术领域
:本发明涉及作为密封剂、粘合剂或填充剂使用的纤维增强复合树脂组合物,详细而言,涉及含有纤维直径比可见光的波长还细的纤维,高透明性的密封剂、粘合剂或填充剂用纤维增强复合树脂组合物。本发明还涉及使用该纤维增强复合树脂组合物而形成的粘合剂和密封剂。
背景技术
:对于作为密封剂、粘合剂、填充剂而使用的树脂组合物,由于其用途,作为固化物的特性,有时要求高度的透明性、和低热膨胀性、高强度、轻质性、高导热性等。例如,对于LED的密封材料,要求使来自荧光体的发光高度地透过的透明性,而且为了确保对于使用环境的尺寸稳定性、耐久性和制品的轻质化,要求热膨胀系数小、高强度和轻质。而且,随着近年来在电子设备领域的高性能化、高功能化、紧凑化,在各种设备内部产生的热日趋增大,为了使热高效地放散,也希望导热性优异。这不限于密封剂,对于在这些领域中使用的粘合剂、填充剂也一样。目前为止,例如,在LED的密封剂等中,一般使用透明性高的环氧树脂,但只釆用树脂,不能达到近年来的低热膨胀性、高强度、高导热性的要求水平。为了改善树脂的热膨胀率、强度、导热率,可考虑配混补强用的填料等,但此时透明性受到大幅损害,另外,因为填料的材质,也产生重量增大这样的不利情况。另外,作为工业用途,价格便宜受到重视,但由于所使用的填料,有时材料成本也激增。另一方面,由于近年来对于环境保全意识的提高,对于全部的工业制品,希望开发废弃处理、再利用容易,对环境友好的制品。应予说明,本申请人在先提出了一种纤维增强复合材料的方案,其特征在于,作为不受温度条件和波长等的影响,长期维持高的透明性,并且通过纤维和基体材料的复合化而赋予了各种功能性的纤维增强复合材料,含有平均纤维直径为4~200nm的纤维和基体材料,50pm厚换算下的波长400~700nm的光线透过率为60%以上(特开2005-60680号公报)。但是,对于该特开2005-60680号公报的纤维增强复合材料,没有考虑作为密封剂、粘合剂或填充剂的用途。另外,该纤维增强复合材料的面内方向(板面方向)的导热率显示例如1W/m.K这样高的导热性,但对于与其正交的方向,导热性未弄清。专利文献l:特开2005-60680号/〉报
发明内容本发明的目的在于提供作为密封剂、粘合剂或填充剂而使用的纤维增强复合树脂组合物和使用该纤维增强复合树脂组合物而成的粘合剂以及密封剂,上述纤维增强复合树脂组合物具有高度的透明性,而且可充分满足近年来的低热膨胀性、高强度、轻质性、高导热性的要求水平,特别是各向同性的高导热性。本发明的目的还在于提供轻质、对环境友好的密封剂、粘合剂或填充剂用纤维增强复合树脂组合物、和使用该纤维增强复合树脂组合物而成的粘合剂以及密封剂。本发明(项1)的纤维增强复合树脂组合物,是作为密封剂、粘合剂或填充剂而使用的含有纤维和基体树脂的液态前体的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于该纤维为平均纤维直径为4-200nm的纤维,使该组合物固化成板状而成的固化物在50lim厚换算下的波长400~700nm的总光线透过率为70%以上,该固化物的厚度方向的导热率以及板面方向的导热率均为0.4W/m.K以上,该纤维在该组合物内无规地取向。应予说明,在本发明中,所谓基体树脂的液态前体,是指通过固化而形成基体树脂的液态物。另外,所谓在该组合物内无规地取向是指没有将该纤维并齐而在该组合物内分散的状态。项2的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项1中,该纤维为纤维素纤维。项3的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项2中,该纤维素纤维为细菌纤维素。项4的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项2中,该纤维素纤维为从植物纤维分离的纤维素纤维。项5的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项3或4中,该纤维素纤维通过将微原纤维化纤维素纤维进一步进行磨碎处理而成o项6的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项1~5的任一项中,该纤维的含有率为10重量%以上。项7的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,在项1~5的任一项中,该基体树脂为选自丙烯酸类树脂、曱基丙烯酸类树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、酚醛树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂、邻苯二曱酸二烯丙酯树脂、有机硅树脂、以及热固化型聚酰亚胺树脂中的1种或2种以上。本发明(项8)的粘合剂,其特征在于,使用这样的本发明的纤维增强复合树脂组合物而成。本发明(项9)的密封剂,其特征在于,4吏用这样的本发明的纤维增强复合树脂组合物而成。本发明的纤维增强复合树脂组合物,使用了具有比可见光的波长(380~800nm)小的平均纤维直径的纤维,因此在其固化物中,可见光在基体树脂和纤维的界面基本上不折射。因此,本发明的纤维增强复合树脂组合物的固化物在全部可见光波长范围中具有高透明性。另外,本发明的纤维增强复合树脂组合物,通过使纤维在组合物内无规取向地配混,能够得到线热膨胀系数小且各向同性的固化物,因此因气氛温度而导致的应变、变形、形状精度降低难以成为问题。而且,通过选定纤维材料,可形成轻质、便宜的树脂组合物。而且,通过使纤维在组合物内无规地取向,能够形成在固化成板状时不仅该固化物的板面方向(以下称为"面内方向"),而且对于厚度方向(以下称为"面厚方向"),导热率也为0.4W/m.K以上的各向同性的,即导热性没有各向异性的高导热性的材料,由此可提供放热性高的密封剂、粘合剂或填充剂。这样,具有高透明性和各向同性的高导热性的本发明的纤维增强复合树脂组合物的工业有用性非常大。即,例如,作为导热率高的材料而已知的无机玻璃,如后述的参考例1(参照表l)所示,在面内方向、面厚方向都显示出1W/m.K左右的高导热率,但在轻质性、机械脆性方面存在问题。另外,对于作为高透明树脂而通用的环氧树脂,如后述的比较例1(参照表l)所示,在面内方向、面厚方向都只显示出0.2W/mK左右的导热率。在向该环氧树脂中配混高导热性的陶资填料等的情况下,虽然导热率提高,但透明性被完全损害。对此,根据本发明,能够提供高度透明、并且显示各向同性的高导热性以及低膨胀特性的轻质的密封剂、粘合剂或填充剂。因此,这样的本发明的纤维增强复合树脂组合物,特别是在近年因大电流而引起的热的发生量增加,要求高放热性的汽车用集成型LED照明系统、功率元件的密封剂、填充剂等的用途中有用。另外,含有生物分解性的纤维素纤维作为纤维的本发明的纤维增强复合树脂组合物轻质,并且废弃时可根据基体树脂的处理法进行处理,在废弃处理乃至循环利用方面有利。是表示导热率的测定用试样的内部透视斜视图。符号说明1导热率的测定用试样具体实施例方式以下详细说明本发明的纤维增强复合树脂组合物以及粘合剂和密封剂的实施方式。本发明的纤维增强复合树脂组合物,是可作为密封剂、粘合剂或填充剂使用的忏维增强复合树脂组合物,是含有平均纤维直径为4~200nm的纤维、和基体树脂的液态前体,其固化物显示规定的总光线透过率的高透明性的组合物。本发明中使用的平均纤维直径为4~200nm的纤维,其可以由没有并齐,并且充分隔离以使基体树脂的液态前体进入其相互间而存在的单纤维形成。此时平均纤维直径为单纤维的平均直径。另外,本发明所涉及的纤维,也可以是多(可以为大量)根的单纤维集合成束状而构成1根线条,此时,平均纤维直径定义为1根线条的直径的平均值。后述的细菌纤维素由后者的线条形成。在本发明中,如果使用的纤维的平均纤维直径超过200nm,接近可见光的波长,在其固化物中,在与基体树脂的界面容易发生可见光的折射,透明性降低,因此将本发明中使用的纤维的平均纤维直径的上限设定为200nm。平均纤维直径不到4nm的纤维难以制造,例如适合作为纤维的后述的细菌纤维素的单纤维直径为4nm左右,因此将本发明中使用的纤维的平均纤维直径的下限设定为4nm。本发明中使用的纤维的平均纤维直径,优选为4~100nm,更优选为460nm。应予说明,本发明中使用的纤维,如果平均纤维直径在4~200nm的范围内,也可在纤维中含有4-200nm的范围外的纤维直径的纤维,但其比例优选为30重量%以下,优选全部纤维的纤维直径为200nm以下,特别优选为100nm以下,尤其优选为60nm以下。应予说明,对于纤维的长度,并无特别限定,但优选平均长度为100nm以上。如果纤维的平均长度比lOOnm短,补强效果低,得到的固化物的强度有可能变得不充分。应予说明,纤维中也可以含有纤维长度不到100nm的纤维,但其比例优选为30重量%以下。在本发明中,如果使用纤维素纤维作为纤维,能够提供轻质、对环境友好的纤维增强复合树脂组合物,因此优选。所谓纤维素纤维,是指构成植物细胞壁的基本骨架等的纤维素的微原纤维或者其的构成纤维,通常是纤维直径为4mn左右的单元纤维的集合体。该纤维素纤维含有40%以上的结晶结构时,在得到高强度和低热膨胀方面优选。在本发明中,使用的纤维素纤维,可以是从植物分离的纤维素纤维,另外,也可以使用由细菌产生的细菌纤维素。作为细菌纤维素,适合于对来自细菌的产生物进行碱处理,将溶解除去细菌而得到的物质不进行离解处理而使用。以下对于细菌纤维素以及从植物纤维分离的纤维素纤维进行说明,但在本发明中,可单独使用以下的纤维的1种,也可以并用2种以上。〈细菌纤维素(以下有时简记为"BC")〉在地球上能生产纤维素的生物,植物界自不必说,在动物界分布在海鞘类,在原生生物界分布在各种藻类、卵菌类、粘菌类等,另外在原核生物界分布在蓝藻以及醋酸菌、土壤细菌的一部分中。目前在菌界(真菌类)没有确认纤维素生产能力。其中作为醋酸菌,可例举醋杆菌(Acetobacter)属等,更具体而言,可例举醋化醋杆菌(Acetobacteraceti)、醋杆菌亚种(Acetobactersubsp.)、木醋杆菌(acetobacterxylinum)等,但并不限于这些。通过培养这样的细菌,可由细菌生产纤维素。得到的产生物含有细菌和由该细菌产生且与该细菌相关连的纤维素纤维(细菌纤维素),因此从培养基中取出该产生物,将其进行水洗、或者碱处理等除去细菌,由此可得到不含有细菌的含水细菌纤维素。作为培养基,可例举琼脂状的固体培养基或液体培养基(培养液),作为培养液,可例举例如含有椰子汁(总氮分0.7重量%,脂质28重量%)7重量%、蔗糖8重量%,用醋酸调节pH至3.0的培养液,或者形成葡萄糖2重量%、细菌用酵母抽提物0.5重量%、细菌用蛋白胨0.5重量%、磷酸氢二钠0.27重量%、柠檬酸0.115重量%、硫酸镁7水合物0.1重量%,用盐酸调节pH为5.0的水溶液(SH培养基)等。作为培养方法,可例举静置培养、振动培养、搅拌培养等。例如作为静置培养,向椰子汁培养液中植菌木醋杆菌FF-88等醋酸菌,例如如果是FF-88,在30C下进行5天的静置培养,得到一次培养液。除去得到的一次培养液中的凝胶分后,将液体部分以5重量%的比例加入到与上述同样的培养液中,30匸下静置培养IO天,得到二次培养液。该二次培养液中含有约1重量%的纤维素纤维。另外,作为其他的培养方法,可例举使用形成葡萄糖2重量%、细菌用酵母抽提物0.5重量%、细菌用蛋白胨0.5重量%、磷酸氢二钠0.27重量%、杼檬酸0.115重量%、硫酸镁7水合物0.1重量%,用盐酸调节pH为5.0的水溶液(SH培养液)作为培养液的方法。此时,向冷冻干燥保存状态的醋酸菌的菌株中加入SH培养液,静置培养1周(25~30匸)。在培养液表面生成细菌纤维素,但其中选择厚度比较厚的细菌纤维素,分取少量该株的培养液加入到新的培养液中。然后,将该培养液放入大型培养器中,在25301C下进行730天的静置培养。这样,通过反复进行"将已有的培养液的一部分加入到新的培养液中,进行约7~30天的静置培养"而得到细菌纤维素。在产生了菌难以制作纤维素等的不利的情况下,进行以下的步骤。即,在向培养液中加入琼脂而作成的琼脂培养基上,少量撒播菌培养中的培养液,放置大约1周,作成菌落。观察每个菌落,从琼脂培养基中取出较好地制作纤维素的菌落,投入到新的培养液中,进行培养。从培养液中取出这样生产出的细菌纤维素,除去细菌纤维素中残存的细菌。作为其方法,可例举水洗或碱处理等。作为用于溶解除去细菌的碱处理,可例举将从培养液中取出的细菌纤维素注加到0.Ol-IO重量%左右的碱水溶液中l小时以上的方法。而且在进行了碱处理的情况下,从碱处理液中取出细菌纤维素,充分水洗,除去碱处理液。然后,对这样得到的含水细菌纤维素(通常为含水率95~99重量%的细菌纤维素)进行粉碎磨碎处理,使纤维分散,得到纤维素纤维。更具体而言,将含水细菌纤维素切断成约5mm四方程度,用混合机等将粉碎了的纤维素纤维形成0.1~3重量%左右的水悬浮液,再用研磨机等反复进行磨碎乃至熔碎处理,得到平均纤维直径为4~200nm左右的纳米级的细菌纤维素纤维(以下简记为"NBC")。然后,通过将该水悬浮液中的水分置换成作为液态前体的树脂原料单体等,得到纤维增强复合树脂组合物。作为将该水悬浮液中的水分置换成树脂原料单体等的方法,可例举反复注入排出乙醇等与水具有相容性的介质液,从纤维素纤维的周边除去水分后,使树脂原料单体等的液态前体含浸的方法等。应予说明,使用这样的介质液将水分置换成液态前体的方法,在后述的"使用了介质液的含浸方法"项中进行详述。另外,也可采取以下的方法一边机械搅拌该水悬浮液,一边分阶段地注入与水具有相容性的介质液和液态前体,在减压下优先地使水分和介质液挥发而排出,进行水分和液态前体置换的方法。应予说明,此时介质液可适当地使用,有时也不使用。此外,作为将上述的水悬浮液中的水分置换成作为液态前体的树脂原料单体等的其他方法,可例举冷冻干燥上述水悬浮液而得到纤维素纤维的集合体,使液态前体含浸其中的方法。通过这些方法,能够容易地在抑制纤维间的凝聚的状态下得到该纤维无规地取向的纤维增强复合树脂组合物。应予说明,这些方法为例示,在本发明的纤维增强复合树脂组合物的制造中,适合于使水悬浮液中的水分和液态前体置换的方法,并不限于这些。上述磨碎乃至熔碎处理,例如可使用栗田机械制作所制研磨机"匕。-7774》;、》"等进行。该研磨机为通过在原料通过上下2片研磨机的间隙时产生的冲击、离心力、剪切力,将原料粉碎成超微粒子的石磨式粉碎机,能够同时进行剪切、磨碎、微粒化、分散、乳化、原纤化。另外,磨碎乃至熔碎处理,也可使用增幸产业(林)制超微粒磨碎机"七I^》f"'4匕。夕一"进行。七k》f<匕。夕一是可以进行感觉超过单纯粉碎范围的熔融程度的超微粒化的磨碎机。七k》^4匕°夕一通过可自由调整间隔的上下2片的无气孔磨石而构成的石磨形式的超微粒磨碎机,上部磨石固定,下部磨石高速旋转。投入到进料斗的原料由于离心力而被送入到上下磨石的间隙,通过在此产生的强大的压缩、剪切、滚动摩擦力等,将原料逐渐磨碎、超微粒化。〈从植物纤维分离的纤维素纤维〉在本发明中,作为纤维,除了上述的细菌纤维素以外,也可使用对海草、海鞘的被嚢、植物细胞壁等实施了打浆粉碎等的处理、高温高压水蒸汽处理、使用了磷酸盐等的处理等而形成的纤维素纤维。此时,上述打浆.粉碎等的处理,为对除去了木质素等的植物细胞壁、海草、海鞘的被囊直接施加力,进行打浆、粉碎而使纤维分散,得到纤维素纤维的处理方法。更具体而言,如后述的实施例所示,将用高压均化器对纸浆等处理,微原纤维化到平均纤维直径0.1~10|im左右的微原纤维化纤维素纤维(以下简记为"MFC")形成0,1~3重量%左右的水悬浮液,进而用研磨机等反复进行磨碎乃至熔碎处理,可得到平均纤维直径为10-100nm左右的纳米级的MFC(以下简记为"NanoMFC")。将该NanoMFC制成0.01~1重量%左右的水悬浮液后,通过用作为液态前体的树脂原料单体等对水分进行置换,得到纤维增强复合树脂组合物。对于该置换方法,与关于细菌纤维素纤维的上述内容相同。上述磨碎乃至熔碎处理,例如可使用上述的栗田机械制作所制研磨机"匕。-7774^$》"等进行。另外,上述高温高压水蒸汽处理,为如下的处理法通过将除去了木质素等的植物细胞壁、海草、海鞘的被嚢暴露于高温高压水蒸汽而使纤维分散,得到纤维素纤维。另外,所谓使用了磷酸盐等的处理,是通过对海草、海鞘的被嚢、ii植物细胞壁等的表面进行磷酸酯化,减弱纤维素纤维间的结合力,然后通过进行精炼机处理,使纤维分散,得到纤维素纤维的处理法。例如,将除去了木质素等的植物细胞壁、海草、海鞘的被囊浸渍于含有50重量%的尿素和32重量%的磷酸的溶液中,在60"下将溶液充分地渗透到纤维素纤维间后,在180X:下进行加热而促进磷酸化。将其水洗后,在3重量%的盐酸水溶液中,在60C下进行2小时水解处理,再次进行水洗。其后,在3重量%的碳酸钠水溶液中,通过室温下处理20分钟左右,使磷酸化完成。然后通过用精炼机对该处理物进行分丝,得到纤维素纤维。应予说明,这些纤维素纤维,可混合2种以上由不同的植物等得到纤维素纤维,或者实施了不同处理的纤维素纤维而使用。这样得到的含水NanoMFC,通常为在平均纤维直径为IOO認左右的单纤维的亚网状结构(不采取上述的细菌纤维素那样的完全(整齐)的网状结构,但局部形成网状的结构)的纤维集合体中含浸水的状态。应予说明,作为用于制造NanoMFC的原料,除了纸浆外,可使用棉花(例如脱脂棉、棉籽绒),用各种方法对纸浆进行精制而成的物质,例如k7f7夕'社制"^:/七^"(注册商标)、旭化成少;、力》乂社制"七才,义"(注册商标)、旭化成少《力^乂社制"Avicel"(注册商标),对棉花进行精制而成的物质,例如铜氨法再生纤维素(铜铵纤维素(軒工,,))等。〈纤维的改性〉本发明中使用的纤维,也可以是对上述的纤维素纤维进行化学改性和/或物理改性而提高了功能性的纤维。此处,所谓化学改性,可例举通过乙酰化、氰乙基化、缩醛化、醚化、异氰酸酯化等而加成官能团,通过化学反应或溶胶凝胶法使硅酸酯(盐)、钛酸酯(盐)等无机物复合化或被覆化等。作为化学改性的方法,可例举例如将BC片材或NanoMFC片材浸渍于乙酸酐中并进行加热的方法,通过乙酰化,可不使光线透过率降低,实现吸水性降低、耐热性的提高。另外,作为物理改性,可例举通过真空蒸镀、离子镀、溅射等物理蒸镀法(PVD法)、化学蒸镀法(CVD法)、非电解镀、电解镀等镀敷法等使金属或陶瓷原料进行表面被覆。〈組合物中的纤维的含有率〉在本发明中,纤维增强复合树脂组合物中的纤维的含有率优选为7重量%以上,特别优选为10重量%以上,特别优选为75重量%以下。如果纤维增强复合树脂组合物中的纤维的含有率太少,纤维素纤维等的纤维产生的固化物的导热率提高、弯曲强度提高、弯曲弹性模量提高、线热膨胀系数降低的效果有变得不充分的倾向,如果太多,基体树脂产生的纤维间的粘合、或纤维的空间的填充变得不充分,强度、透明性、固化时的表面的平坦性有可能降低,特别是在密封剂、粘合剂或填充剂用途中重要的由基体树脂产生的粘合性、填充性等受到损害。本发明的纤维增强复合树脂组合物,含有通过固化而形成基体树脂的基体树脂的液态前体。对于该基体树脂的液态前体,后面进行描迷,但对于基体树脂的液态前体固化形成的基体树脂,说明如下。基体树脂,是作为本发明的纤维增强复合树脂组合物固化而形成的固化物的母材的材料,只要能够满足本发明所必需的光透过特性,并且满足作为密封剂、粘合剂或填充剂用途的特性,并无特别限制,可单独使用各种树脂材料的1种,或者混合2种以上使用。以下例示适合于本发明的基体树脂,但在本发明中使用的基体树脂不受以下树脂的任何限制。作为天然树脂材料,可例举再生纤维素类高分子,例如玻璃纸、三乙酰基纤维素等。作为合成树脂材料,可例举乙烯基类树脂、缩聚类树脂、加聚类树脂、加成缩合类树脂、开环聚合类树脂等。作为上述乙烯基类树脂,可例举聚烯烃、氯乙烯类树脂、醋酸乙烯酯类树脂、氟树脂、(甲基)丙烯酸类树脂等通用树脂,通过乙烯基聚合而得到的工程塑料、特种工程塑料等。这些在各树脂内,也可是构成的各单体的均聚物或共聚物。作为上述聚烯烃,可例举乙烯、丙烯、苯乙烯、丁二烯、丁烯、异戊二烯、氯丁二烯、异丁烯、异戊二烯等的均聚物或共聚物,或者具有降冰片烯骨架的环状聚烯烃等。作为上述氯乙烯类树脂,可例举氯乙烯、1,1-二氯乙烯等的均聚物或共聚物o作为上述醋酸乙烯酯类树脂,可例举作为醋酸乙烯酯的均聚物的聚醋酸乙烯酯、作为聚醋酸乙烯酯的水解物的聚乙烯醇、使醋酸乙烯酯和甲醛或正丁醛反应而成的聚乙烯醇缩醛、使聚乙烯醇、丁醛等反应而形成的聚乙烯醇缩丁醛等。作为上述氟树脂,可例举四氯乙烯、六氟丙烯、氯化三氟乙烯、1,l-二氟乙烯、氟乙烯、全氟烷基乙烯基醚等的均聚物或共聚物。作为上述(甲基)丙烯酸类树脂,可例举(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯腈、(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酰胺类等的均聚物或共聚物。应予说明,本说明书中,"(甲基)丙烯酸类"是指"丙烯酸类和/或甲基丙烯酸类"。此处,作为(甲基)丙烯酸,可例举丙烯酸或甲基丙烯酸。另外,作为(甲基)丙烯腈,可例举丙烯腈或甲基丙烯腈。作为(甲基)丙烯酸酯,可例举(甲基)丙烯酸烷基酯、具有环烷基的(曱基)丙烯酸类单体、(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯等。作为(甲基)丙烯酸烷基酯,可例举(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(曱基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸节酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸羟基乙酯等。作为具有环烷基的(甲基)丙烯酸类单体,可例举(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯等。作为(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯,可例举(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(曱基)丙烯酸2-丁氧基乙酯等。作为(曱基)丙烯酰胺类,可例举(甲基)丙烯酰胺、N-曱基(甲基)丙烯酰胺、N-乙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(曱基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺、N-异丙基(甲基)丙烯酰胺、N-叔辛基(曱基)丙烯酰胺等N取代(甲基)丙烯酰胺等。作为上述缩聚类树脂,可例举酰胺类树脂、聚碳酸酯等。作为上述酰胺类树脂,可例举6,6-尼龙、6-尼龙、11-尼龙、12-尼龙、4,6-尼龙、6,10-尼龙、6,12-尼龙等的脂肪族酰胺类树脂,由亚苯基二胺等芳香族二胺和对苯二甲酰氯、间苯二甲酰氯等芳香族二羧酸或其衍生物形成的芳香族聚酰胺等。作为上述聚碳酸酯,是指作为双酚A或其衍生物的双酚类与光气或碳酸单苯酉旨(phenyldicarbonate)的反应物。作为上述加聚类树脂,可例举酯类树脂、U聚合物、液晶聚合物、聚醚酮类、聚醚醚酮、不饱和聚酯、醇酸树脂、聚酰亚胺类树脂、聚砜、聚苯硫醚、聚醚砜等。作为上述酯类树脂,可例举芳香族聚酯、脂肪族聚酯、不饱和聚酯等。作为上述芳香族聚酯,可例举乙二醇、丙二醇、1,4-丁二醇等后述的二醇类与对苯二甲酸等芳香族二羧酸的共聚物。作为上述脂肪族聚酯,可例举后述的二醇类与琥珀酸、戊酸等脂肪族二羧酸的共聚物,乙醇酸、乳酸等羟基羧酸的均聚物或共聚物,上述二醇类与上述脂肪族二羧酸以及上述幾基羧酸的共聚物等。作为上述不饱和聚酯,可例举后述的二醇类与马来酸酐等不饱和二羧酸、以及根据需要的苯乙烯等乙烯基单体的共聚物。作为上述U聚合物,可例举由作为双酚A或其衍生物的双酚类、对苯二甲酸以及间苯二曱酸等形成的共聚物。作为上述液晶聚合物,是指对羟基苯甲酸与对苯二甲酸、对,对'-二氧联二苯酚、对羟基-6-萘甲酸、聚对苯二甲酸乙二醇酯等的共聚物。作为上述聚醚酮,可例举4,4'-二氟二苯甲酮、4,4'-二氢二苯甲酮等的均聚物或共聚物。作为上述聚醚醚酮,可例举4,4'-二氟二苯甲酮和氢醌等的共聚物。作为上述醇酸树脂,可例举由硬脂酸、棕榈酸等高级脂肪酸和对苯二曱酸酐等二元酸、以及甘油等多元醇等形成的共聚物。作为上述聚砜,可例举4,4'-二氯二苯基砜、双酚A等的共聚物。作为上述聚苯硫醚,可例举对二氯苯、硫化钠等的共聚物。作为上述聚醚砜,可例举4-氯-4'-羟基二苯基砜的聚合物。作为上述聚酰亚胺类树脂,可例举作为均苯四甲酸酐、4,4'-二氨基二苯基醚等的共聚物的均苯四甲酸型聚酰亚胺,作为由氯化偏苯三甲酸酐、对苯二胺等芳香族二胺、后述的二异氰酸酯化合物等形成的共聚物的偏苯三曱酸型聚酰亚胺,由联苯四羧酸、4,4'-二氨基二苯醚、对苯二胺等形成的联苯型聚酰亚胺,由二苯甲酮四羧酸、4,4'-二氨基二苯醚等形成的二苯甲酮型聚酰亚胺,由双马来酰亚胺、4,4'-二氨基二苯基甲烷等形成的双马来酰亚胺型聚酰亚胺等。作为上述加聚类树脂,可例举聚氨酯树脂等。上述聚氨酯树脂,是二异氰酸酯类和二醇类的共聚物。作为上述二异氰酸酯类,可例举二环己基甲烷二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、1,3-亚环己基二异氰酸酯、1,4-亚环己基二异氰酸酯、2,4-甲苯二异氰酸酯、2,6-甲苯二异氰酸酯、4,4'-二苯基甲烷二异氰酸酯、2,4'-二苯基甲烷二异氰酸酯、2,2'-二苯基甲烷二异氰酸酯等。另外,作为上述二醇类,可例举乙二醇、丙二醇、1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇,1,5-戊二醇、3-甲基-l,5-戊二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、二甘醇、三亚甲基二醇、三甘醇、四甘醇、一缩二丙二醇、二缩三丙二醇、环己烷二曱醇等分子量比较低的二醇,聚酯二醇、聚醚二醇、聚碳酸酯二醇等。作为上述加成缩合类树脂,可例举酚醛树脂、脲醛树脂、三聚氰胺树脂等。作为上述酚醛树脂,可例举苯酚、甲酚、间苯二酚、苯基苯酚、双酚A、双酚F等的均聚物或共聚物。上述脲醛树脂、三聚氰胺树脂,是甲醛与脲、三聚氰胺等的共聚物。作为上述开环聚合类树脂,可例举聚氧化烯、聚缩醛、环氧树脂等。作为上述聚氧化烯,可例举环氧乙烷、环氧丙烷等的均聚物或共聚物。作为上述聚缩醛,可例举三噁烷、甲醛、环氧乙烷等的共聚物。作为上述环氧树脂,可例举乙二醇等多元醇和表氯醇形成的脂肪族类环氧树脂、双酚A和表氯醇形成的脂肪族类环氧树脂等。在本发明中,在这样的基体树脂中,特别是非晶质且玻璃化转变温度(Tg)高的合成树脂材料,在得到透明性优异的高耐久性的纤维增强复合树脂组合物方面优选,其中,作为非晶质的程度,以结晶度计优选10%以下,特别优选5%以下。另外,Tg优选ll01C以上,特别优选120C以上,尤其优选130匸以上。如果Tg不到110X:,例如接触沸水的情况下发生变形等,在耐久性方面产生问题。应予说明,Tg通过DSC法的测定而求得,结晶度通过从非晶质部分和结晶质部分的密度计算结晶度的密度法求得。在本发明中,作为特别优选的透明基体树脂,可例举丙烯酸类树脂、甲基丙烯酸类树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、酚醛树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂、邻苯二曱酸二烯丙酯树脂、有机硅树脂、热固化型聚酰亚胺树脂等热固化树脂,其中,特别优选透明性高的丙烯酸类树脂、甲基丙烯酸类树脂、环氧树脂、有机硅树脂。应予说明,在使用纤维素纤维作为纤维的情况中,通过使用生物分解性的聚乳酸树脂作为基体树脂,可使纤维增强复合树脂组合物整体成为生物分解性,可容易地进行废弃处理。下面对于本发明的纤维增强复合树脂组合物的制造方法进行说明。为了制造本发明的纤维增强复合树脂组合物,使能形成上述的基体树脂的基体树脂的液态前体含浸在上述纤维中。此处,作为液态前体,可使用选自流动状的基体树脂、流动状的基体树脂的原料、使基体树脂流动化而成的流动化物、使基体树脂的原料流动化而成的流动化物、基体树脂的溶液、以及基体树脂的原料的溶液中的l种或者2种以上。作为上述流动状的基体树脂,是指基体树脂自身为流动状的基体树脂等。另外,作为上述流动状的基体树脂的原料,可例举例如预聚物、低聚物等聚合中间体等。此外,作为使上述基体树脂流动化而成的流动化物,可例举例如将热塑性的基体树脂加热熔融而成的状态的物质等。此外,作为使上述基体树脂的原料流动化而成的流动化物,可例举例如在预聚物或低聚物等聚合中间体为固体状的情况下,将它们加热熔融而成的状态的物质等。另外,作为上述基体树脂的溶液或者基体树脂的原料的溶液,可例举将基体树脂或基体树脂的原料溶解于溶剂等中而形成的溶液。该溶剂,根据溶解对象的基体树脂或基体树脂的原料进行适当决定,但在后面工序中将其除去时,在蒸发除去的情况下,优选具有不使上述基体树脂或基体树脂的原料分解的程度的温度以下的沸点的溶剂。使这样的基体树脂的液态前体含浸在纤维的集合体中,使液态前体充分地浸透纤维间。该含浸工序优选将其一部分或者全部在变化压力的状态下进行。作为使其压力变化的方法,可例举减压或者加压。在减压或者加压的情况下,容易将纤维间存在的空气置换成上述液态前体,可防止气泡的残存。或者,将纤维的集合体投入到液态前体的液体中,一边进行机械搅拌一边将空气置换成液态前体,由此可容易地抑制纤维间的凝聚,同时使该纤维在液态前体的内部无规地取向。作为上述的减压条件,优选0.133kPa(lmmHg)~93.3kPa(700mmHg)。如果减压条件比93.3kPa(700mmHg)大,空气的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存空气的情况。另一方面,减压条件也可以比0.133kPa(lmmHg)低,但存在减压设备变得过大的倾向。减压条件下的含浸工序的处理温度,优选ox:以上,更优选10匸以上。如果该温度比O匸低,空气的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存空气的情况。应予说明,温度的上限,例如上述液态前体中使用了溶剂的情况下,优选该溶剂的沸点(在该减压条件下的沸点)。如果比该温度高,溶剂的挥散变得激烈,反而有气泡容易残存的倾向。作为上述加压条件,优选1.l~10MPa。如果加压条件比1.IMPa低,则空气的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存空气的情况。另一方面,加压条件也可以比10MPa高,但存在加压设备变得过大的倾向。加压条件下的含浸工序的处理温度,优选o~30ox:,更优选io~iooic。如果该温度比o匸低,则空气的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存空气的情况。另一方面,如果比3001C高,基体树脂有可能变性。〈使用了介质液的含浸方法〉构成本发明的纤维增强复合树脂组合物的纤维素纤维的集合体为三维交叉结构,因此有时上述的基体树脂的液态前体的浸透性差,不能进行高效的含浸处理。因此,本发明中也可以如下进行使用了介质液的含浸处理。即,首先,在上述的纤维素纤维集合体的制造工序中,从含水NBC或含水NanoMFC等含水纤维集合体中只除去一部分水分,上述含水NBC或含水NanoMFC等含水纤维集合体含有进行水分除去处理之前的水分,形成含有若干水分的状态,将该含水纤维集合体中的水与介质液置换,所述介质液在水和上述的基体树脂的液态前体的双方或一方中具有相容性,得到纤维增强复合树脂组合物前体(第1工序),然后,将该纤维增强复合树脂组合物中的介质液置换为基体树脂的液态前体,得到纤维增强复合树脂组合物(第2工序)。应予说明,在本发明中,所谓"相容性"是指在以任意的比例混合、放置2种液体时,不分离成2层。作为该介质液,为了顺利地进行在第1工序中含水纤维集合体中含有的水和介质液的置换、另外在后述的第2工序中纤维集合体中含有的介质液和基体树脂的液态前体的置换,除了互相显示相容性以外,介质液优选具有比水以及液态前体还低的沸点,特别优选甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇等醇;丙酮等酮;四氢呋喃、1,"二喁烷等醚;N,N-二甲基乙酰胺、N,N-二甲基甲酰胺等酰胺;乙酸等羧酸;乙腈等腈类等,以及吡咬等芳香族杂环化合物等水溶性有机溶剂,在获得的容易性、处理性等方面上,优选乙醇、丙酮等。这些水溶性有机溶剂可单独使用1种,也可混合2种以上使用。应予说明,作为该介质液,该介质液在水以及液态前体的双方中具有相容性,或者在一方中具有相容性,而且在液态前体中具有相容性的情况下,也因该液态前体的种类而不同,可进行适当地选择,但根据情况也可使用水、上述水溶性溶剂和水的混合物、溶解了无机化合物的水溶液等。作为将含水纤维集合体中的水置换为介质液的方法,并无特别限制,可例举通过将含水纤维集合体浸渍在介质液中,放置规定的时间而使含水忏维集合体中的水浸出到介质液侧,通过适当地交换含有浸出的水的介质液,从而将纤维集合体中的水置换为介质液的方法。该浸渍置换的温度条件,为了防止介质液的挥散,优选o-60t:左右,通常可在室温下进行。该从水向介质液的置换比例,虽然100%是最优选的,但优选至少将含水纤维集合体中的水的10%以上置换为介质液。这样,通过将含水纤维集合体中的水置换为基体树脂的液态前体,可得到在纤维集合体中含浸了基体树脂的液态前体的纤维增强复合树脂组合物。该纤维增强复合树脂组合物的纤维含有率为7重量%~75重量%左右。应予说明,在该第l工序中,含水纤维集合体中的水与介质液的置换,也可通过2阶段以上的多个阶段进行。即,预先准备在与水和基体树脂的液态前体的相容性中,与水的相容性为第1介质液>第2介质液,与基体树脂的液态前体的相容性为第1介质液<第2介质液,并且相互具有相容性的第1介质液(例如乙醇)以及第2介质液(例如丙酮)的2种介质液,首先将含水纤维集合体中的水置换为第l介质液,得到在纤维集合体中含浸了第1介质液的纤维集合体,然后,将该含浸了第l介质液的纤维集合体中的第l介质液置换为第2介质液,得到在纤维集合体中含浸了第2介质液的纤维集合体作为纤维增强复合树脂组合物。进而,也可使用3种以上的介质液,用3阶段以上进行置换。作为将纤维集合体中的介质液置换为基体树脂的液态前体的方法,并无特别限制,优选将含浸了介质液的纤维集合体浸溃在基体树脂的液态前体中并保持在减压条件下的方法。由此,纤维集合体中的介质液挥散,取而代之基体树脂的液态前体浸入到纤维集合体中,由此将纤维集合体中的介质液置换成基体树脂的液态前体。对于该减压条件,并无特别限制,优选0.133kPa(lmmHg)~93.3kPa(700mmHg)。如果减压条件比93.3kPa(700mmHg)大,介质液的除去变得不充分,有时发生在纤维集合体的纤维间残存介质液的情况。另一方面,减压条件也可以比0.133kPa(lmmHg)低,但存在减压设备变得过大的倾向。减压条件下的置换工序的处理温度,优选or以上,更优选ior以上。如果该温度比O"C低,介质液的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存介质液的情况。应予说明,温度的上限,例如在基体树脂的液态前体中使用了溶剂的情况下,优选该溶剂的沸点(在该减压条件下的沸点)。如果比该温度高,溶剂的挥散变得激烈,反而有气泡容易残存的倾向。另外,通过在将含浸了介质液的纤维集合体浸渍在基体树脂的液态前体中的状态下交替反复进行减压和加压,也能顺利地将纤维集合体中的介质液置换为基体树脂的液态前体。此时的减压条件,与上述的条件相同,但作为加压条件,优选l.l~10MPa。如果加压条件比1.lMPa低,介质液的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存介质液的情况。另一方面,加压条件也可以比lOMPa高,但加压设备有变得过大的倾向。加压条件下的含浸工序的处理温度,优选Q~300t:,更优选10~ioox:。如果该温度比ox:低,则介质液的除去变得不充分,有时发生在纤维间残存介质液的情况。另一方面,如果比300x:高,基体树脂有可能变性。该由纤维集合体中的介质液向基体树脂的液态前体的置换比例,虽然100%是最优选的,但优选至少将纤维集合体中的介质液的0.2o/o以上置换为基体树脂的液态前体。应予说明,在本发明的纤维增强复合树脂组合物中,除了上述的纤维和基体树脂的液态前体以外,在不损害本发明的目的的范围内也可含有抗氧化剂等添加剂。为了使本发明的纤维增强复合树脂组合物固化,可根据使用的基体树脂的液态前体的固化方法进行,例如在液态前体为流动状的基体树脂的情况下,可例举交联反应、链增长反应等。另外,在液态前体为流动状的基体树脂的原料的情况下,可例举聚合反应、交联反应、链增长反应等。另外,在液态前体为使基体树脂流动化而成的流动化物的情况下,可例举冷却等。另外,在液态前体为使基体树脂的原料流动化而成的流动化物的情况下,可例举冷却等与聚合反应、交联反应、链增长反应等的组合。另外,在液态前体为基体树脂的溶液的情况下,可例举通过溶液中的溶剂的蒸发、风干等的除去等。此外,在液态前体为基体树脂的原料的溶液的情况下,可例举溶液中的溶剂的除去等与聚合反应、交联反应、链增长反应等的组合。应予说明,上述蒸发除去不仅包括常压下的蒸发除去,也包含减压下的蒸发除去。本发明的纤维增强复合树脂组合物,使用其并根据基体树脂的液态前体的固化方法使其固化而得到的板状固化物,是在50jLim厚换算中波长400~700nm的总光线透过率为70°/。以上的高透明性材料。如果总光线透过率比上述下限值低,不能提供在本发明中作为目的的高透明性的密封剂、粘合剂或填充剂。应予说明,在本发明中,板状的固化物在50)am厚换算中波长为400700nm的总光线透过率(以下有时称为"50jnm厚总可见光透过率")为如下进行测定而得的值。〈50mm厚总可见光透过率的测定方法〉根据基体树脂的液态前体的固化方法使本发明的纤维增强复合树脂组合物进行固化,得到板状的固化物,对该固化物,将在厚度方向上照射波长400~700nm的光时全波长范围中的总光线透过率的平均值换算成50jum厚,作为50jum厚总可见光透过率。应予说明,光线透过率,可以以空气作为参比,介由被测定基板(试样基板)并且相对于基板垂直地配置光源和检测器,通过测定总透过光而求出。〈测定装置〉使用日立"4^夕/口〉'一乂社制"UV-4100形分光光度计"(固体试样测定系统)。<测定条件>6mmx6mm的光源軍(mask)使用.在距离积分球开口22cffl的位置对测定试样进行测光。通过将试样放置在该位置,扩散透过光被除去,积分球内部的受光部上只有直线透过光到达。无参比试样。由于没有参比(因试样和空气的折射率差而产生的反射。在产生菲涅耳反射的情况下,不存在100%的直线透过率),产生因菲涅耳反射导致的透过率的损失。扫描速度300nm/min光源钨灯、重氢灯光源切换340nm首先制作直径50mm、厚10mm的试样1,将其如图1所示以7mmx7mmx厚0.5mm的大小在面内方向、面厚方向分别切断加工成试样U、1B,通过采用(林)ai-phase制"ai-phasemobie"的温度波热分析(TWA)法进行测定。[线热膨胀系数]4吏用七43—<》》少^>7!7制"TMA/SS6100",根据ASTMD246969规定的方法在下述的测定条件下进行测定。〈测定条件〉升温条件5t7min气氛&中加热温度50-1501C负荷3g测定次数3次试样长4xl5mm试样厚度因试样而异模式拉伸模式[结晶度]结晶度,定义为通过X射线衍射测定而得到的X射线衍射图上的结晶散射峰面积的比例。将试样装载于试样支架中,以X射线衍射的衍射角度为IO。~32°进行操作而测定。从得到的X射线衍射图中除去背景散射后,以直线连接X射线衍射曲线上的10°、18.5°、32°而得到的面积形成非晶部分,除此之外为结晶部分。纤维素结晶度作为结晶部分相对于衍射图全部的面积的比例,通过下述式而算出。结晶度-(结晶部分的面积)/(X射线^t射图全部的面积)xl00(%)实施例1:含有BC的纤维增强复合树脂组合物首先,在冷冻干燥保存状态的醋酸菌的菌株(FF-88)中加入培养液,静置培养l周(25~300,在培养液表面生成的细菌纤维素中,选择厚度比较厚的细菌纤维素,少量分取该林的培养液并加入到新的培养液中。然后,将该培养液放入大型培养器中,以25~30匸进行7~30天的静置培养。培养液使用形成葡萄糖2重量%、细菌用酵母抽提物O.5重量%、细菌用蛋白胨0.5重量%、磷酸氢二钠0.27重量%、柠檬酸0.115重量%、硫酸镁7水合物0.1重量%,用盐酸调整pH为5.0的水溶液(SH培养基)。从培养液中取出这样产出的含水细菌纤维素,用2重量%的碱水溶液煮沸2小时,其后从碱处理液中取出细菌纤维素,充分洗涤,除去碱处理液,溶解除去细菌纤维素中的细菌。然后,将得到的含水细菌纤维素(含水率为95~99重量%的细菌纤维素)切断成约5mm左右后,用混合机等将粉碎了的纤维素纤维形成1重量%浓度的水悬浮液,用研磨机(栗田机械制作所制"l:。-7:77<》;、》KMG1-10"),使该水悬浮液从中央向外通过基本上接触的状态的以1200rpm进行旋转的盘间,将该操作进行约30次(30pass)。将通过研磨机处理得到的NBC(平均纤维直径为50nm)调整为0.2重量%水悬浮液后,边用只!i一7》乇一夕将液态环氧树脂(将东都化成制双酚A型环氧树脂YD8125和HUNTSMAN制胺类固化剂JEFFAMINED-400以相对于前者的环氧树脂100重量份配混后者64重量份而成)搅拌边反复进行减压、加压的工序5次,将水置换成液态环氧树脂原料,得到纤维增强复合树脂组合物。另外,将该纤维增强复合树脂组合物以60n/3h+120r:/3h固化,制作成直径50imn、厚10mm的试样后(参照图1的符号1),为了测定,分别切成板状(参照图1的符号1A、1B),对于该固化物,测定50jum厚总可见光透过率、导热率以及线热膨胀系数和纤维素结晶度,结果示于表l。实施例2:含有来自纸浆的NanoMFC的纤维增强复合树脂组合物除了在水中充分搅拌微原纤维化纤维素MFC(通过高压均化器处理,将针叶树牛皮纸浆(NBKP)微原纤维化而成,平均纤维直径为1jLim),调制7kg的1重量%浓度的水悬浮液以外,其余与实施例1同样,使环氧树脂含浸,制造在组合物中NanoMFC无规地取向的本发明的纤维增强复合树脂组合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例1同样地进行评价,结果示于表l。实施例3:含有来自棉花的NanoMFC的纤维增强复合树脂组合物代替紙浆而使用棉花(脱脂棉),和实施例1同样地使环氧树脂含浸,制造在组合物中NanoMFC无规地取向的本发明的纤维增强复合树脂组合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例l同样地进行评价,结果示于表l。实施例4:含有来自Avicel的NanoMFC的纤维增强复合树脂组合物代替纸浆而使用Avicel,和实施例1同样地^f吏环氧树脂含浸,制造在组合物中NanoMFC无规地取向的本发明的纤维增强复合树脂组合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例1同样地进行评价,结果示于表l。实施例5:含有来自^》七/k(注册商标)的NanoMFC的纤维增强复合树脂组合物代替纸浆而使用尹》七^(注册商标),和实施例1同样地使环氧树脂含浸,制造在组合物中NanoMFC无规地取向的本发明的纤维增强复合树脂组合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例1同样地进行评价,结果示于表1。实施例6:含有来自铜铵纤维素的NanoMFC的纤维增强复合树脂组合物代替纸浆而使用铜铵纤维素,和实施例1同样地使环氧树脂含浸,合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例1同样地进行评价,结果示于表l。实施例7:含有BC的纤维增强复合有机硅树脂类树脂组合物和实施例1同样地使用BC,使凝胶状的有机硅树脂(-一>f一东芝〉y3—》制TSE3051)含浸,以100t74h进行加热固化,制造在组合物中NBC无规分散的本发明的纤维增强复合树脂组合物,对于该纤维增强复合树脂组合物以及固化物,和实施例1同样地进行评价,结果示于表l。比较例1对于环氧树脂的固化物,和实施例1同样地进^"if价,结果示于表l。参考例1对于无机玻璃,和实施例1同样地进行评价,结果示于表l。[表l]<table>tableseeoriginaldocumentpage28</column></row><table>由表1可知,本发明的纤维增强复合树脂组合物为高透明性、导热率高、热的放散性优异的密封剂、粘合剂或填充剂用组合物。特别是根据使纤维无规地取向的实施例1~3,可提供在面内方向以及面厚方向的两方向上显示高导热率,具有各向同性的高导热性的密封剂、粘合剂或填充剂。权利要求1.纤维增强复合树脂组合物,其是作为密封剂、粘合剂或填充剂而使用的含有纤维和基体树脂的液态前体的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该纤维为平均纤维直径4~200nm的纤维,使该组合物固化成板状而成的固化物在50μm厚换算中波长400~700nm的总光线透过率为70%以上,该固化物的厚度方向的导热率以及板面方向的导热率均为0.4W/m·K以上,该纤维在该组合物内无规地取向。2.权利要求l所述的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该纤维为纤维素纤维。3.权利要求2所述的纤维增强复合树脂組合物,其特征在于,该纤维素纤维为细菌纤维素。4.权利要求2所述的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该纤维素纤维为从植物纤维分离的纤维素纤维。5.权利要求3或4所述的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该纤维素纤维通过将微原纤维化纤维素纤维进一步进行磨碎处理而成。6.权利要求1~5的任一项所述的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该纤维的含有率为10重量%以上。7.权利要求1~5的任一项所述的纤维增强复合树脂组合物,其特征在于,该基体树脂为选自丙締酸类树脂、甲基丙烯酸类树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、酚醛树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、有机硅树脂、以及热固化型聚酰亚胺树脂中的1种或2种以上。8.使用权利要求1~7的任一项所述的纤维增强复合树脂组合物而成的粘合剂。9.使用权利要求1~7的任一项所迷的纤维增强复合树脂组合物而成的密封剂。全文摘要本发明的课题在于提供可作为密封剂、粘合剂或填充剂使用的纤维增强复合树脂组合物,其具有高度的透明性,而且能充分满足近年来的低热膨胀性、高强度、轻质性、高导热性的要求水平,特别是各向同性的高导热性。该纤维增强复合树脂组合物的特征在于,该纤维为平均纤维直径为4~200nm的纤维,将该组合物固化成板状的固化物在50μm厚换算中波长为400~700nm的总光线透过率为70%以上,该固化物的厚度方向的导热率以及板面方向的导热率均为0.4W/m·K以上,在该组合物内无规地取向。文档编号C08L101/00GK101297000SQ20068003924公开日2008年10月29日申请日期2006年10月26日优先权日2005年10月26日发明者伊福伸介,半田敬信,矢野浩之,竹泽由高,能木雅也,阿部贤太郎申请人:罗姆股份有限公司;株式会社日立制作所;日本先锋公司
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