催化反应模块的制作方法

专利名称：催化反应模块的制作方法
催化反应模块本发明涉及一种用于进行吸热化学反应比如蒸汽重整的具有通道的催化反应模块，其中通过在相邻的通道中的燃烧反应提供热量，本发明还涉及一种使用该模块进行吸热化学反应的方法。WO 2005/102511 (GTL Microsystems AG)中描述了设备和方法，其中甲烧与蒸汽反应，以在第一催化反应器中产生一氧化碳和氢气；所得到的气体混合物随后用于在第二催化反应器中进行费托合成。重整反应通常在约800°C的温度下进行，并可通过在与其中进行重整的那些通道相邻的通道中催化燃烧来提供所需的热量，所述燃烧通道含有催化剂， 所述催化剂可包括为金属基底上的薄涂层形式的在氧化铝载体上的钯或钯/钼。将易燃的气体混合物(比如甲烷和空气的混合物)供应到燃烧通道。在催化剂的表面处发生燃烧， 而没有火焰。然而，已发现燃烧反应倾向于在燃烧通道起点附近最猛烈地发生，这可导致沿着通道的不合适的温度分布；尽管通过沿着燃烧通道的分阶段燃料注入可克服该问题，期望一种备选的方案。根据本发明，提供了一种用于进行吸热反应的催化反应模块，所述模块包含多个单独的反应器区(block)，每个反应器区限定多个第一和第二流动通道，这些通道在区内交替设置以确保在第一和第二流动通道之间的热接触，其中在第一流动通道中的催化剂用于吸热反应，而其中在第二流动通道中的催化剂用于燃烧反应，所述反应器区被设置和连接， 用于在第一流动通道中要经历吸热反应的气体混合物的串联流动，以及用于在第二流动通道中可燃气体混合物的流动，使得吸热反应混合物串联流动通过反应器区，其中在一个反应器区和另一个反应器区之间，和/或在反应器区的一部分和另一部分之间，在第一流动通道和/或第二流动通道中相应的催化剂不同。称各反应器区为单独的是指它们具有不同的和单独的气体混合物的入口和出口。 反应器区还可被物理分隔，也就是说彼此间隔开；或者它们可结合在一起，例如作为堆叠 (stack)ο优选设置模块，使得提供到反应器区的可燃气体混合物在低于其自燃温度的升高的温度下，温度升高至少部分是由于在一个或多个反应器区中可燃气体混合物的燃烧。实际上，优选地，供应到模块中的每个反应器区的可燃气体混合物在这种升高的温度下。对于至少一些区，可通过与由一个或多个反应器区的第二气体流动通道排出的气体的热交换来提高温度。在一个优选的实施方案中，将可燃气体混合物设置为以与吸热气体混合物相同的顺序串联流动通过反应器区。在这种情况下，供应到第二或随后的反应器区的可燃气体混合物由于在该串联的前面的反应器区中已至少部分经历燃烧而处于升高的温度下。可燃气体混合物包括燃料(比如甲烷)和氧源(比如空气)。在一个实例中，可燃气体混合物流动通过串联的反应器区。可将来自第一反应器区的燃烧通道的外流气体直接引入到第二反应器区，而不经改性或处理，因此模块像是具有比单一反应器区更长的反应器通道的单一阶段一样起作用。或者，可在连续反应器区之间提供装置，以处理已经历燃烧的外流气体混合物，例如用于改变其温度，或引入和混合另外的或不同的燃料。还可期望在连续反应器区之间提供装置，以向由燃烧所得的外流气体混合物中引入另外的空气。通过提供其中燃料的供应在不同的反应器区之间可分阶段以及其中空气的引入可分阶段的模块，可实现在温度分布上更大的控制。例如，如果存在串联的两个反应器区，则在第一阶段提供的燃料的比例优选在总的所需燃料的50% -70%之间，其余的提供给第二阶段。本发明还提供了一种进行吸热反应的方法，其中吸热反应所需的热量通过在相邻的通道中的燃烧反应提供给吸热反应，其中吸热反应在多个连续阶段中进行。吸热反应可为蒸汽甲烷重整，并且在这种情况下，优选吸热反应通道的温度通过第一阶段提高至 6750C -700°C之间，优选提高至约690°C;并且通过第二阶段提高至730°C -800°C之间，优选提高至约770°C。在一个优选的实施方案中，燃烧反应也在至少两个连续阶段中进行，处理从一个阶段排出的燃烧气体混合物，随后将其引入到下一个阶段。应理解的是，无论反应器模块如同是单一阶段或多于一个阶段地操作，有一些处理可施用于从一个阶段排出的燃烧气体混合物，之后将其引入到随后的阶段，或者可施用于燃烧气体混合物，之后将其引入到反应器模块。这种处理可包括向气体混合物中引入惰性组分。该惰性组分可例如为蒸汽和/或二氧化碳，或者可为氮气；蒸汽/ 二氧化碳混合物可由产物气体得到。由于惰性组分降低反应物(即，氧气和燃料)的分压，在燃烧气体混合物内提供这种惰性组分有助于抑制燃烧速率。当惰性组分为蒸汽或二氧化碳时，其吸附在催化剂的表面上，因此进一步抑制燃烧速率。燃烧催化剂可包括氧化钯，其在室温下稳定，和活性催化剂。在超过约600°C的温度下，催化剂逐渐转化为钯和氧化钯的混合物，其速率取决于所暴露的氧的分压。因此在操作期间(在操作的开始的几天)发生转化。钯为活性不如氧化钯的催化剂，因此在反应器模块操作的开始的几天催化活性逐渐下降，随后达到稳定值。向燃烧气体混合物中加入惰性组分确保该初始活性的下降和催化活性的稳定更快速地发生。例如可在约30小时内，而不是约80小时内达到稳定的操作。向燃烧气体混合物中加入惰性气体(比如燃烧排气)不仅能更快速实现稳定的操作，而且能在延长的操作期间确保稳定的操作。例如，在其中对在连续反应器区之间的燃烧气体混合物不提供处理的模块中，必须将所需量的燃料和空气一起施加到模块的入口。如果排气也加入到供应到模块的入口的燃烧气体混合物中，则其抑制反应速率。可根据燃烧催化剂的活性调节加入的排气的量，以实现期望的温度分布和反应速率，由此通过吸热反应实现期望的转化。如果在操作期间燃烧催化剂的活性下降，例如经过数月或数年的时间， 可降低排气的比例以保持期望的温度分布和反应速率。由于初始活性可被加入的排气抑制，如果燃烧催化剂开始时的活性比所需的大，则该技术也适用。如果在其寿命期间催化剂退化至不需要加入排气的程度，则通过加入另外的燃料可增强燃烧反应。最后，燃烧催化剂可能必须更换。在反应器模块的寿命期间，催化剂往往退化，可期望在将气体混合物进料至反应器区中之前提高将气体混合物预先加热的温度，以抵消催化剂的活性下降。对于第二阶段燃烧通道，可期望向可燃气体流中引入富氧的气体，以升高氧的分压；虽然在整个反应器模块的操作中可能需要这样，但是当催化剂退化时特别期望。此外，还可提高燃烧通道内的压力。该压力提高通常提高燃烧反应的速率，因此当燃烧催化剂退化时可有利地保持活性。不仅在第一和第二阶段反应器区之间燃料/空气比率可不同，而且可燃组分也可变化，例如， 比起第一阶段，对于第二阶段，可期望使用具有较高氢气分压的气体混合物。
当对连续阶段之间的燃烧气体混合物进行处理时，该处理优选包括改变其温度和加入另外的燃料。通过降低气体温度，随后加入另外的燃料，可避免自燃。通过使用单独的反应器区在多个阶段中进行燃烧过程，得到分阶段燃料注入的益处(例如沿着反应器模块更均勻的温度分布)，同时避免潜在的问题。特别是，这使得可在连续阶段之间冷却燃烧气体混合物，随后引入另外的燃料，这样可确保不发生自燃。对在连续反应器区之间的燃烧气体混合物的处理在模块内发生，但不是在反应器区内发生。优选第一流动通道和第二流动通道在反应器区内以平行方向延伸，并且可燃气体混合物和吸热反应混合物在相同的方向流动(同向流动)。优选流动通道的长度为至少 300mm，更优选至少500mm，但是优选不大于1000mm。优选的长度在500mm-700mm之间，例如 600mm。已发现同向流动操作得到更好的温度控制以及更少的热点风险。在优选的实施方案中，每个第一流动通道(用于吸热反应的通道)和每个第二流动通道(用于燃烧反应的通道)含有可拆卸的催化剂结构，以催化相应的反应，优选每个催化剂结构包含金属基底，并且加入适当的催化材料。每个这种催化剂结构应为非结构性的， 也就是它对流动通道的壁不提供任何机械支撑。优选每个这种催化剂结构的形状使得将流动通道细分成多个流动子通道。流动子通道可为直的和平行的，或者在单一层中的流动子通道可彼此平行，但是具有人字形或其它类似的图案，使得在一层中的子通道与之上或之下层中的子通道不平行。优选每个催化剂结构包括在金属基底上的陶瓷载体材料，其提供用于催化剂的载体。金属基底为催化剂结构提供强度并且增强通过传导的传热。优选金属基底为当加热时形成氧化铝的粘着表面涂层的钢合金，例如掺入铝的铁素体钢合金(例如， Fecralloy )。所述基底可为箔、金属丝网、膨胀泡沫或毡片，其可起波纹、生凹坑(dimpled) 或打摺；优选的基底为薄的金属箔，例如厚度小于ΙΟΟμπι，将其起波纹以限定子通道。每个反应器区可包括板材的堆叠。例如，第一和第二流动通道可通过在相应的板材中的凹槽限定，将板材堆叠，随后结合在一起。或者流动通道可通过堞形的薄金属片材限定，即，形成为长方形波纹，并且与平面片材交替堆叠；流动通道的边缘可通过密封条限定。 为了确保所需的良好的热接触，第一和第二气体流动通道均可在10mm-2mm高之间(横截面中)；并且每个通道的宽度可在约3mm-25mm之间。例如通过扩散粘合、钎焊或热等静压，将形成反应器区的板材的堆叠结合在一起。优选在用于燃烧的每个流动通道的入口处提供阻火器，以确保火焰不能蔓延返回至被加料至燃烧通道的可燃气体混合物中。阻火器可在每个燃烧通道的入口部分内，例如为非催化插入物形式，其将与入口相邻的燃烧通道的一部分细分为多个窄的流动路径，其不比用于防止火焰蔓延的最大间隙尺寸宽。例如这种非催化插入物可为纵向-起波纹的箔或堆叠中的多个纵向_起波纹的箔。备选或另外地，当通过集管(header)供应可燃气体时， 则这种阻火器可在集管内提供。现在将仅通过举例的方式，并且参考附图来进一步和更具体地描述本发明，其中

图1显示本发明的反应模块的图示侧视图；和图2用图表显示通过图1的反应器模块的温度变化，以及在蒸汽甲烷反应中的相应的转化率变化。
如下引起甲烷的蒸汽重整反应将蒸汽和甲烷混合，将混合物与合适的催化剂在升高的温度下接触，使得蒸汽和甲烷反应以形成一氧化碳和氢气(可称为合成气体或合成气)。蒸汽重整反应为吸热的，并且通过催化燃烧(例如与空气混合的甲烷的催化燃烧)提供热量。在重整反应器内的相邻的流动通道内，在燃烧催化剂上发生燃烧。优选将蒸汽/ 甲烷混合物预先加热，例如加热至超过600°C，随后引入到反应器中。因此，重整器反应器中的温度通常从入口处的约600°C提高至出口处的约750-800°C。所需的燃烧燃料(例如，甲烷)的总量是为以下提供热量所需的量用于吸热反应、用于气体的温度升高(显热)、以及用于至环境的任何热量损失；所需的空气的量高达比与一定量的燃料反应所需的量多10%。现在参考图1，显示了适于用作蒸汽重整反应器的反应模块10。反应模块10由两个反应器区12a和12b组成，每一个反应器区由在平面图中为长方形的板材的堆叠组成，每个板材为耐腐蚀的高温合金。平面板材与堞形板材交替设置，以限定在堆叠相对端之间的直通通道，每个通道的有源元件的长度为600mm。通过举例说明，堞的高度(通常在2_10mm 范围内)，在第一实例中，可为3mm，或者在第二实例中，可为10mm，而堞的波长可使得在第一实例中，连续的带(ligament)间隔20mm，或者在第二实例中，可间隔3mm。所有的通道彼此平行延伸，存在集管，使得可将蒸汽/甲烷混合物供应到第一组通道15，并且将空气/甲烷混合物供应到第二组通道16，第一和第二通道在堆叠中交替(通道15和16图解表示)。 在通道15和16的有源元件中，在起波纹的箔(未示出)上提供用于相应的反应的适当的催化剂，使得空隙分数为约0.9。在每个燃烧通道16的入口处提供阻火器17。在堆叠的末端(也就是说，在堆叠的顶部和底部)的流动通道可为第二组通道16之一或者可为第一组通道15之一。通过举例的方式，在每个堆叠中可存在超过50个这样的堞形板材。蒸汽/甲烷混合物流动通过串联的反应器区12a和12b，存在导管20将来自第一反应器区12a的通道15的出口与第二反应器区12b的通道15的入口连接。类似地，燃烧混合物也流动通过串联的反应器区12a和12b，存在导管22将来自第一反应器区12a的通道16的出口与第二反应器区12b的通道16的入口连接。导管22包括用于另外的空气的入口 24，接下来是静态混合器25，然后是用于另外的燃料的入口 26，接下来是另一个静态混合器27。在反应模块10的使用中，将蒸汽/甲烷混合物预先加热至620°C，并且供应到反应模块10，以流动通过反应器区12a和12b。将80%的所需的空气和60%的所需的甲烷(作为燃料)的混合物预先加热至550°C，该温度低于该组合物的自燃温度，并供应到第一反应器区12a。在两种预先加热的情况中，均可通过与已在模块10内经历燃烧的排气热交换而进行。由于催化剂处的燃烧而温度上升，并且由该燃烧得到的气体在约700°C的温度下排出。将它们与剩余的20%的所需的空气(通过入口 24和静态混合器25)混合，随后与剩余的40%的所需的甲烷(通过入口 26和静态混合器27)混合，使得供应到第二反应器区12b 的燃烧通道16的气体混合物在约600°C，该温度再次低于该混合物(由于第一阶段燃烧的结果，其含有水蒸汽和二氧化碳)的自燃温度。通过调节在入口 24处供应的另外的空气的温度，可控制所得到的混合物的温度低于自燃温度。通过举例的方式，对于蒸汽甲烷重整通道(将反应模块10作为整体考虑)，气体流动速率可使得空速优选在14000-20000/hr之间，可能更特别是在15000_18000/hr之间 (在15°C和Iatm的标准温度和压力下)，对于燃烧通道(将反应模块10作为整体考虑)， 空速优选在19000-23000/hr之间。现在参考图2，该解显示沿着燃烧通道16的长度L的温度T (标记为A)以及沿着重整通道15的温度T (标记为B)的变化。在L = O到L = 0.6m之间的该曲线图的部分相应于第一反应器区12a，而在L = 0. 6m到L = 1. 2m之间的该曲线图的部分相应于第二反应器区12b。应注意到，一旦燃烧已开始，重整通道15中的温度T总是低于在相邻的燃烧通道16中的温度T。由于在第一反应器区12a和第二反应器区12b之间(在位置L = 0.6m处)加入的空气(来自入口 24)，燃烧气体温度经历向下阶跃变化。通过该曲线图显示在蒸汽重整反应中甲烷的转化率C随着长度L的变化，标记为P。通过反应模块10转化率连续提高，并达到约80%的值，该值接近在反应条件下的平衡转化率。应理解的是，调节在燃烧通道和重整通道中的空速，以及调节提供到每个反应器区用于燃烧的燃料的比例和空气的比例，确保遍及这些反应器区实现令人满意的温度分布，并且确保在每个反应器区内的热应力最小化。这样确保反应器模块在安全限度内操作， 而没有破坏反应器区的风险。还应理解的是，示于图2的温度和转化率的变化仅通过举例的方式，并且例如如果燃烧催化剂改变或如果燃料与空气的比率改变，则温度分布将稍有不同，且由此转化率将稍有不同。应理解的是，以上给出的描述仅通过举例的方式，并且可进行许多变化并且仍在本发明的范围内。例如通道15和16的尺寸和反应器区12的尺寸可与以上说明的不同。供应到第一反应器区12a的空气比例和甲烷比例可与以上提及的比例不同。开始提供的燃料的比例可在50% -65%之间，更优选55%，在各区12a和12b之间提供剩余的35% -50%, 优选45%。例如，可在开始时提供在100%-120%之间的所需的空气和65%的所需的燃料； 在各区12a和12b之间提供剩余的35%的燃料，虽然在该情况下可期望提供热交换器(未示出)以冷却流出的气体，以确保温度低于自燃温度。在每一种情况下，优选将另外的燃料加入到气体混合物中，那么在气体组成和压力的普遍条件下，该气体混合物的温度低于气体混合物的自燃温度。当开始时仅提供部分空气时，如上所述，该比例优选为至少50%，并优选不大于90%，更优选在75% -85%之间，在以上实例中，最优选80%。供应到随后的阶段的空气的量可使得空气的总量超过所需的100%，例如可在第一阶段提供80%，在第二阶段提供40%。在上下文中，加入的空气引入用作惰性气体的氮气。应理解的是，在通道15和16中负载催化剂的箔优选延伸相应的通道的整个长度， 与被阻火器17占据的燃烧通道16的初始部分分隔。在一个变体中，在每个重整通道15的初始部分中不提供重整催化剂，该初始非催化部分比阻火器17的长度长，使得将待经历重整的气体混合物预先加热，随后到达重整催化剂。应理解的是，当燃料气体由显著浓度(比如> 5% )的具有相对于甲烷快速的燃烧动力学物类(比如吐和CO)组成或含有这种物类时，可采用多于两个反应器区和级间混合位置，以控制反应器模块中的温度分布和防止产生热点和不利的热梯度。调节进料至每个阶段的燃料和空气的比例的能力还可用于补偿随着时间推移的催化剂活性降低。当随着时间推移，燃烧催化剂失活时，该设置的进一步精细化能将一些产生的合成气再循环至燃料混合阶段，以保持反应器模块中的温度分布。
如将理解的，蒸汽甲烷重整可形成用于将甲烷转化为较长链烃的过程的一部分， 通过重整产生的合成气体随后经受费托合成。或者，合成气体可经受催化过程，以形成甲醇。使用一个或多个如上所述的反应模块10，可进行在任何这种设备中的蒸汽甲烷重整。 优选的设备合并数个并联设置的这种反应模块，使得通过改变利用的反应模块的数量，可调节设备生产力。例如，如果合成气体经受费托合成，产物将是水、较长链烃以及含有氢气、 一氧化碳和短链烃等的尾气。在示于图1的反应模块10中，仅考虑燃烧通道16，在反应器区12a和12b两者中可提供钼-钯催化剂。或者，在两个反应器区12a和12b中催化剂可不同。例如在第一反应器区12a中的催化剂可为钼-钯，而在第二反应器区12b中的催化剂可能改为仅为钼。应理解的是，由于已发生燃烧，在第二反应器区12b内的氧分压小于在第一反应器区12a内的氧分压。如果在第二反应器区12b中使用钼-钯催化剂，可引起问题，这是由于该低氧分压促进氧化钯转化为钯金属，并且作为燃烧催化剂钯金属不如氧化钯有效。因此在第二反应器区12b内使用仅含钼的催化剂，或者在第二反应器区12b中使用具有高比例钼的钼-钯混合物，可存在益处。钼在金属形式而不是氧化物形式具有催化活性，因此，在第二反应器区12b内的低氧分压不会不利地影响该催化剂的活性。作为另一个备选，在两个反应器区 12a和12b中均可使用仅含钼的催化剂。然而，钼催化剂具有比钼-钯催化剂更高的点火温度，因此不适用于在启动时没有提供另外的加热(例如电加热)的第一反应器区12a。此夕卜，在第一反应器区12a中氧分压较高，因此仅含钼的催化剂不能提供在第二反应器区12b 中出现的益处。不仅在反应器区之间或在反应器区的不同的区域之间活性催化剂材料可不同，而且催化剂负载(也就是，陶瓷载体与箔的比率)可不同。例如在第二反应器区12b中，陶瓷 (掺入活性催化材料)的量可能高达在第一反应器区12a中的5倍，更通常是2倍。此外， 金属负载(也就是说，活性催化材料与陶瓷载体的比例)在第一反应器区12a和第二反应器区12b之间可不同。此外，在反应器区12a或12b内，沿着通道的长度，催化剂可变化。例如在燃烧通道16的入口附近，活性催化材料可能是钼-钯，而进一步沿着燃烧通道16，活性催化材料可能是仅含钼，可在反应器区12a和12b两者内应用相同的催化剂设置。同样，沿着通道的长度，催化剂负载可变化，并且沿着通道的长度，金属负载可变化。沿着通道的长度，在通道内的任何这些变化可为逐渐的，但是可能改为阶跃的。例如，如果在通道16中负载催化剂的箔延伸通道的整个长度，则可方便地沿着每个箔的长度逐渐改变催化剂，而如果在每个通道16内存在两个或三个首尾相连放置的负载催化剂的箔，则可方便地在一个长度的箔和下一个长度的箔之间阶跃变化催化剂。由图2显然可见，特别是在第一反应器区12a内，当燃烧开始时，温度倾向于在通道起点的附近升高。因此，可施用上述变化中的一些，以抑制在通道起点的附近的燃烧速率并因此降低温度上升。虽然以上描述涉及在燃烧通道16中的催化剂，应理解的是，实质相同的变化可施用于在重整通道15中的催化剂。在这种情况下，只要在燃烧通道16和重整通道15之间的传热速率不是限制因素，则通过提高在重整通道15起点的附近重整催化剂的总量(通过提高金属负载和/或通过提高催化剂负载)，也可抑制在通道起点的附近温度上升，因此提高吸热重整反应的速率。
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当通道大于约2或3mm宽(以其最窄的横向尺寸)时，则可更方便地在被基本为平面的箔分隔的起波纹的箔的堆叠上提供通道中的催化剂，而不是在单一的深V形起波纹的箔上提供。应理解的是，采用上述方式，在平面箔上的催化剂的性质可与在起波纹的箔上的不同，也就是说，活性催化材料的性质、或催化剂负载、或活性金属负载、或这些变量中多于一个可不同。实际上，平面箔可能不负载催化剂。特别是，可有利地提供一种设置，其中负载主要基于钯的催化剂的起波纹的箔由负载主要为钼的催化剂的平面箔点缀。在热失控期间，甲烷作为热等离子体气体燃烧，释放氢气和CH3自由基。如果在催化剂表面上可淬灭这些自由基，则可停止热失控上升。在淬灭这些自由基方面，钼比钯更有效，因此，在夹在两个起波纹的箔之间的平面箔上提供主要为钼的催化剂可能降低热失控上升的发生率。还应理解的是，必须考虑反应器区12的传热能力来选择催化剂，例如在堆叠中在一个平面板材和下一个平面板材之间的距离(即，堞的高度)越大，则传热效率越低；而平面板材和堞形板材的材料的热传导率也影响传热速率。在其中高度超过通道的宽度的通道中，该传热问题更严重，特别是当在如上所述被平面箔分隔的起波纹的箔的堆叠上提供催化剂时。在反应器模块10的操作过程中，在重整通道15和燃烧通道16两者中都存在催化剂退化和变得不太有效的趋势。在一定程度上，可例如通过提高将气体混合物预先加热的温度随后将它们引入到每个反应器区12中来进行补偿。如果提高在燃烧通道16内的压力，则燃烧速率也提高；因此，在催化剂的寿命期间，可有利地逐渐提高压力，使得当燃烧催化剂退化时，保持相同水平的活性。另一个变量是在燃烧通道中，特别是在第二反应器区 12b中的氧的分压，这可由通过入口 24引入富氧的气体而不是空气来改变。可在反应器模块10的整个寿命中进行，或者仅当催化剂退化时进行。另一个变量是在第一反应器区12a 和第二反应器区12b之间的燃料比率；不仅可如前所述调节该比率，而且在入口 26处向第二反应器区12b引入的燃料的组成可与供应到第一反应器区12a的不同。例如在费托合成的上下文中，可将尾气分离成为富氢部分和贫氢部分；因此，供应到反应器区12的燃料可因此在具有不同的燃烧性质的甲烷或贫氢尾气或富氢部分之间选择，并且在反应器模块10 的操作寿命期间，这些不同的燃料的比例可变化。然而，应理解的是，当催化剂退化时，尽管如上所述的调节和变化，但是不可避免的是，来自反应器模块10的合成气体的生产速率最终会下降。如上所述，如果设备合并数个并联设置的这样的反应模块10，则通过改变利用的反应模块的数量，通过在线引入事先未使用的反应模块10，可调节该设备生产力。在某阶段，当催化剂已过度退化时，可能需要除去和更换或再刷新反应模块10。通常将一个反应器模块10关闭，将另一个反应器模块 10在线引入以占据它的位置；可将已关闭的反应器模块10移除，并用一个新的或再刷新的反应器模块10更换。这能使设备以基本恒定的生产力操作。被移除的反应器模块10可废弃，或者可通过更换通道15和16中的催化剂而再刷新。
权利要求
1.用于进行吸热反应的催化反应模块，所述模块包含多个单独的反应器区，每个反应器区限定多个第一和第二流动通道，这些通道在区内交替设置以确保在第一和第二流动通道之间的热接触，其中在第一流动通道中的催化剂用于吸热反应，而其中在第二流动通道中的催化剂用于燃烧反应，反应器区被设置和连接，用于在第一流动通道中要经历吸热反应的气体混合物的串联流动，以及用于在第二流动通道中可燃气体混合物的流动，使得吸热反应混合物串联流动通过反应器区，其中，在一个反应器区和另一个反应器区之间，和/ 或在反应器区的一部分和另一部分之间，在第一流动通道和/或第二流动通道中相应的催化剂不同。
2.权利要求1的反应模块，其中所述催化剂由于催化剂负载的变化而不同。
3.权利要求1或权利要求2的反应模块，其中所述催化剂由于活性催化材料负载的变化而不同。
4.前述权利要求中任一项的反应模块，其中所述催化剂在反应器区内不同，并且该不同包括沿着流动通道的长度阶跃变化。
5.前述权利要求中任一项的反应模块，其中在流动通道内存在多个非结构性的负载催化剂的元件，并且所述催化剂在这样的元件的一个和另一个之间不同。
6.使用前述权利要求中任一项的催化反应模块进行催化反应的方法。
7.权利要求6的方法，其中将气体混合物提供到预先加热至升高的温度的反应器区的第一和第二流动通道，并且在催化反应模块的操作期间该预先加热的温度变化。
8.权利要求6或权利要求7的方法，其中将燃料气体供应到反应器区的第二流动通道， 并且在催化反应模块的操作期间供应的燃料气体变化。
9.权利要求6-8中任一项的方法，其中在至少两个串联的反应器区中进行燃烧反应， 采用与用于吸热反应的反应器区相同的顺序。
10.权利要求9的方法，其中从一个反应器区排出的燃烧气体混合物经受处理，随后将其引入到下一个反应器区。
11.权利要求10的方法，其中所述处理包括加入富氧的气体。
12.权利要求6-11中任一项的方法，其中燃烧反应在升高的压力下进行，并且在催化反应模块的操作期间压力变化。
13.权利要求6-12中任一项的方法，其中将惰性组分加入到供应到至少一个反应器区的燃烧通道的气体混合物中。
全文摘要
用于进行吸热反应比如蒸汽甲烷重整的催化反应模块(10)，其包括单独的反应器区(12)，每个反应器区限定多个第一和第二流动通道(15，16)，这些通道在区内交替设置以确保在第一和第二流动通道之间的热接触。可将反应器区(12a，12b)设置和连接，用于在第一流动通道(15)中可燃气体混合物的串联流动以及在第二流动通道(16)中要经历吸热反应的气体混合物的串联流动。在流动通道内提供催化剂元件，在各区之间和/或在区内，催化剂的化学组成、催化剂负载或活性催化材料负载不同。
文档编号B01J19/24GK102481543SQ201080039375
公开日2012年5月30日 申请日期2010年8月6日 优先权日2009年8月28日
发明者R·A·摩根, R·皮特, T·Q·利 申请人:康帕克特Gtl有限公司