用于制备三甲硅烷基胺的设备和方法

专利名称：用于制备三甲硅烷基胺的设备和方法
技术领域：
本发明涉及用于合成甲硅烷基胺以及具体地涉及用于合成二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺的反应器。
背景技术：
三甲硅烷基胺是用于制备半导体的有用成分。一旦制备出来其就是稳定的，但是其易于在过度反应条件下分解以及合成副产物。Dussarrat等人的US7，192，626证实通过将三甲硅烷基胺和氨气送入到包含基材的CVD反应室内而在基材上形成稳定的氮化硅薄膜。Wells(J.Am· Chem. Soc. ,88 :1,37(1996))论述了通过将甲硅烧基氯化物与氨气反应来制备三甲硅烷基胺的分批处理方法。他们报导三甲硅烷基胺的产率取决于反应物的混合方法和纯度而变化。Wells和Schaeffer通过将氨气从下面引入到包含甲硅烷基氯化物的1升反应器内而将反应物以气相混合。在给长缓慢地引入氨气之后，将反应器和内容物在室温下保持15分钟。混合一旦发生，就有大量的白色固体沉淀于反应器壁上。去除产物以及回收三甲硅烷基胺。该方法的产率为约77%理论量的三甲硅烷基胺。在进行分批处理的反应器过程中，所有的单卤代硅烷送入到反应器容器内。分批处理的量由该最初送料以及容器尺寸限定。然后将氨气非常缓慢地加入到反应器内。将取决于单卤代硅烷和氨气的初始浓度以及在容器内的湍流混合效率来改变容器内的反应条件。混合受到容器尺寸以及机械混合装置(如果采用了这种装置)效率的影响。此外，在分批处理过程中，产生的甲硅烷基胺与同样为反应产物的卤化铵相接触。诸如氯化铵的卤化铵是催化剂且会将TSA歧化成硅烷和其它降解产物，从而降低TSA的产率。甲硅烷基卤化物与氨气的反应产生热，从而加剧封闭反应器容器中的降解条件。

发明内容
本发明涉及管状流体反应器以及用于合成甲硅烷基胺的方法，已经发现该方法可以高产率效率来制备高容量的甲硅烷基胺。反应器具有在活塞流和层流装置中发现的独特化合特性。该化合特性导致高容量、高效率合成甲硅烷基胺。人们主要关注的甲硅烷基胺是三甲硅烷基胺。制备工业量的二甲硅烷基胺也在本发明的范围内。本发明涉及用于合成甲硅烷基胺的管状层流、活塞流气体反应器，包括(a)限定了气体进入区的管状层流反应器的第一部分，限定了反应区的管状层流反应器的第二部分，以及限定了分离区的管状层流反应器的第三部分，反应区提供反应物接触区域；(b)大体上平行于流反应器的中心纵向轴线定位，且延伸进入气体进入区以及终止于反应区的一个或多个管道，上述一个或多个管道将第一反应物气体的层流引入到反应区内；(c)位于上述一个或多个管道上游，且将第二反应物气体流引入到气体进入区内以便形成经过反应区的第二反应物气体流的一个或多个气体进入管道；(d)反应区，其中第一反应物气体和第二反应物气体彼此接触形成反应物流；(e)将反应物流从反应区引入到收集区的气体流出端口 ；(f)收集区，其包括用于将反应产物从反应物流去除的收集器。反应器内部压力维持在大约1个大气压或更低。优选的，反应器具有大约100托到大约400托的内部压力。本发明还涉及用于在管状层流、活塞流气体反应器中制备甲硅烷基胺的方法，包括(a)将第一反应物气体流引入到管状反应器的反应区的区域内；(b)使得第二反应物气体通过管道进入到包含第一反应物气体的管状反应器的反应区的区域内，从而形成层流和活塞流的反应物流，其中第一反应物气体和第二反应物气体反应以便形成甲硅烷基胺；(c)使得包含甲硅烷基胺的反应物流进入管状流反应器的收集区内；(d)将甲硅烷基胺从反应物流分离出来；以及(e)将反应器维持在大约1大气压或更低的压力下。优选的，将反应器内部压力维持在大约100托至大约400托。完整的反应式为4NH3+3SiH3X — 3NH4X+ (SiH3) 3N据信根据下述反应顺序来制备本发明的甲硅烷基胺2NH3+SiH3X — NH4X+SiH3NH22SiH3NH2 — NH3+ (SiH3) 2NH3 (SiH3) 2NH — NH3+2 (SiH3) 3NX = Cl, F, Br, I


下面参照下述对本发明的具体实施例进行说明。图1是管状反应器和收集容器的横断面视图；图2是气体进入区和反应区的横断面视图；图3是气体进入区和反应区的横断面视图；图4是具有多个气体进入管道的管状反应器的横断面视图；图5是反应区和具有多个气体进入管道的气体进入区的横断面视图；图6是固体积聚器、负载闸门阀、进入区以及反应区的视图；图7是本发明的流反应器的简化示意图；图8是方法运行后的反应区内部的照片；图9是当容器温度在大约_78°C时从收集容器所取的本发明反应产物的气相色谱图；图10是当容器温度被加热到大约20°C时从收集容器所取的本发明反应产物的气相色谱图。具体实施例本发明涉及促成适于高容量、高效率合成甲硅烷基胺的反应条件的流反应器和方法。人们主要关注的甲硅烷基胺是三甲硅烷基胺。制备工业量的二甲硅烷基胺也在本发明的范围内。反应物以优化反应条件的方式接触，从而避免可导致产品分解以及形成合成的副产物(尤其是硅烷和硅氮烷聚合物)的过度反应条件。例如，管状反应器导致反应产生的卤化铵产物位于管内，而诸如二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺的气体产物从反应器流出且收集在大体上没有卤化铵的冷却截流容器内。合成的卤化铵副产物在反应条件下为晶体，因此通常沉积在反应器的侧壁上或者掉落到反应器底部，而气体产物继续在反应器上部(其是下游)行进以及离开反应器。管状反应器可水平或垂直定位，优选垂直定位。在当前方法中，反应物流最初不是均勻的，且由于形成反应产物的反应是放热的而在反应区内被逐渐加热。最初，随着反应物气体进入反应区，初始流动是层流。通过扩散通过第一反应物和第二反应物之间屏障的速率来控制反应速率，第一反应物从处于反应区开始部分处的管道进入，以及第二反应物从气体进入区中的管道进入反应器。随着反应发生，产生粒状的卤化铵、气态甲硅烷基胺和热，上述组合导致发生反应物的混合。在导致混合过程的该反应过程中，反应气体以活塞流的方式沿着反应区的长度以单向而不是湍流方式持续移动到收集区。在反应过程中产生的卤化铵随着其形成而从气体流中掉落下来。当气体离开反应器反应区时，处于反应器下游端部处或可选处于将反应器连接到收集容器的管道中的可选过滤器将所有残留的细小颗粒从气流中除去。将卤化铵从产物流中去除消除由收集容器中的卤化铵所导致的TSA的催化降解。随着混合反应物行进通过反应区，两种反应物气体的浓度降低，从而避免发生不利的副反应，副反应是由于一种过量的反应物与另一种反应物形成接触而发生的。作为对照，在分批处理反应器中，进入反应器的反应物在批处理过程开始与批处理过程结束时的浓度是相同的。但是，初始送入分批反应器内的反应物浓度随着反应继续将持续降低。导致的反应物局部浓度不均等会导致发生不利的副反应，导致低产率以及难于制备纯度高的产物。参照附图，在图1中，流反应器100垂直设置且具有常规的管状构造。流反应器可连续提供产物的制备。反应区Iio起始于第二管道102开口 104的下游，该反应区110 位于流反应器的上游入口区109中且大体平行于流反应器的中心纵向轴线，以及持续到反应区出口 106，气体产物在该反应区出口 106通过开口 107流入分离区、流入管道111、进入到坐落于冷却浴114中的收集容器112内。甲硅烷基胺反应产物113收集在收集容器 112内。反应区110的下游端可可选包含过滤器105以便将诸如卤化铵的颗粒从气流中去除。可选的过滤器105可为任意惰性的过滤器介质。适用于本发明中的典型过滤器介质包括但不限于玻璃粉、金属粉、玻璃丝、透气膜等。适用于本发明中的过滤器的优选类型为 GasShield POU过滤器，全部为适于将颗粒从气流中去除的金属过滤器。GasShield过滤器从Farmington，Ct的Mott Corporation得到。GasShield POU过滤器和类似的过滤器将放置于反应器出口 107之后以及收集容器112之前。惰性过滤器介质定义为不与运载气体、反应物、反应产物(包括反应得到的甲硅烷基胺产物)相互反应的过滤器介质，通过过滤器介质与上述运载气体、反应物或反应产物的化学反应会导致吸收反应物或甲硅烷基胺产物的一部分，降低产率和/或导致最终产物掺杂杂质。图2示出本发明管状流反应器的实施例，其中入口管道101在反应器管端部108 处进入到入口区。入口管道102定位成通过反应器管的上游端部108且延伸进入反应器管。 管道102的内端部在管状反应器的反应区110开始以及入口区109终止的位置。管道102 大体平行于流反应器的中心纵向轴线。气体通过反应器的流速将取决于反应器直径、使用的入口管道数目、在操作过程中的反应器内部压力以及反应器的长度。对于给定反应器构造而言的优选流速通过确定随着流速增加进行的一系列合成的理论产率的百分数来确定。两种反应气体都通过管道进入反应器内。管道可通过反应器的侧壁或通过底部进入反应器管。反应器在低压下运行，以便确保在直到收集于冷却的收集容器内之前将反应产物、二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺保持在气体状态下。如果反应器和出口管道被加热到足以在直到收集于冷却的收集容器内之前将反应产物、二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺保持在气体状态下的程度，那么反应器可在环境压力下操作。三甲硅烷基胺的沸点为52摄氏度。图3示出本发明管状流反应器的实施例，其中入口管道301在反应器管上游端部 108处进入到入口区。入口管道302定位成进入到且通过管道301、通过反应器管上游端部 108且进入到反应器管300内。管道302的内端部303在管状反应器的反应区110开始以及入口区109终止的位置。管道302大体平行于流反应器的中心纵向轴线。管道301和管道302优选是同心的。图4示出本发明管状流反应器的实施例，其中入口管道401在管状反应器400的上游端部408处进入到入口区。入口管道402A，B和C通过反应器的侧壁进入反应器，且具有相应的开口 404A，B和C。也被称为喷嘴的三个管道出口 404A，B和C定位成使得反应物出口大体平行于流反应器的中心纵向轴线。通过每个管道402A，B和C进入的反应物气体可为相同的反应物气体、或不同的反应物气体、或不同浓度的反应物气体、或不同流速的反应物气体。反应区410具有起始于管道开口 404A下游的较宽直径。管状反应器的较宽直径可起始于入口区下游的任何位置。气态反应产物流动通过反应区410、通过可选的过滤器405、通过管道411进入分离区。过滤器405将在反应过程中形成的卤化铵颗粒从气流中去除。可选的过滤器405可为任意惰性的过滤器介质。适用于本发明中的典型过滤器介质包括但不限于玻璃粉、金属粉、玻璃丝、 透气膜等。惰性过滤器介质为不与运载气体、反应物或反应得到的甲硅烷基胺产物相互反应的过滤器介质，通过过滤器介质与上述运载气体、反应物或反应产物的化学反应会导致吸收反应物或甲硅烷基胺产物的一部分，降低产率和/或导致最终产物掺杂杂质。过滤器可设置于反应器管的下游端部或可设置于反应器的外部使其处于出口管道411内。适用于本发明中的过滤器的优选类型为GasShield POU过滤器。图5示出本发明管状流反应器入口部分的实施例，其中入口管道501通过侧壁505 进入管状反应器。第一反应物通过管道501输送进入位于反应器500上游端部处的腔室 507内。壁506 (将腔室507与反应器的剩余部分隔开)的孔503允许第一反应物进入到进入区509内。具有开口 504的第二管道502定位于孔503的下游且大体平行于流反应器的中心纵向轴线。基于每小时制备的产物量来选择反应器管的直径。较大的管可制备更多的产物。反应器管的形状不是关键的。优选圆柱形的反应器，因为其可更容易且更廉价地制备。适用于本发明中的管的横截面形状的非限制性实例包括圆形、卵形、椭圆形、方形和矩形。反应器管可由不与反应物或甲硅烷基胺的合成产物反应的材料制成。反应器材料的非限制性实例是钢、玻璃以及诸如特氟隆(聚四氟乙烯)和氟化橡胶(聚三氟氯乙烯)的聚合物。图6示出本发明管状流反应器入口部分的实施例，其中大体垂直的反应器管还包括用于收集颗粒卤化铵607反应产物的固体积聚容器606。在形成甲硅烷基胺的反应过程中，形成卤化铵。卤化铵607是晶体状的，且发现其粘附到反应区的侧壁以及收集在反应器的底部上。容器606直接或者通过闸门阀605连接到反应器的上游基部(底部)。在具有闸门阀的反应器的操作过程中，闸门阀可打开或关闭。在反应器的操作过程中，卤化铵607 将在反应器的底部处积聚在容器606中。卤化铵积聚在容器中将允许反应器在下次清洁之前运行更长时间。积聚的卤化铵在反应器运行期间从反应器去除以避免堵塞。图7是流动通过反应器的流程图，该反应器设定成由氨气和单卤代硅烷来制备甲硅烷基胺。罐701中的氨气送料，通过管道703、到达流控制器705、通过阀707、进入到反应器711的上游端部。罐702中的单卤代硅烷送料，通过管道704、到达流控制器706、通过阀 708、进入到反应器711的上游端部。甲硅烷基胺产物离开反应器、进入到管道716内，通过阀715和717进入到冷却截流的收集容器718内。甲硅烷基胺被截流在冷却的截流器718 内。从收集容器718流出的流出物可通过管道719和727排出。可选的，从收集容器718 流出的流出物可进入收集容器721内。容器721是温度维持低于大约-140°C下的冷却截流器。容器718的温度维持在大约20°C至大约-110°C下，优选从大约-50°C至大约-110°C。 压力管道703A、704A、712、714以及7 监测整个系统中的压力。管道710是多歧管真空管路。管道722、723、727以及7M用于控制反应器内的压力。在操作之前，为系统充入不与反应物反应的气流，诸如氢气、氮气、以及氦气等。充入的气体可通过氨气或单卤代硅烷输入管线或两者进入系统。一旦系统被充入气体，就通过开口阀709、720、725和726降低和控制系统中的压力，直到反应器内达到所需内部压力。当反应器在低压下运行时，管道710 是真空管线。通常，反应器在从大约100托到大约400托、优选在从大约200托到大约300 托的压力下运行。如果反应器711和出口管道716和717被加热到足以将甲硅烷基胺反应产物保持在气体状态下的程度，那么反应器可在环境压力下运行。图8是在合成进行以便从氨气和单卤代硅烷制备三甲硅烷基胺之后的管状反应器的反应区内部的照片。照片示出晶体状的氯化铵沉积在反应区的内壁上。本发明还涉及用于在管状层流、活塞流气体反应器中制备甲硅烷基胺的方法，其包括(a)将第一反应物气体流引入到管状反应器的反应区内；(b)使得第二反应物气体通过管道进入到包含第一反应物气体的管状反应器的反应区内，从而形成层流和活塞流的反应物流，其中第一反应物气体和第二反应物气体反应以便形成甲硅烷基胺；(c)使得包含甲硅烷基胺的反应物流进入收集区内；(d)将甲硅烷基胺从反应物流分离出来；以及(e)将反应器维持在大约1大气压或更低的压力下。优选的，将反应器内部压力维持在大约100托至大约400托。
将氨气和单卤代硅烷从底部定量供给到垂直的管状反应器内。气体从不同的管道送入以便避免在管道内的过早反应。通常使用大约2摩尔％至大约20摩尔％的过量的单卤代硅烷。压力值维持在大约100托至大约400托。如果反应器通过外部加热或通过获取反应热被加热，反应器内的压力会相应升高。TSA在1大气压下的沸点是52°C。当反应器在1大气压下运行时，将反应器和出口管路加热到60°C可足以避免在反应器和出口管路内的TSA缩合。此外，反应器在大约1大气压下运行允许TSA产物收集于维持在大约0°C至大约20°C下的收集容器内。反应是放热的，因此反应器壁随着反应过程进行会变热。气体反应以便形成大体二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺以及卤化铵。废产物卤化铵是固体，且部分粘附到反应器壁上或掉落到反应器的底部。二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺通过反应器的顶部排出然后移动到收集容器内，该收集容器保持在干冰/异丙醇(IPA)或液氮(LN2)的冷却浴中。将二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺、过量的单卤代硅烷以及任何反应副产物收集在收集容器内。已经发现稍微过量的单卤代硅烷可防止或减少不希望的副产物诸如高分子量的硅氮烷和硅烷的形成。在直立于接收器容器内时，在反应中形成的冷凝二甲硅烷基胺转变成三甲硅烷基胺。该转变反应在大约0°C或高于0°C下的温度下很快，据信经由下式进行3 (SiH3) 2NH — NH3+2 (SiH3) 3NAylett 和 Hakim，horg. Chem.，1996，5(1)，ρ 167 报导在气体状态下在大约 150°C 下3小时的情况下，DSA不转变成TSA，以及在液体状态下在大约0°C下，DSA在72小时内以大约80%的产率转变成TSA。适用于本发明中的单卤代硅烷包括单氟代硅烷、单氯代硅烷、 单溴代硅烷以及单碘代硅烷。优选单氯代硅烷。在本发明的实施例中，氨气和单氯代硅烷(MCQ从底部定量供给到垂直的管状反应器内。气体通过不同的管道以及通过不同的喷嘴送入以便避免在输送管道内的过早反应。通常使用大约2摩尔％至大约20摩尔％的过量的单氯代硅烷。在低于室温的温度下 TSA的蒸汽压压力(在20° C下258托)通常维持在大约100托至大约200托。气体反应以便形成二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺以及氯化铵。废产物氯化铵是固体，且有效粘附到反应器壁上或掉落到反应器的底部。二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺通过反应器的顶部排出到收集容器内，该收集容器保持在干冰/异丙醇(IPA)或液氮(LN2)的冷却浴中。甲硅烷基胺收集在接收器容器内。氨气和MCS之间的反应是放热的，因此反应器壁随着反应过程进行会变热。已经发现稍微过量的化学计量量的单卤代硅烷可防止或减少不希望的副产物诸如硅氮烷和硅烷的形成。优选的，单卤代硅烷与氨气的摩尔比为约1至约1. 2。优选的单卤代硅烷是单氯代硅烷。实例 123gm氨气和87gm单氯代硅烷(MCQ从底部定量供给到垂直的管状反应器内。气体通过不同的管道以及通过不同的喷嘴(如图1和图7中所示)送入以便避免在输送管道内的过早反应。氨气以0. 38gm/min的速率送入反应器内。单氯代硅烷以1. 45gm/min的速率送入反应器内。这是大约四摩尔％的过量MCS。总共的运行时间是60分钟。反应器内的压力维持在大约100托至大约200托。气体反应以便形成二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺以及氯化铵。反应是放热的，因此反应器壁随着反应过程进行会变热。气态反应产物通过反应器的顶部排出到收集容器内。该收集容器保持在干冰/异丙醇(IPA)的冷却浴中，其产生大约_78°C的温度。二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺收集到收集容器内。产率大于理论产率95%。图9是实例1中所述运行开始之后20分钟时在反应器出口和冷却截流入口之间的管路中流动的气体产物的色谱图。在大约5. 5分钟的保留时间下可看到二甲硅烷基胺的较大峰值901，以及在大约6. 2分钟的保留时间下可看到三甲硅烷基胺的小得多的峰值 902。在大约3. 6分钟的保留时间下可看到过量加入到反应器的单氯代硅烷的峰值903，以及在大约2. 9分钟的保留时间下可看到MCS的杂质硅烷。在图9和图10中，时间在X轴上从左到右增加，以及检测器响应在Y轴上从底部到顶部增加。在反应完成后，允许收集容器被加热到大约20°C，这需要花费85分钟的时间，然后确定图10的第二色谱图。在图10的色谱图中，在大约5. 7分钟的保留时间下仅仅可看到二甲硅烷基胺1001 (<0. 1%)的迹象，以及在大约6. 4分钟的保留时间下可看到三甲硅烷基胺的大得多的峰值1002。在大约3. 8分钟的保留时间下可看到过量加入到反应器的单氯代硅烷的峰值1003，以及在大约3. 1分钟的保留时间下可看到MCS的杂质硅烷。TSA表现双峰值是由检测器饱和造成的假象。实例1的产率大于理论产率95%。图9和图10的色谱图在下述条件下确定柱Rtx-I，105米，ID 0.53mm，膜 5 微米。色谱由Hewlett-Packard 5890气体色谱(利用载体气体和导热性的氦气)和 Hewlett-Packard 5870 质谱仪构成的 GC-MS 系统。温度程序35C/5分钟的初始保持时间，70C/分钟的渐变，175C/10分钟的最终保持时间。样品说明6端口的Valco气体样品阀，Iml样品环，样品压力50托。图9和图10的色谱是随着时间从左到右增加以及从底部到顶部增加的总离子流进行绘制的。实例2139gm氨气和450gm单氯代硅烷(MCQ从底部定量供给到垂直的管状反应器内。 气体通过不同的管道以及通过不同的喷嘴(如图1和图7中所示)送入以便避免在输送管道内的过早反应。氨气以0.93gm/min的速率送入反应器内。单氯代硅烷以3. Ogm/min的速率送入反应器内。这是大约10. 6摩尔％的过量MCS。总共的运行时间是150分钟。反应器内的压力维持在大约100托至大约200托。气体反应以便形成二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺以及氯化铵。反应是放热的，因此反应器壁随着反应过程进行会变热。气态反应产物通过反应器的顶部排出到收集容器内。该收集容器保持在干冰/异丙醇(IPA)的冷却浴中，其产生大约_78°C的温度。二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺收集到收集容器内。产率大于理论产率95%。实例3353gm氨气和1063gm单氯代硅烷(MCQ从底部定量供给到垂直的管状反应器内。 气体通过不同的管道以及通过不同的喷嘴(如图1和图7中所示)送入以便避免在输送管道内的过早反应。氨气以1.47gm/min的速率送入反应器内。单氯代硅烷以4. 43gm/min的速率送入反应器内。这是大约2.6摩尔％的过量MCS。总共的运行时间是240分钟。反应器内的压力维持在大约100托至大约200托。气体反应以便形成二甲硅烷基胺、三甲硅烷基胺以及氯化铵。反应是放热的，因此反应器壁随着反应过程进行会变热。气态反应产物通CN 102458643 A说明书8/8 页 过反应器的顶部排出到收集容器内。该收集容器保持在干冰/异丙醇(IPA)的冷却浴中， 其产生大约-78°C的温度。二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺收集到收集容器内。产率大于理论产率95%。 对本发明的解释说明性以及对本发明优选实施例的描述不意旨限定本发明的范围。在不脱离所附权利要求的实质精神和范围的情况下可以进行各种变型、替换构造和等同物。
权利要求
1.用于合成甲硅烷基胺的管状层流、活塞流气体反应器，包括(a)限定了气体进入区的管状层流反应器的第一部分，限定了反应区的管状层流反应器的第二部分，以及限定了分离区的管状层流反应器的第三部分，反应区提供反应物接触区域；(b)大体平行于流反应器的中心纵向轴线定位，且延伸进入气体进入区并终止于反应区的一个或多个第一管道，上述一个或多个第一管道将第一反应物气体的层流引入到反应区内；(c)位于上述一个或多个第一管道上游且将第二反应物气体流引入到气体进入区内以便形成经过反应区的第二反应物气体流的一个或多个第二气体进入管道；(d)反应区，其中第一反应物气体和第二反应物气体彼此接触形成反应物流；(e)将反应物流从反应区引入到收集区的气体流出端口；(f)收集区，包括用于将反应产物从反应物流去除的收集器；以及其中反应器内部压力维持在大约1个大气压或更低。
2.根据权利要求1所述的反应器，其中反应区是圆柱形的。
3.根据权利要求1所述的反应器，还包括将产物从第一收集器的流出物流去除的第二收集区。
4.根据权利要求1所述的反应器，其中第一反应物气体是氨气以及第二反应物气体是单卤代硅烷。
5.根据权利要求1所述的反应器，其中第一反应物气体是单卤代硅烷以及第二反应物气体是氨气。
6.根据权利要求4所述的反应器，其中单卤代硅烷选自于由单氟代硅烷、单氯代硅烷、 单溴代硅烷和单碘代硅烷构成的组。
7.根据权利要求6所述的反应器，其中单卤代硅烷是单氯代硅烷。
8.根据权利要求1所述的反应器，其中甲硅烷基胺是二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺。
9.根据权利要求1所述的反应器，其中管状流反应器被定位成与水平面形成从大约0 度到大约90度的角度。
10.根据权利要求9所述的反应器，其中管状流反应器定位成与水平面形成从大约85 度到大约90度的角度。
11.根据权利要求9所述的反应器，其中管状流反应器垂直定位。
12.根据权利要求1所述的反应器，还包括位于气体进入区上游的负载锁定闸门阀。
13.根据权利要求12所述的反应器，还包括位于负载锁定闸门阀上游的固体积聚器。
14.根据权利要求1所述的反应器，其中内部压力维持在从大约100托到大约400托。
15.根据权利要求1所述的反应器，其中第一收集器是具有大约20°C至大约-110°C的温度、用于将甲硅烷基胺从反应物流去除的冷凝截流器。
16.根据权利要求1所述的反应器，其中第一收集区是具有大约_50°C至大约-1IO0C的温度、用于将甲硅烷基胺从反应物流去除的冷凝截流器。
17.根据权利要求1所述的反应器，其中反应器被加热。
18.根据权利要求3所述的反应器，其中第二收集区是具有低于大约_140°C的温度、用于将废产物从第一收集器的流出物流去除的冷凝截流器。
19.根据权利要求1所述的反应器，其中反应区具有玻璃内衬。
20.根据权利要求1所述的反应器，其中反应区具有非粘附材料内衬。
21.根据权利要求20所述的反应器，其中非粘附材料是氟聚合物。
22.根据权利要求1所述的反应器，其中一个或多个管道包括同心管路，其中第二反应物气体流入外部的同心管路内以及第一反应物气体流入中心管路内。
23.根据权利要求1所述的反应器，其中若干管道大体沿着流反应器的中心纵向轴线定位，延伸进入反应器内以及终止于反应区，其中每一管道定位成起始于每一下一管道下游，若干管道的每一管道将第一反应物气体流引入到反应区内。
24.根据权利要求1所述的反应器，其中存在一个管道，该管道包括两个同心管路，其中第一反应物气体流入外部管路内以及第二反应物气体流入中心管路内。
25.根据权利要求1所述的反应器，还包括位于反应区下游且在收集区之前的过滤器。
26.用于合成三甲硅烷基胺的管状层流、活塞流气体反应器，其包括(a)限定了气体进入区的管状层流反应器的第一部分，限定了反应区的管状层流反应器的第二部分，以及限定了分离区的管状层流反应器的第三部分，反应区提供反应物接触区域；(b)大体平行于流反应器的中心纵向轴线定位，且延伸进入气体进入区以及终止于反应区的一个或多个管道，上述一个或多个管道将第一反应物气体的层流引入到反应区内；(c)位于上述一个或多个管道上游且将第二反应物气体流引入到气体进入区内以便形成经过反应区的第二反应物气体流的一个或多个气体进入管道；(d)反应区，其中第一反应物气体和第二反应物气体彼此接触形成反应物流；(e)将反应物流从反应区引入到收集区的气体流出端口；(f)收集区，其包括用于将反应产物从反应物流去除的收集器；以及其中反应器内部压力维持在低于大约1个大气压的压力下，以及第一反应物气体是氨气以及第二反应物气体是单氯代硅烷。
27.根据权利要求沈所述的反应器，其中若干管道大体沿着流反应器的中心纵向轴线定位，延伸进入反应器内以及终止于反应区，其中每一管道定位成起始于每一下一管道下游，若干管道的每一管道将第一反应物气体流引入到反应区内。
28.根据权利要求沈所述的反应器，还包括位于气体进入区上游的负载锁定闸门阀。
29.根据权利要求观所述的反应器，还包括位于负载锁定闸门阀上游的固体积聚器。
30.根据权利要求沈所述的反应器，其中内部压力维持在从大约100托到大约400托。
31.根据权利要求25所述的反应器，其中第一收集器是具有大约20°C至大约-110°C的温度、用于将甲硅烷基胺从反应物流去除的冷凝截流器。
32.根据权利要求25所述的反应器，其中第一收集器是具有大约_50°C至大约-110°C 的温度、用于将甲硅烷基胺从反应物流去除的冷凝截流器。
33.根据权利要求25所述的反应器，其中反应器被加热。
34.根据权利要求25所述的反应器，其中反应区是圆柱形的。
35.根据权利要求25所述的反应器，还包括用于将废产物从第一收集器的流出物流去除的第二收集器。
36.根据权利要求34所述的反应器，其中第二收集器是具有低于大约-140°C的温度、用于冷凝硅烷的冷凝截流器。
37.根据权利要求1所述的反应器，其中反应区具有玻璃内衬。
38.根据权利要求1所述的反应器，其中反应区具有非粘附材料内衬。
39.用于在管状层流、活塞流气体反应器中制备甲硅烷基胺的方法，包括(a)将第一反应物气体流引入到管状反应器的反应区的区域内；(b)使得第二反应物气体通过管道进入到包含第一反应物气体的管状反应器的反应区的区域内，从而形成层流和活塞流的反应物流，其中第一反应物气体和第二反应物气体反应以便形成甲硅烷基胺；(c)使得包含甲硅烷基胺的反应物流进入管状流反应器的收集区内；(d)将甲硅烷基胺从反应物流分离出来；以及其中将反应器维持在大约1大气压或更低的压力下。
40.根据权利要求39所述的方法，其中将从反应物流分离出来的甲硅烷基胺存储起来以便完成到三甲硅烷基胺的转变。
41.根据权利要求39所述的方法，其中反应区压力从大约100托至大约400托。
42.根据权利要求39所述的方法，其中反应区压力从大约100托至大约300托。
43.根据权利要求39所述的方法，其中单氯代硅烷与氨气的摩尔比是从大约1至大约1.2。
全文摘要
描述用于从氨气和单卤代硅烷气体以高产率制备甲硅烷基胺以及具体为三甲硅烷基胺(TSA)的装置、管状层流、活塞流气体反应器。该反应器可为管状流反应器，包括限定了气体进入区的反应器的第一部分，限定了反应区的反应器的第二部分，以及限定了分离区的反应器的第三部分，反应区提供反应物接触区域。三甲硅烷基胺可在冷却截流收集容器中的分离区内得到。
文档编号B01J19/00GK102458643SQ201080033761
公开日2012年5月16日 申请日期2010年6月2日 优先权日2009年6月4日
发明者加里·D·米勒 申请人:伏太斯有限责任公司