一种tims测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法
【专利摘要】本发明提供了一种TIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法，该方法包括步骤：制备待测样品；将制备好的所述待测样品装样，装样后清洗样品室和飞行管道；选择法拉第杯作为TIMS的数据接收装置；调节所述待测样品的蒸发、电离温度以及优化光学参数；运行测量程序对所述待测样品进行测量后获得氧同位素比的测量值；对所述测量值进行校正和不确定度计算后得到所述待测样品的最后测量结果。该方法与气体质谱法相比，不需要进行样品的化学处理，可直接进行测量，具有分析速度快、样品制备简单、样品用量小等特点。
【专利说明】—种TIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及核材料测量领域，尤其涉及一种HMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法。
【背景技术】
[0002]随着国际防核扩散、反核恐及核保障形势的发展，核安保已成为国际社会关注热点。上世纪九十年代初，有关核材料非法交易的案例见诸报道。主要是由于前苏联解体后，导致核材料管理上的混乱，进而出现核燃料元件、核材料或放射性材料的流失和非法交易，使得核不扩散形势变得十分严峻。核材料非法交易的出现，国际社会除了对传统的核扩散担心外，公众还担心恐怖分子可能利用核或放射性扩散装置发动袭击。自从第一宗截获走私核材料案例以来，非法运输核材料和放射性材料已经倍受世人关注，非法核材料贩运事件的总数呈现出上升的态势。为了对非法交易的核材料进行侦破，追溯其来源，加强管理，应运而生了核法证学这门新兴综合性学科。
[0003]核法证学分析是从现场截获核材料开始，通过核法证学确认的技术、方法进行样品的主要成分等特征属性的分析，并与数据库的信息进行比对，追溯可疑样品的来源、运输途径、追究涉案团体和个人，为案件的侦破和处理提供丰富的信息。特征属性，一般包括放射性的类型、放射性活度、主要成分、同位素丰度、杂质种类及含量、宏观尺寸、微观结构等。有时通过常用的特征属性不能准确溯源，需要对更多的特征属性进行分析，氧就是用于地理定位的一个主要特征元素。因为根据海水或者雨水中氧同位素的组成变化，不同地区由于地理位置的原因，造成了天然氧同位素在自然界中含量有微小的差别，差别大约是1%?5%。气体质谱法是常规、经典的氧同位素测量方法，但是气体质谱法测量氧同位素时样品用量大、需要化学处理和测量过程比较复杂的技术缺陷。
【发明内容】
[0004]本发明要解决的技术问题是提供一种HMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法，用以解决上述技术缺陷。
[0005]为了达成上述目的，本发明一方面提出了一种TMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法，该方法包括以下步骤:
[0006]步骤SI，制备待测样品；
[0007]步骤S2，将制备好的所述待测样品装样，装样后清洗样品室和飞行管道；
[0008]步骤S3，选择法拉第杯作为HMS的数据接收装置；
[0009]步骤S4，调节所述待测样品的蒸发、电离温度以及优化光学参数；
[0010]步骤S5，运行测量程序对所述待测样品进行测量后获得氧同位素比的测量值；
[0011]步骤S6，对所述测量值进行校正和不确定度计算后得到所述待测样品的最后测量结果。
[0012]进一步，所述步骤SI包括以下步骤:[0013]样品处理:将适量铀氧化物样品在小研磨钵中研磨，再将研磨后的样品保存在充满Ar的干燥器中；
[0014]样品带前处理:将样品带放置在除气机的10_7Pa真空烘烤系统中进行除气，再将除气后的样品带保存在充满Ar的干燥器中；
[0015]样品制备:用微量取样器取约微克量级的研磨后的样品，将其放入聚乙烯瓶中，加入约20 μ I的环己烷试剂，制成悬浮液；
[0016]涂样:振荡制备好的样品悬浮液，静置I分钟，用移液器取上层清液，滴于样品带的中部，待试剂蒸发后，再取悬浮液滴于样品带中部，重复多次；
[0017]涂 样效果观察:涂样后，将样品带在室温环境下放置一天，待有机试剂挥发后，使用SEM对样品带上的样品进行观测，以检验涂样效果。
[0018]进一步，所述步骤S2中装样的具体过程为:待测样品制备好后，把待测样品安装到样品架上，使用螺丝固定好，然后把样品架安装到HMS的样品室，固定好。
[0019]进一步，所述步骤S2中清洗样品室和飞行管道的具体过程为:使用高纯队气对样品室和飞行管道进行冲洗2-3次，具体过程为，充入高纯N2气，抽高真空，再充入高纯N2气，抽高真空，依次重复。
[0020]进一步，所述步骤S3具体为:选择以中心法拉第杯AX来接收238U16O+, Hl法拉第杯来接收238U18O+。
[0021]进一步，所述步骤S4中优化光学参数的过程为:待出现238U16O+信号后，手动调整离子源处电压、提取电压、D方向透镜的聚焦和偏转电压、Z方向透镜聚焦和偏转电压以及slit处电压参数。
[0022]进一步，所述步骤S5具体为:调整好电离温度和在最大的信号强度的条件下，中心法拉第杯AX来接收238U16O+离子，Hl法拉第杯来接收238U18O+离子，运行测量程序，设置每个数据的采集时间为ls，每个循环采集5个数据，共采集10个循环，共50个循环，采集数据完成后，经过计算获得氧同位素比值的测量值。
[0023]进一步，所述步骤S6中对所述测量值进行校正的过程为:先用质谱仪测量标准物质的180/160比值，计算得到校正系数k，再利用k值对样品中氧同位素比的测量结果进行校正。
[0024]进一步，所述校正系数k的计算公式为:
【权利要求】
1.一种HMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法，其特征在于，该方法包括以下步骤: 步骤SI，制备待测样品； 步骤S2，将制备好的所述待测样品装样，装样后清洗样品室和飞行管道； 步骤S3，选择法拉第杯作为TIMS的数据接收装置； 步骤S4，调节所述待测样品的蒸发、电离温度以及优化光学参数； 步骤S5，运行测量程序对所述待测样品进行测量后获得氧同位素比的测量值； 步骤S6，对所述测量值进行校正和不确定度计算后得到所述待测样品的最后测量结果O
2.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤SI包括以下步骤: 样品处理:将适量铀氧化物样品在小研磨钵中研磨，再将研磨后的样品保存在充满Ar的干燥器中； 样品带前处理:将样品带放置在除气机的10_7Pa真空烘烤系统中进行除气，再将除气后的样品带保存在充满Ar的干燥器中； 样品制备:用微量取样器取约微克量级的研磨后的样品，将其放入聚乙烯瓶中，加入约20 μ I的环己烷试剂，制成悬浮液； 涂样:振荡制备好的样品悬浮液，静置I分钟，用移液器取上层清液，滴于样品带的中部，待试剂蒸发后，再取悬浮液滴于样品带中部，重复多次； 涂样效果观察:涂样后，将样品带在室温环境下放置一天，待有机试剂挥发后，使用SEM对样品带上的样品进行观测，以检验涂样效果。
3.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S2中装样的具体过程为:待测样品制备好后，把待测样品安装到样品架上，使用螺丝固定好，然后把样品架安装到TIMS的样品室，固定好。
4.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S2中清洗样品室和飞行管道的具体过程为:使用高纯N2气对样品室和飞行管道进行冲洗2-3次，具体过程为，充入高纯N2气，抽高真空，再充入高纯N2气，抽高真空，依次重复。
5.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S3具体为:选择以中心法拉第杯AX来接收238U16O+, Hl法拉第杯来接收238U18O'
6.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S4中优化光学参数的过程为:待出现238U16O+信号后，手动调整离子源处电压、提取电压、D方向透镜的聚焦和偏转电压、Z方向透镜聚焦和偏转电压以及slit处电压参数。
7.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S5具体为:调整好电离温度和在最大的信号强度的条件下，中心法拉第杯AX来接收238U16O+离子，Hl法拉第杯来接收238U18O+离子，运行测量程序，设置每个数据的采集时间为ls，每个循环采集5个数据，共采集10个循环，共50个循环，采集数据完成后，经过计算获得氧同位素比值的测量值。
8.根据权利要求1所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S6中对所述测量值进行校正的过程为:先用质谱仪测量标准物质的180/160比值，计算得到校正系数k，再利用k值对样品中氧同位素比的测量结果进行校正。
9.根据权利要求8所述的测量方法，其特征在于，所述校正系数k的计算公式为:
10.根据权利要求9所述的测量方法，其特征在于，所述步骤S6中测量值的不确定度的计算公式为:
【文档编号】G01N30/06GK103983715SQ201410138097
【公开日】2014年8月13日 申请日期:2014年4月8日 优先权日:2014年4月8日
【发明者】姜小燕, 王同兴, 张生栋, 赵永刚, 张燕, 任同祥, 鹿捷 申请人:中国原子能科学研究院