导热性片以及导热性片的制造方法

导热性片以及导热性片的制造方法
【专利摘要】本发明提供厚度方向的导热性良好的导热性片。导热性片含有导热性组合物，该导热性组合物含有有机硅树脂、导热性填料和使导热性填料沿规定方向排列的填充材料，导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为填充材料。在测定导热性片的表面时的“JISZ8729”和“JISZ8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
【专利说明】导热性片以及导热性片的制造方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及促进发热性电子部件等散热的导热性片以及导热性片的制造方法。
[0002]本申请以在日本国于2011年12月20日申请的日本专利申请号特愿2011-278788为基础主张优选权，通过参照，这些申请被援弓I到本申请中。
【背景技术】
[0003]伴随着电子仪器的进一步高性能化，半导体元件的高密度化、高贴装化得到发展。与此相伴，将构成电子仪器的电子部件所发热的热量进一步高效率地散热成为很重要的一环。为了高效率散热，半导体经由导热性片安装于散热扇、散热板等散热装置(heat sink)中。导热性片广泛使用将无机填料等填充材料分散并含在有机硅中所得的片。对这样的散热构件要求导热率的进一步提高，通常以高导热性为目的，通过提高配合于基体内的无机填料的填充率来应付。但是，如果提高无机填料的填充率，则柔软性受损，或者无机填料的填充率高导致发生落粉，因此，提高无机填料的填充率是有限度的。
[0004]无机填料例如可举出氧化铝、氮化铝、氢氧化铝等。以高导热率为目的，还可将氮化硼、石墨等鳞片状颗粒、碳纤维等填充于基体内。这是根据鳞片状颗粒等所具有的导热率的各向异性而设的。例如已知碳纤维在纤维方向具有约600-1200W/mK的导热率。氮化硼在面方向具有约110W/mK、在与面方向垂直的方向具有约2W/mK左右的导热率，具有各向异性。
[0005]通常已知，如果对导热性片增加导热性填料的填充量，则导热率提高。但是纤维状的导热性填料与球状填料相比，无法增多填充量。因此单独的纤维状导热性填料无法获得高的导热率。这里，通过使纤维状的导热性填料的面方向与作为热传递方向的导热性片的厚度方向相同，即，通过使纤维状的导热性填料沿导热性片的厚度方向取向，可以使导热性飞跃性地提闻。
[0006]专利文献I中记载了涂布含有碳纤维的导热性组合物并施加磁场而使碳纤维取向的方法。但是，碳纤维取向时必须有流动性，因此在专利文献I所记载的方法中，无法使导热性填料的填充量增多。为此人们希望获得导热性填料沿着导热性片厚度方向取向，厚度方向的导热性良好的导热性片。
[0007]现有技术文献 专利文献
专利文献1:日本特开2006-335957号公报。

【发明内容】

[0008]发明要解决的课题
本发明针对上述情况而提出，其目的在于提供厚度方向的导热性良好的导热性片以及导热性片的制造方法。
[0009]解决课题的方案 本发明人进行了深入的研究，结果发现:在测定导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*与导热率之间具有高度相关关系，从而完成了本发明。
[0010]本发明涉及一种含有导热性组合物的导热性片，所述导热性组合物含有固化性树脂组合物和使导热性填料沿规定方向排列的填充材料，其中，导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为填充材料，在测定导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
[0011]本发明的导热性片的制造方法具有下述工序:导热性组合物制作工序，其中，制作导热性组合物，该导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料和使导热性填料沿规定方向排列的填充材料；取向工序，其中，将在导热性组合物制作工序中制作的导热性组合物形成为柱状，同时使导热性填料沿柱状的长度方向取向；切断工序，其中，通过超声波切断机，将柱状的导热性组合物沿着与长度方向垂直相交的方向切断成规定的尺寸，获得导热性片；导热性片中，导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为填充材料，在测定导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色方式中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
[0012]本发明的导热率评价方法是:在测定导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JISZ 8730”所记载的L*a*b*表色系中，使用以“L*”值表示的亮度L*，评价导热性片的导热率，所述导热性片含有导热性组合物，所述导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料和使导热性填料沿规定方向排列的填充材料；导热性片中，导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为填充材料。
[0013]发明效果
根据本发明，通过在导热性片中至少含有氮化铝，在测定导热性片的表面时的“JIS Z8729”和“ JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，使以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上，导热性填料可沿着导热性片的厚度方向取向，可以使导热性片的厚度方向的导热性良好。
【专利附图】

【附图说明】
[0014][图1]图1是用于说明本发明的导热性片的制造方法的一个例子的流程图。
[0015][图2]图2是表示在本发明的导热性片的制造方法中的切断工序中使用的超声波切断机的一个例子的外观图。
[0016][图3]图3是表示切片装置的一个例子的外观图。
[0017][图4]图4是用于说明在本发明的其它导热性片的制造方法的排列工序的一个例子的流程图。
[0018][图5]图5是用于说明本发明的导热性片的制造方法的临时成型工序、排列工序和正式成型工序的一个例子的示意图。
[0019][图6]图6是表示本发明的导热性片的制造方法中的排列工序中得到的层合体的一个例子的斜视图。
[0020][图7]图7(A)是表示未实施加压的正式成型体的一个例子的斜视图，图7 (B)是表示实施加压后的正式成型体的一个例子的斜视图。【具体实施方式】
[0021]以下参照附图，按照以下顺序对本发明的实施方案(以下称为本实施方案)进行详细说明。
[0022]1.导热性片
2.导热性片的制造方法
3.其它导热性片的制造方法
4.导热率评价方法。
[0023]〈1.导热性片>
本实施方案的导热性片I含有导热性组合物，该导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料以及使导热性填料沿规定方向排列的填充材料，导热性填料沿导热性片的厚度方向取向。在本实施方案的导热性片中，导热性片中至少含有氮化铝，测定导热性片的表面时的“ JIS Z 8729”和“ JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。通过使测定导热性片的表面时的亮度L*为32.5以上，使导热性填料沿导热性片的厚度方向取向，可以使导热性片的厚度方向的导热性良好。
[0024](L*a*b*表色系中的亮度L*与导热率之间的相关关系)
物体的颜色通常由亮度(明亮度)、色相(色调)以及彩度(色饱和度)3个要素构成。在准确测定并表现这些要素时，需要可将它们客观地数值化来进行表现的表色系。这样的表色系例如可举出L*a*b*表色系。L*a*b*表色系例如可通过市售的分光测色计等测定器容易地进行测定。
[0025]L*a*b*表色系是例如“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的表色系，其中将各颜色配置于球形的色空间来进行表示。在L*a*b*表色系中，亮度以纵轴(z轴)方向的位置表示，色相以外周方向的位置表示，彩度以距中心轴的距离表示。
[0026]表示亮度的纵轴(z轴)方向的位置以L*表示。亮度L*的值为正数，该数字越小则亮度越低，有变暗的倾向。具体来说，L*的值在相当于黑色的O至相当于白色的100之间变化。
[0027]在将球形的色空间在L*=50的位置沿水平切断的截面图中，X轴的正方向为红色方向，y轴的正方向为黄色方向，X轴的负方向为绿色方向，y轴的负方向为蓝色方向。X轴方向的位置通过取-60至+60的值的a*表示。y轴方向的位置通过取_60至+60的值的b*表示。这样，a*和b*是表示色度的正负数字，越接近O则越黑。色相和彩度由它们的a*值和b*值表示。
[0028]在L*a*b*表色系中，亮度L*为32以上则发白，亮度L*低于32则发黑。在L*a*b*表色系中，a*低于-1则发绿，a*为-1以上则发红。b*低于-1则发蓝，b*超过+1则发黄。
[0029]例如在使用L*a*b*表色系对含有碳纤维作为导热性填料、含有氮化铝和氧化铝作为填充材料的导热性片的截面测定黑色度时，亮度L*为32.5以上则发白。其原因在于，亮度L*为32.5以上，则从与截面垂直的方向观察导热性片时，导热性片中的导热性填料的面积减少，另外白色的氧化铝和氮化铝露出导热性片的表面。即，亮度L*为32.5以上，则意味着导热性填料沿导热性片的厚度方向取向。
[0030]另一方面，在使用L*a*b*表色系对含有碳纤维作为导热性填料、含有氮化铝和氧化铝作为填充材料的导热性片的截面测定黑色度时，亮度L*低于32.5则发黑。其原因在于，亮度L*低于32.5，则从与截面垂直的方向观察导热性片时，导热性片中的导热性填料的面积增大，另外白色的氧化铝和氮化铝难以从导热性片的表面露出。即，亮度L*低于32.5，则意味着与亮度L*为32.5以上时比较，导热性填料未沿着导热性片的厚度方向取向。
[0031]通常将导热率高的导热性填料填充于导热性片中，则导热性片的导热率提高。原本认为，例如大量填充浙青基碳纤维作为导热性填料，则导热率提高。即认为，导热性片表面的亮度L*减小，则导热率提高。但是要获得高导热率，并不是单纯地增加导热性填料的含量，而是，不仅要添加填充材料来保持形状，并且降低挤出时导热性组合物的粘度、使导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向也是很重要的。
[0032]本发明人进行了深入的研究，结果发现，在测定导热性片的表面时的“JIS Z8729”和“ JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*与导热率之间具有高度的相关关系。还发现，为了使导热性填料沿导热性片的厚度方向取向，与导热性填料的配合量相比，导热率比导热性填料低的氮化铝的配合量有很大影响。即，通过使导热性片中至少含有氮化铝，并使测定导热性片的表面时的亮度L*为32.5以上，则使导热性填料沿导热性片的厚度方向取向，可以使导热性片的厚度方向的导热性良好。
[0033](固化性树脂组合物)
导热性片中所含的固化性树脂组合物没有特别限定，例如可使用有机硅类粘接剂、丙烯酸酯树脂类粘接剂等。有机硅类粘接剂可以使用缩合固化型或加成固化型的粘接剂。固化性树脂组合物的含量没有特别限定，例如可以是25-45体积％。
[0034](导热性填料)
导热性填料例如可使用碳纤维，特别优选使用浙青基的碳纤维。浙青基的碳纤维是以浙青为主原料，在熔融纺丝、不熔化和碳化等各处理工序后，以2000-3000°C或超过3000°C的高温进行热处理而石墨化的碳纤维。原料浙青分为光学无秩序、不显示偏向的各向同性浙青，和构成分子排列成液晶状、显示光学各向异性的各向异性浙青(中间相浙青)。由各向异性浙青制造的碳纤维比由各向同性浙青制造的碳纤维的机械特性优异，电学和导热性提高。因此优选使用中间相浙青基的石墨化碳纤维。
[0035]导热性填料的平均纤维长度优选为100 μ m以上。通过使导热性填料的平均纤维长度为100 μ m以上，则导热性填料容易沿同一方向排列，因此可以使导热性片在厚度方向的导热性更为良好。
[0036]导热性片中的导热性填料含量优选为15-25体积％。通过使导热性填料的含量为15体积％以上，可以更有效地降低热阻值，因此可以使导热性片在厚度方向的导热性更为良好。通过使导热性填料的含量为25体积％以下，例如在通过挤出机挤出导热性组合物时，可以防止挤出困难。
[0037](填充材料)
填充材料是根据与导热性组合物中的导热性填料的流速差异，用于使导热性填料容易沿规定方向排列，即，用于使导热性填料容易沿挤出方向取向。填充材料还用于作为导热性材料起作用。
[0038]填充材料例如可使用氧化铝、氮化铝、氮化硼、氧化锌、硅粉末、金属粉末，至少使用氮化铝。氮化铝在其分子内具有氮，该氮阻碍固化性树脂组合物的反应，抑制导热性组合物粘度的升高。因此，通过至少使用氮化铝作为填充材料，与只使用氧化铝颗粒作为填充材料时相比，可以更有效地使导热性填料沿规定方向即沿着导热性片的厚度方向取向。因此，通过至少使用氮化铝作为填充材料，可以使导热性填料更有效地沿着导热性片的厚度方向取向，因此，可以使导热性片厚度方向的导热性良好。
[0039]另外，通过使用粒径不同的2种以上的球状颗粒作为填充材料，可以更有效地使导热性填料容易沿着导热性片的厚度方向取向。结果，在测定导热性片的表面时的“JIS Z8729”和“ JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*可以更确实地为32.5以上。这样，通过使用粒径不同的2种以上的球状颗粒作为填充材料，使导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向，因此可以使导热性片在厚度方向的导热性更为良好。
[0040]导热性片中的填充材料的含量优选为40-50体积％。另外，优选氮化铝在导热性片中含有5.1体积％以上。通过使导热性片中的氮化铝的含量为5.1体积％以上，可以有效地抑制导热性组合物的粘度升高，更有效地使导热性填料沿着导热性片的厚度方向取向。结果，在测定导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*可以更有效地为32.5以上。这样，通过使导热性片中氮化铝的含量为5.1体积％以上，可以使导热性片在厚度方向的导热性更为良好。
[0041]填充材料的平均粒径优选为0.5-5 μ m。通过使填充材料的平均粒径为0.5 μ m以上5 μ m以下，可作为导热性材料充分起作用，并且，在导热性组合物中，导热性填料的取向难以打乱，因此可以使导热性片I在厚度方向的导热性更为良好。
[0042]另外，如上所述，使用粒径不同的2种以上的球状颗粒作为填充材料时，优选使大的球状颗粒为2-5 μ m,小的球状颗粒为0.3-2 μ m,由此可以更有效地使导热性填料容易沿着导热性片的厚度方向取向。结果，在测定导热性片的表面时的“ JIS Z 8729”和“ JIS Z8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*可以更确实地为32.5以上。
[0043]需要说明的是，上述说明中，以L*a*b*表色系示例，但表色系的选择方式没有特别限定，只要是可换算为L*a*b*表色系的表色系即可。例如可以是XYZ表色系、L*C*h表色系。
[0044]<2.导热性片的制造方法〉
上述导热性片I例如可按照以下的制造方法制造。本实施方案的导热性片的制造方法如图1所示，具有导热性组合物制作工序S1、取向工序S2和切断工序S3。
[0045](导热性组合物制作工序SI)
在导热性组合物制作工序SI中，制作上述导热性组合物。导热性组合物中的配合量例如优选导热性填料为15-25体积％，填充材料为40-50体积％。另外，在导热性组合物中，优选含有5.1体积％以上氮化铝作为填充材料。
[0046](取向工序S2)
在取向工序S2中，将在导热性组合物制作工序SI中制作的导热性组合物形成为柱状，同时使导热性填料沿柱状的长度方向取向。在取向工序S2中，例如通过挤出到涂布了脱模材料的模具中，如图2所示，可以形成导热性填料沿柱状的长度方向L取向的柱状导热性组合物2。或者，在取向工序S2中，例如也可以将在导热性组合物制作工序SI中制作的导热性组合物涂布于涂布了脱模材料的聚酯薄膜上，形成图2所示的柱状导热性组合物2。[0047](切断工序S3)
在切断工序S3中，通过超声波切断机，将在取向工序S2中形成的柱状的导热性组合物2沿与长度方向垂直相交的方向切断成规定的尺寸，获得导热性片I。
[0048]在切断工序S3中，例如如图2和图3所示，通过使用超声波切断机3，以超声波切割器4将柱状的导热性组合物2沿着与柱状的导热性组合物2的长度方向L垂直相交的方向V切片，可在保持导热性填料的取向的状态下形成导热性片I。因此，导热性填料的取向保持在厚度方向，可获得导热特性良好的导热性片I。
[0049]超声波切断机3如图3所示，具备放置柱状的导热性组合物2的工作台5，和边施加超声波振动边将工作台5上的柱状的导热性组合物2进行切片的超声波切割器4。
[0050]工作台5中，在金属制的移动台6上配设有硅橡胶7。移动台6可通过移动机构8沿规定方向移动，将柱状的导热性组合物2依次送往超声波切割器4的下部进行操作。硅橡胶7具有足以承受超声波切割器4的刀尖的厚度。工作台5中，在硅橡胶7上放置柱状的导热性组合物2，配合超声波切割器4的切片操作，使移动台6向规定方向移动，将柱状的导热性组合物2依次送至超声波切割器4的下部。
[0051]超声波切割器4具有:将柱状的导热性组合物2进行切片的刀9、对刀9给予超声波振动的超声波发振机构10、使刀9进行升降操作的升降机构11。
[0052]刀9是刀尖朝向工作台5，通过升降机构11进行升降操作，由此将放置于工作台5上的柱状的导热性组合物2进行切片。刀9的尺寸、材质根据柱状的导热性组合物2的大小、组成等确定。例如刀9由宽40mm、厚度1.5mm、刀尖角度10°的钢形成。
[0053]超声波发振机构10沿着柱状的导热性组合物2的切片方向对刀9给予超声波振动，例如发送频率为20.5kHz，振幅可调节为50μπι、60μπι、70μπι这3个阶段。
[0054]这样的超声波切断机3通过边对超声波切割器4给予超声波振动边对柱状的导热性组合物2进行切片，可以使导热片I的导热性填料的取向保持在导热性片I的厚度方向。
[0055]一边通过超声波切断机3给予超声波振动一边进行切片的导热性片1，与不给予超声波振动而进行切片的导热性片相比，将热阻抑制为较低。其原因在于，超声波切断机3沿着切片方向对超声波切割器4给予超声波振动，因此界面热阻低，沿着导热性片I的厚度方向取向的导热性填料难以因刀9而翻倒。而在未给予超声波振动而进行切片的导热性片中，由于刀的摩擦阻力使导热性填料的取向混乱，减少露出于切面，由此热阻升高。因此，通过使用超声波切断机3，可以获得导热特性优异的导热性片I。
[0056]根据如上所述的导热性片的制作方法，可以得到导热性片1，其中，导热性填料沿着导热性片I的厚度方向取向，在测定导热性片I的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z8730”所记载的L*a*b*表色方式中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
[0057]<3.其它导热性片的制造方法〉
导热性片I可以按照如下所述的制造方法制造。即，如图4所示，在上述的导热性片的制造方法的取向工序S2中，可以具有临时成型工序S21、排列工序S22和正式成型工序S23。根据这样的导热性片的制造方法，可以更确实地获得导热性片1，其中，在测定导热性片I的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。即，可以更确实地使导热性片I中的导热性填料沿同一方向排列，可以使导热性片I在厚度方向的导热性更为良好。需要说明的是，在以下说明中，对于上述导热性组合物制作工序Si省略其详细说明。
[0058](临时成型工序S21)
在临时成型工序S21中，如图5(A)所示，将在导热性组合物制作工序SI中制作的导热性组合物12用挤出机13挤出，成型为其中导热性填料沿着挤出方向取向的细长柱状的临时成型体14 (以下称为临时成型体14)。
[0059]挤出机13例如如图5(A)所示，构成为细长状的筒型，优选排出导热性组合物12一侧的开口部12B的口径W2与本体部12A的内径Wl相比缩小直径。挤出机13中，本体部12A的内径Wl是由长度方向的规定位置向挤出方向缩小直径为圆锥状，开口部12B的口径W2与本体部12A的内径Wl相比可以缩小直径。通过将导热性组合物12用这样的挤出机13挤出，在挤出机13内，使导热性组合物12朝向与本体部12A的内径Wl相比缩小直径的部分通过，由此，导热性填料容易沿着挤出方向。由此可以更确实地使导热性填料沿着临时成型体14的长度方向取向。
[0060]例如导热性组合物12中的导热性填料含量为15-25体积％时，优选挤出机13的开口部12B的口径W2为1.5-9.5mm左右。这种情况下，通过使开口部12B的口径W2为1.5_以上，在将导热性组合物12用挤出机13挤出时，可防止挤出困难。通过使开口部12B的口径W2为9.5mm以下，导热性填料的取向难以混乱，因此可以使导热性片I在厚度方向的导热性更为良好。
[0061]挤出机13中，开口部12B的截面形状例如可以设成圆状、三角状、矩形状、正方形状，优选设成矩形状或正方形状。通过使开口部12B的截面形状为矩形状或正方形状，临时成型体14可为棱柱状。因此，在排列工序S22中，在使多个临时成型体14在与长度方向垂直的方向上以毗邻方式排列，并将排列的多个临时成型体14配设于与排列方向大约垂直相交的方向，获得层合体14A(以下称为层合体14A)时，层合体14A之间难以产生间隙。由此，层合体14A中难以含有气泡，因此在正式成型工序S23中，可以获得阻燃性更为优异的正式成型体16。
[0062]临时成型体14是通过挤出机13使导热性填料沿挤出方向取向的，是细长柱状的形状，例如细长四棱柱状、细长的三棱柱状、细长的圆柱状。
[0063](排列工序S22)
在排列工序S22中，例如如图5 (B)、图5 (C)、图6所示，将在临时成型工序S21中成型的多个临时成型体14在与长度方向垂直相交的方向上以毗邻方式排列，获得层合体14A。例如在排列工序S22中，使临时成型体14排列在规定的框15内，将临时成型体14配设成长方体状或立方体状，得到层合体14A。在正式成型工序S23中，在使正式成型体16成型时，框15作为固定层合体14A的固定装置使用，防止层合体14A发生较大变形。框15例如由金属形成。
[0064](正式成型工序S23)
正式成型工序S23中，例如如图5(D)所示，通过使在排列工序S22中得到的层合体14A固化，如图5(E)和图7(A)、(B)所示，成型为其中构成层合体14A的临时成型体14彼此一体化的正式成型体16。使层合体14A固化的方法例如可举出:通过加热装置对层合体14A进行加热的方法，或通过加热加压装置对层合体14A进行加热加压的方法。在使用丙烯酸酯树脂作为构成导热性组合物12的固化性树脂组合物时，例如通过在导热性组合物12中含有异氰酸酯化合物，可以使层合体14A在常温下固化。
[0065] 使这些层合体14A固化的方法优选通过加热加压装置对层合体14A进行加热加压的方法，即，在使层合体14A固化时，在与构成层合体14A的多个临时成型体14的长度方向垂直相交的方向(垂直方向)上加压(press)。这样，通过对层合体14A加压，可以确实地将气泡从层合体14A中排除，因此在正式成型工序S23中，可以获得阻燃性更为优异的正式成型体16。
[0066]在切断工序S4中，通过超声波切断机3，将在正式成型工序S23中成型的正式成型体16沿着与临时成型体14的长度方向垂直相交的方向切断成规定的尺寸。为了获得导热性片1，超声波切断机3将正式成型体16切片成各个导热性片I。使用超声波切断机3，用超声波切割器4，将正式成型体16沿着与临时成型体14的长度方向垂直相交的箭头方向切片，由此可在保持导热性填料的取向的状态下形成导热性片I。因此可以获得导热性填料的取向保持在厚度方向，导热特性良好的导热性片I。
[0067]<4.颜色的评价方法>
本实施方案的颜色的评价方法是:在测定上述导热性片I的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，使用以“L*”值表示的亮度L*来评价导热性片I的导热率。例如，测定导热性片I的表面时的亮度L*为32.5以上时，导热性填料沿着导热性片I的厚度方向取向，因此导热性片I在厚度方向的导热性可评价为良好。测定导热性片I的表面时的亮度L*低于32.5时，导热性填料未沿着导热性片I的厚度方向取向，因此导热性片I在厚度方向的导热性可以评价为不良。
实施例
[0068]以下对本发明的实施例进行说明。需说明的是，本发明并不限于这些实施例。本实施例中，对于实施例1-6和比较例1-3所得的导热性片，对其浙青基碳纤维的取向性、导热率和外观进行评价。
[0069](实施例1)
实施例1中，在双液性的加成反应型液状有机硅树脂中分散24体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(填充材料)(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03)、18.3体积％平均粒径Iym的氮化招颗粒(株式会社Tokuyama (卜々Y 7 )公司制造)、24.I体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(导热性填料)(帝人株式会社制造，商品名:^ t 一 R-A301)，制备有机硅树脂组合物(导热性组合物)。双液性加成反应型液状有机硅树脂是将16.8体积％有机硅A液(具有乙烯基的有机聚硅氧烷)和18.8体积％有机硅B液(具有H-Si基的有机聚硅氧烷)混合而成。将所得有机硅树脂组合物挤出在涂布了脱模材料的模具(20_X20mm)中，成型为有机硅成型体。将所得有机硅成型体在烘箱中以100°C固化I小时，制成有机硅固化物。将所得有机硅固化物用超声波切割器切断成厚度2.0mm,得到厚度2.0mm的导热性片。超声波切割器的切片速度为每秒50_。给予超声波切割器的超声波振动是:发振频率20.5kHz，振幅60 μ m。
[0070](实施例2)
在实施例2中，在混合16.8体积％有机硅A液和18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散11.7体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03) ,31.2体积％平均粒径I μ m的氮化铝颗粒(株式会社Tokuyama公司制造)、23.5体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名:^ ^一7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例I同样，得到导热性片。
[0071](实施例3)
在实施例3中，在混合18.8体积％有机硅A液、18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散20.2体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03) ,20.1体积％平均粒径I μ m的氮化铝颗粒(株式会社Tokuyama公司制造)、24.1体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名:^ ^一7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例I同样，得到导热性片。
[0072](实施例4)
在实施例4中，在混合18.8体积％有机硅A液、18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散28体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03)、14.3体积％平均粒径Iym的氮化铝颗粒(株式会社Tokuyama公司制造)、20.1体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名:9 t一7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物。将所得有机硅树脂组合物涂布在涂布了脱模材料的聚酯薄膜(层叠涂布)上，制造有机硅成型体。将所得有机硅成型体在烘箱中以100°C加热I小时，制成有机硅固化物。将所得有机硅固化物用超声波切割器切断成厚度2.0_，得到厚度2.0mm的导热性片。超声波切割器的切片速度为每秒50mm。给予超声波切割器的超声波振动是:发振频率20.5kHz，振幅60 μ m。
[0073](实施例5)
在实施例5中，在混合18.8体积％有机硅A液、18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散37.2体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03)、5.1体积％平均粒径I μ m的氮化铝颗粒(株式会社Tokuyama公司制造)、20.1体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名t —7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例I同样，得到导热性片。
[0074](实施例6)
在实施例6中，在混合17.1体积％有机硅A液、17.1体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散42.6体积％平均粒径I μ m的氮化铝颗粒(株式会社Tokuyama公司制造)、23.2体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名t—7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例I同样，得到导热性片。
[0075](比较例I)
比较例I中，在混合18.8体积％有机硅A液、18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散42.3体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03)、24.1体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名:9 t一R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例1同样，得到导热性片。
[0076](比较例2)
比较例2中，在混合18.8体积％有机硅A液、18.8体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散41.3体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03) ,20.1体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名:9 t一R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例4同样，得到导热性片。
[0077](比较例3)
比较例3中，在混合18体积％有机硅A液、18体积％有机硅B液而成的双液性加成反应型液状有机硅树脂中分散44.8体积％平均粒径3 μ m的氧化铝颗粒(电气化学工业株式会社制造，产品名:DAW-03)、19.2体积％平均长轴长度150 μ m、平均短轴长度8 μ m的浙青基碳纤维(帝人株式会社制造，商品名t—7 R-A301)，制备有机硅树脂组合物，除此之外与实施例1同样，得到导热性片。
[0078]将实施例1-实施例6、比较例1-比较例3的条件等汇总表示于表I中。
[0079][表 I]
【权利要求】
1.一种导热性片，该导热性片含有导热性组合物，该导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料和使所述导热性填料沿规定方向排列的填充材料，其中， 所述导热性填料沿着该导热性片的厚度方向取向， 至少含有氮化铝作为所述填充材料， 在测定该导热性片的表面时的“JIS Z 8729”和“JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色系中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
2.权利要求1的导热性片，其中，该导热性片含有5.1体积％以上的所述氮化铝。
3.权利要求2的导热性片，其中，该导热性片含有与所述氮化铝的粒径不同的球状颗粒作为所述填充材料。
4.权利要求3的导热性片，其中，所述球状颗粒为氧化铝颗粒。
5.权利要求1-4中任一项的导热性片，其中，所述导热性填料为碳纤维，平均纤维长度为100 μ m以上。
6.一种导热性片的制造方法，其具有下述工序: 导热性组合物制作工序，其中，制作导热性组合物，该导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料和使所述导热性填料沿规定方向排列的填充材料； 取向工序，其中，将在所述导热性组合物制作工序中制作的导热性组合物形成为柱状，同时使所述导热性填料沿所述柱状的长度方向取向；和 切断工序，其中，通过超声波切断机，将所述柱状的导热性组合物沿着与长度方向垂直相交的方向切断成规定的尺寸，获得导热性片； 所述导热性片中，所述导热性填料沿着所述导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为所述填充材料，在测定所述导热性片的表面时的“ JIS Z 8729”和“ JIS Z 8730”所记载的L*a*b*表色方式中，以“L*”值表示的亮度L*为32.5以上。
7.权利要求6的导热性片的制造方法，其中， 所述取向工序包含下述工序: 临时成型工序，其中，将在所述导热性组合物制作工序中制作的导热性组合物用挤出机挤出，成型为其中所述导热性填料沿着挤出方向取向的细长柱状的临时成型体； 排列工序，其中，将多个临时成型体在与长度方向垂直相交的方向以毗邻方式排列，并将排列的多个临时成型体配设于与所述排列方向大致垂直相交的方向，获得层合体；和正式成型工序，其中，通过使所述层合体固化，成型为其中构成层合体的多个临时成型体彼此一体化的正式成型体； 所述切断工序中，通过超声波切断机，沿着与所述正式成型体的长度方向垂直相交的方向切断成规定尺寸，获得所述导热性片。
8.一种导热率评价方法，其中，在测定导热性片的表面颜色时的“JIS Z 8729”和“JISZ 8730”所记载的L*a*b*表色系中，使用以“L*”值表示的亮度L，评价所述导热性片的导热率，其中所述导热性片含有导热性组合物，该导热性组合物含有固化性树脂组合物、导热性填料和使所述导热性填料沿规定方向排列的填充材料； 所述导热性片中，所述导热性填料沿着该导热性片的厚度方向取向，至少含有氮化铝作为所述填充材料。
【文档编号】H01L23/36GK103975429SQ201280061296
【公开日】2014年8月6日 申请日期:2012年12月18日 优先权日:2011年12月20日
【发明者】荒卷庆辅 申请人:迪睿合电子材料有限公司