在带电粒子显微镜中执行层析成像的方法

在带电粒子显微镜中执行层析成像的方法
【专利摘要】本发明涉及在带电粒子显微镜中执行层析成像的方法。一种在扫描透射类型的带电粒子显微镜中执行样品的表面下成像的方法，包括以下步骤：提供从源沿着粒子光轴指引通过照明器从而照射样品的一束带电粒子；提供用于检测穿过样品的带电粒子的通量的检测器；促使所述射束遵循跨所述样品的表面的扫描路径，并根据扫描位置来记录所述检测器的输出，从而获取样品的扫描带电粒子图像I；通过选择可变射束参数P的值Pn并获取关联扫描图像In来针对整数序列的不同成员n重复此程序，从而编译测量结果集合M = {(In, Pn)}；使用计算机处理装置来自动地对测量结果集合M进行去卷积并将测量结果集合M空间分辨成表示样品的深度分辨图像的结果集合。
【专利说明】
在带电粒子显微镜中执行层析成像的方法
技术领域
[0001] 本发明涉及一种在扫描透射类型的带电粒子显微镜中执行样品的表面下成像的 方法，包括以下步骤： -提供从源沿着粒子光轴指引通过照明器从而照射样品的一束带电粒子； -提供用于检测穿过样品的带电粒子的通量的检测器； -促使所述射束遵循跨所述样品的表面的扫描路径，并根据扫描位置来记录所述检测 器的输出，从而获取样品的扫描带电粒子图像I; -通过选择可变射束参数P的值Pn并获取关联扫描图像In来针对整数序列的不同成员η 重复此程序，从而编译测量结果集合M = {(Ιη，Ρη)}; -使用计算机处理装置来自动地对测量结果集合M进行去卷积并将测量结果集合M空间 分辨成表示样品的深度分辨图像的结果集合。
[0002] 本发明还涉及其中可以执行这样的方法的带电粒子显微镜。
【背景技术】
[0003] 带电粒子显微术是用于对显微对象进行成像的众所周知且越来越重要的技术，特 别是以电子显微术的形式。历史上，电子显微镜的基本种类已经经历演化为许多众所周知 的装置类别，诸如透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)以及扫描透射电子显微镜 (STEM)，并且还演化为各种子类，诸如所谓的"双束"工具（例如FIB-SEM)，其另外采用"加 工"聚焦离子束(FIB)，从而例如允许诸如离子束研磨或离子束诱发沉积（IBID)之类的支持 性活动。更具体地： -在SEM中，通过扫描电子束对样品的照射例如以二次电子、背散射电子、X射线和光致 发光(红外、可见和/或紫外光子)的形式沉淀来自样品的"辅助"辐射的发射;然后出于累积 的目的和/或光谱分析(如在例如m)x(能量分散X射线光谱学)的情况下)检测并使用此发射 辐射的一个或多个分量。 -在TEM中，用来照射样品的电子束被选择成具有足够高的能量以穿透样品（其为此将 一般地比在SEM样品的情况下更薄）;然后可以使用从样品发射的透射电子的通量来创建图 像， 或者产生光谱(如在例如EELS的情况下;EELS =电子能量损耗光谱学）。如果这样的TEM 在扫描模式下操作（因此，变成STEM)，则在照射电子束的扫描运动期间将累积所述的图像/ 光谱。
[0004] 例如从以下维基百科(Wikipedia)链接可以是收集到关于在这里阐述的一些主题 的更多信息： http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_microscope http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_electron_microscope http://en.wikipedia.org/wiki/Transmission_electron_microscopy http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_transmission_electron_microscopy 作为对使用电子作为照射射束的替换，还可以使用其它类别的带电粒子来执行带电粒 子显微术。在这方面，短语"带电粒子"应被宽泛地解释为涵盖例如电子、正离子(例如Ga或 He离子）、负离子、质子和正电子。关于基于离子的显微术，例如可以从诸如以下各项之类的 源收集到一些进一步信息： -http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_Helium_Ion_Microscope -ff.H. Escovitz, T.R. Fox and R. Levi-Setti, Scanning Transmission Ion Microscope with a Field Ion Source, Proc. Nat. Acad. Sci. USA 72(5), pp 1826-1828 (1975). -http://www.innovationmagazine.com/innovation/volumes/v7nl/ coverstory3.shtml 应注意的是，除成像和/或光谱学之外，带电粒子显微镜(CPM)还可具有执行（局部化） 表面改性(例如研磨、蚀刻、沉积)等的其它功能，诸如检查衍射图。
[0005] 在所有情况下，扫描透射带电粒子显微镜(STCPM)将包括至少以下部件： -辐射源，诸如肖特基电子源或离子枪。 -照明器，其用于操纵来自源的"原始"辐射射束并对该辐射射束执行某些操作，诸如聚 焦、像差减轻、裁剪（用光阑/光圈/聚光孔径）、滤波等。该照明器一般地将包括一个或多个 带电粒子透镜，并且也可包括其它类型的粒子光学部件。如果期望的话，照明器可以配备有 偏转器系统，其可以被调用以促使其输出射束跨被研究的样品执行扫描运动。 -样品保持器，在该样品保持器上在研究中的样品可以被保持和定位（例如倾斜、旋 转）。如果期望的话，可以移动此保持器，从而实现射束关于样品的扫描运动。一般地，这样 的样品保持器将被连接到诸如机械台之类的定位系统。 -成像系统，其本质上采取通过样品（平面)透射的带电粒子并将带电粒子指引（聚焦） 到诸如检测/成像设备、分光镜装置等之类的分析装置上。如上文提及的照明器一样，成像 系统还可执行其它功能，诸如像差减轻、裁剪、滤波等，并且成像系统一般地将包括一个或 多个带电粒子透镜和/或其它类型的粒子光学部件。 -检测器，其可以本质上是单一的或复合的/分布式的，并且其可以取决于被记录的辐 射/实体采取许多不同形式。这样的检测器例如可用来指示(register)强度值，捕捉图像或 记录光谱。示例包括光电倍增管(包括固态光电倍增管SSPM)、光电二极管、（像素化)CMOS检 测器、（像素化)CCD检测器、光伏电池等，其可例如与闪烁器膜相结合地使用。针对X射线检 测，通常使用例如所谓的硅漂移检测器(SDD)或硅锂(Si(Li))检测器。通常，STCPM将包括各 种类型的若干检测器。
[0006] 在下文中，有时可以一一通过示例的方式一一在电子显微术的特定情境下阐述本 发明。然而，这样的简化仅仅意图用于清楚/说明性目的，并且不应被解释为限制性的。
[0007] 从所谓的HAADF-STEM层析术(HAADF =高角环形暗场)可知如在上文的开头段中阐 述的方法的示例，其中，射束参数P是相对于样品（的平面）的射束入射角(射束倾角），并且 其中，测量结果集合M是所谓的"倾角系列"或"正弦图（sinogram)"。参见例如以下出版物： C. Kiibel et al., Recent advances in electron tomography: TEM and HAADF-STEM tomography for materials science and semiconductor applications, Microscopy and Microanalysis 11/2005, pp. 378-400: http://www.researchgate.net/publication/6349887_Recent_advances_in_ electron_tomography_TEM_and_HAADF-STEM_tomography_for_materials_science_and_ semiconductor_applications 在该已知技术中，可以使用各种数学工具来执行集合M的去卷积/空间分辨（"重构"）。 例如： -SIRT:同时迭代重构技术。 参见例如： http://www.vcipt.org/pdfs/wciptl/s2_l.pdf P. Gilbert, Journal of Theoretical Biology, Volume 36, Issue I, July 1972, Pages 105-117. -DART:离散代数重构技术。 参见例如： http://en.wikipedia.org/wiki/Algebraic_reconstruction_techniquehttp://www.emat.ua.ac.be/pdf/1701.pdf，以及本文中的参考文献。 -FST:傅立叶切片定理 参见例如由A.C. Kak和Malcolm Slaney所著的书籍"Principles of Computerized Tomographic Imaging"，IEEE出版社，1999年;特别是第3章，尤其是第3.2和3.3节。 -WBP (加权反投影)和POCS (凸集投影)等等。

【发明内容】

[0008] 虽然诸如在前一段中阐述的现有技术到目前为止已产生可容忍的结果，但本发明 人已经广泛地进行工作以提供对常规方法的创新替换。此努力的结果是本发明的主题。
[0009] 本发明的目的是提供使用STCPM来研究样品的根本上新的方法。特别地，本发明的 目的是该方法应允许使用对当前所使用那些技术的替换获取和处理技术对样品的表面下 成像。
[0010] 在如在上文的开头段落中所阐述的方法中实现这些及其它目的，该方法的特征在 于： -所述可变射束参数P是沿着所述粒子光轴的焦点位置(F); -所述扫描图像I是通过以下各项获得的积分矢量场图像： 将所述检测器体现成包括多个检测段； 将来自不同检测段的信号组合，从而在每个扫描位置处从检测器产生矢量输出，并 对此数据进行编译以得出矢量场； 通过使所述矢量场经受二维积分运算来数学上处理所述矢量场。
[0011] 本发明利用积分矢量场（iVF)成像，其是在共同待决欧洲专利申请EP 14156356和 EP 15156053以及共同待决美国专利申请US 14/629,387(于2015年2月23日提交）中阐述的 创新成像技术一一该专利申请通过引用被结合到本文中，并且在下面将被称为"iVF文献"。 除所采用图像I的性质上的此差异之外，本发明与现有技术的不同之处还在于调整的射束 参数P(其被(递增地)改变从而获得测量结果集合M)是轴向焦点位置而不是射束倾角。尤 其，由于这些差异 以及与之相伴的各种见识(其将在下面更详细地阐明）本发明可 以利用不同的数学方法来对测量结果集合M执行深度分辨。
[0012]在本发明中的明显重要的是下述见识：iVF图像本质上是样品中的静电位φ(:Υ,y) 的图，而HAADF-STEM图像是的图[还参见下一段]。作为此关键区别的结果，可以在 本发明中利用线性成像模型（和关联去卷积技术），而当使用HAADF-STEM图像时不能这样 做。更具体地，此线性度允许将图像组成/去卷积在数学上被视为所谓的源分离（SS)问题 (例如盲源分离(BSS)问题），其中，将所获取图像视为来自分布在大块样品内的子源的集合 的贡献的卷积，并且其中，可以使用所谓的逆问题解算器来实现子源恢复;这与HAADF-STEM 层析术成明显对比，其中，图像重构基于依赖于"视线"或"视差"原理的数学(基于所谓的拉 东(Radon)变换）。使得SS方法成为可能，因为上述线性度暗示着所述子源之间的最小/可忽 略的干扰，并且其保持相位/符号一一其在用诸如之类的二次实体工作时失去[如 在HAADF-STEM中]。此外，可以将STCPM中的照射带电粒子束有效地视为直接地通过样品，具 有可忽略的横向扩散(散射）;结果，在关联S S问题中将存在横向分辨率的相对低的损失。可 以用来求解如在这里提到的SS问题的数学技术的示例包括例如主分量分析(PCA)、独立分 量分析(ICA)、奇异值分解(SVD)和正矩阵表述(PMF)。例如从以下可以收集到关于SS技术的 更多信息：
[1] P. Comon and C. Jutten , Handbook of Blind Source Separation : Independent Component Analysis and Applications, Academic Press, 2010.
[2] A. Hyvarinen and E. Oja, Independent Component Analysis: Algorithms and Applications, Neural Networks, 13(4-5):411-430, 2000.
[3] I.T. Jolliffe , Principal Component Analysis, Series: Springer Series in Statistics XXIX, 2nd ed., Springer, NY, 2002. 在此刻，应注意的是本发明基本上不同于一般地被称为"共焦STEM"或"SCEM"（ SCEM = 扫描共焦电子显微术)的技术。在这种已知技术中： -不执行任何成像去卷积。替代地，假设对于样品内的给定焦点位置而言在相应焦平面 (输入聚焦带电粒子束/探针的所谓"腰(waist )"）内产生所有成像信息，没有来自覆盖层或 底层的显著贡献。因此，针对每个所采用的焦点设置，不存在来自一堆共同贡献层的成像信 息的混合/简并/卷积，并且因此不存在关联的去卷积/解缠结问题。 -考虑单层的样品（比射束腰更薄），并不对弒L.v)进行成像（因为不使用iVF图像），而 是替代地对W(VV)的复杂非线性函数进行成像。更具体地，通过以下表达式来给出SCEM中 的图像形成过程： 其中：
和#1翁是分别与聚光透镜(照明器)和投影透镜(成像系统)相关联的波函 数； -:嗓|1>残描述冲击样品的探针(照射带电粒子束）； I表示强度且:|指示扫描坐标/探针位置； V算子指示卷积。 相反地，在本发明中（用iVF成像），替代地获得：
其中严#算子指示互相关，并且其中，对iil的线性相关性是立即显而易见的。 为了良好的顺序(和比较的目的），HAADF-STEM中的成像情况由下式给出：
其中，&^淀是常数，其值取决于所采用的检测器配置的细节，并且^再次指示互相 关。显然，在本技术中，成像是的函数[如上文已经陈述的那样]。 -需要利用特殊类型的检测器，亦即所谓的针孔检测器。这样的检测器是必要的原因是 为了通过允许通过更简单得多的(特定)狄拉克Mdelta)函数来替换相当复杂的（一般的） "窗函数"来简化成像数学(在先前项目中阐述的数学中已经处理了此简化）。需要谨慎地制 造这样的针孔检测器（以具有定义明确的、足够小的针孔），并适当地保持这样的针孔检测 器与成像射束对准，因此引入关于本发明的额外复杂化。
[0013]出于完整性的目的，应注意到上文提及的"iVF文献"尤其明白表示： -为了获得iVF图像，本发明中的检测器例如可以是例如四象限检测器、像素化检测器 或位置敏感检测器(PSD)。 -为了获得iVF图像，将使来自这样的检测器的矢量(矢量化)输出经受二维积分运算 (例如，矢量场积分或梯度场积分），因此得出标量图像。 -如果期望的话，可以例如通过应用例如高、低或带通滤波、开度角修正(OAC)或去卷积 修正来对"原始" iVF图像进行后处理，因此获得所谓的PiVF图像。 -如果期望的话，可以对iVF或PiVF图像应用拉普拉斯算子，因此分别得出所谓的LiVF 或LPiVF图像。
[0014]任何这样的iVF、PiVF、LiVF或LPiVF图像被视为落在本发明的"积分矢量场图像Γ 的范围内。
[0015] 在本发明的特定实施例中，采用一种方法，其中： -将样品在概念上细分成沿着且垂直于所述粒子光轴设置的m个切片的（深度）系列 [3-, ..Λ4； -针对η的每个值，将相应图像In表达为离散子图像的线性和，每个离散子 图像与所述切片中的不同的一个相关联。
[0016] 例如，在这样的实施例的特定实例中，对在不同/递增焦点值下获取的一组m个空 间对准(且在必要时缩放）的i VF图像应用PCA。在对每个图像进行均值中心化并应用PCA之 后，通过线性变换而获得与输入图像有关的一组m个解相关图像(即可以将每个输入图像表 达为这些解相关图像的线性组合）。可以使用各种适当方法(诸如例如所谓的Karhunen-Log ve变换)来获得线性映射。在越来越深的焦点处获取的iVF图像中的新信息主要由于来自入 射带电粒子束所到达的新深度层的信号;PCA解相关的效应因此导致不同深度层的有效分 离。发明人观察到在Karhunen-Logve变换中具有较低特征值的图像的组对应于较深的层。 在与这些较深分量相关联的图像中，使用来自所有可用较浅焦点图像的信息来抵消顶层。 基于这些观察，可以开发使用m个输入图像的示例性算法，如下： 步骤1:在越来越深的焦点水平(焦点系列)处获取m个i VF图像。 步骤2:对这样获得的图像序列进行横向对准和/或缩放。 步骤3:计算（提取）与从样品表面开始计数的序数k的离散层（水平）相关联的图像 -对序列中的前k个图像应用PCA分解。 -提高具有低权值的独立分量(其源自于较深的层）;这可以例如通过将这样的分量乘 以加权因数来完成，该加权因数等于其PCA(例如Karhunen-Logve)特征值的倒数或与该倒 数成比例。 -用重新加权独立分量来重构深度图像(包括例如背景(基块或大块)分量）。 步骤4:使用去噪声和恢复方法对获得的序列进行后处理。
[0017] 使用这样的方法，可以通过在焦点系列的获取期间应用的焦点增量的适当选择来 调整计算切片(层/水平)的相对厚度。这在许多应用中可以导致非常高的深度分辨率。虽然 刚刚给出的示例特定利用PCA，但还可以使用ICA或另一 SS技术来解决此问题。针对关于上 述Karhunen-Logve变换的更多信息，参见例如： http://en.wikipedia.org/wiki/Karhunen%E2%80%93Lo%C3%A8ve_theorem 在前一段中阐述的实施例的变体/特殊情况中，以下适用： -针对每个给定焦点值Pn，特定切片样品内的最佳焦点的位置相关联； -针对每个整数）# 被设置成零，使得In被取为仅仅从SBn导出。
[0018] 在本实施例中，本质上假设成像信息的相对大部分源自于冲击带电粒子束的最佳 焦点的平面，到选择忽视来自该平面外面的贡献的程度。当在样品内的纵向横截面中观看 时，这样的射束具有在其中间具有相对窄的"腰"（或射束交叉）的（准)沙漏形状。此腰区中 的带电粒子强度(每单位面积的能量)与射束横截面的其余部分相比将是最大的，并且本实 施例本质上假设的是来自此高强度腰的图像将覆盖来自腰外面的任何图像贡献。发明人已 经观察到这是当例如射束具有相对大开度角（~数值孔径）时做出的合理假设，在该情况 下，上述沙漏将具有与其腰相比相对宽(且因此低强度）的"肩和臀"。例如，可以预期在大于 约20毫弧度(mrad)的范围内的开度角来给出此效果。
[0019] 在本发明的情境下，可以将集合{Pn}(= {Fn})称为"焦点系列"（如上文已经提到的 那样）。熟练的技术人员将理解的是此集合的基数以及其元素的(递增)分离是选择的问题， 其可以随意地被修整以适应给定情况的细节。一般地，元素的较大的基数/较紧密的间距可 以导致较高的去卷积分辨率，但是一般地将招致总处理能力（throughput)损失。在典型实 例中，可能例如采用约20左右的基数，具有约5nm左右的焦点增量;这样的值仅仅是示例性 的，并且不应被解释为限制性的。
【附图说明】
[0020] 现在将基于示例性实施例和附图来更详细地阐述本发明，在所述附图中： 图1再现其中可以执行本发明的实施例的STCPM的纵向横截面正视图。
[0021] 图2描绘了根据本发明的可以在图1的主题中使用的分段检测器(象限检测器）的 特定实施例的平面图。
[0022] 图3描绘了根据本发明的可以在图1的主题中使用的分段检测器(像素化检测器） 的另一实施例的平面图。
【具体实施方式】
[0023] 实施例1 图1是根据本发明的STCPM M的实施例的高度示意性描绘，STCPM M在这种情况下是(S) TEM(尽管，在本发明的情境下，其可以正如有效地是例如基于离子或质子显微镜）。在图中， 在真空外壳E内，电子源4(诸如例如肖特基发射极)产生穿过电子光学照明器6的电子的束 (B)，用于将电子指引/聚焦到样品S的所选部分(其可例如被(局部地)减薄/平面化)上。此 照明器6具有电子光学轴B'，并且一般地将包括多种静电/磁透镜、（一个或多个）（扫描)偏 转器D、修正器(诸如消象散器)等;通常，照明器6还可以包含聚光器系统(事实上，整个项目 6有时被称为"聚光器系统"）。
[0024] 样品S被保持在样品保持器H上。如这里图示的，此保持器H的一部分(在外壳E内） 被安装在可以由定位设备（台）A以多个自由度定位/移动的托架A'；例如，托架A'可能（尤 其）在X、Y和Z方向（参见所描绘的笛卡尔坐标系）上可移置，并且可绕着平行于X的纵轴旋 转。这样的移动允许通过沿着轴Β'行进的电子束对样品S的不同部分进行照射/成像/检查 (和/或允许执行扫描运动作为射束扫描[使用(一个或多个)偏转器D]的替换，和/或允许通 过例如(未描绘的)聚焦离子束来加工样品S的所选部分）。
[0025] 沿着轴Β'行进的（聚焦）电子束B将以这样方式与样品S相互作用以致促使各种类 型的"受激"辐射从样品S发射，包括(例如)二次电子、背散射电子、X射线和光学辐射（阴极 发光）。如果期望的话，可以借助于传感器22来检测这些辐射类型中的一个或多个，其可能 是例如组合闪烁器/光电倍增管或Η)Χ(能量分散X射线光谱学)模块;在这样的情况下，可以 使用与在SEM中的基本上相同的原理来构造图像。然而，在（S)TEM中最重要的是可以替代 地/补充地研究穿过(通过)样品S、从样品S出现(反射)并沿着轴B'继续传播(基本上，尽管 一般地具有一些偏转/散射)的电子。这样的透射电子通量进入成像系统(组合物镜/投影透 镜)24,其一般地将包括多种静电/磁透镜、偏转器、修正器(诸如消象散器)等。在正常(非扫 描)TEM模式下，此成像系统24可以使透射电子通量聚焦到荧光屏26上，荧光屏26在期望时 可以被缩回/收回（如由箭头26'示意性地指示的那样)从而使其避开轴B'。将由成像系统24 在屏幕26上形成样品S(的一部分)的图像(或衍射图），并且这可以通过位于外壳E的壁的适 当部分中的观察口28来观看。用于屏幕26的缩回机制可以例如本质上是机械和/或电的，并 且在这里并未被描绘。
[0026] 作为在屏幕26上观看图像的替换，可以替代地利用下述事实:从成像系统24出现 的电子通量的焦深一般地是相当大的（例如约1米）。因此，可以在屏幕26的下游使用各种类 型的传感设备/分析装置，诸如： -TEM照相机30。在照相机30处，电子通量可以形成静态图像(或衍射图），其可以被控制 器10处理并被显示在显示设备(未描绘），诸如例如平板显示器上。当不要求时，照相机30可 以被缩回/收回（如由箭头30'示意性地指示的那样），从而使其避开轴B'。
[0027] STEM检测器32。可以根据射束B在样品S上的（X，Y)扫描位置来记录来自检测器32 的输出，并且可以构造图像，该图像是根据Χ、Υ的来自检测器32的输出的"图"。通常，检测器 32将具有比照相机30(例如每秒IO 2个图像)高得多的获取速率(例如每秒IO6个点）。在常规 工具中，与在特性上存在于照相机30中的像素矩阵相反，检测器32可以包括具有例如20 mm 的直径的单个像素;然而，在本发明的情境下，检测器32将具有不同结构(参见下文），从而 允许执行iVF成像。再一次，当不要求时检测器32可以被缩回/收回（如由箭头32'示意性地 指示的那样），从而使其避开轴B'（尽管这样的缩回在例如圈状环形暗场检测器32的情况下 将不是必需的;在这样的检测器中，当检测器不在使用中时，中心孔将允许射束通过）。 [0028]作为使用照相机30或检测器32进行成像的替换，还可以调用分光镜装置34,其可 以是例如EELS模块。
[0029]应注意的是项目30、32和34的顺序/位置并不是严格的，并且可设想许多可能变 化。例如，还可以将分光镜装置34集成到成像系统24中。
[0030] 注意的是，控制器/计算机处理器10经由控制线（总线）10'连接到各种图示的部 件。此控制器10可以提供多种功能，诸如使动作同步、提供定位点、处理信号、执行计算以及 在显示设备(未描绘)上显示消息/信息。不必说，（示意性地描绘的）控制器10可以（部分地） 在外壳E内部或外面，并且根据期望，可具有单一或复合结构。熟练的技术人员将理解的是 外壳E的内部不必被保持在严格真空;例如，在所谓的"环境(S)TEM"中，故意地在外壳E内引 入/维持给定气体的背景气氛。熟练的技术人员还将理解的是在实践中限制外壳V的体积使 得在可能的情况下其本质上采取所采用的电子束通过的小管(例如，在直径方面约I cm)的 形式、但加宽以容纳诸如源4、样品保持器H、屏幕26、照相机30、检测器32、分光镜装置34等 的结构靠近轴B'可能是有利的。
[0031] 在本发明的情境下，以下特定点值得进一步阐明： -检测器32被体现为分段检测器，其例如可以是例如象限传感器、像素化CM0S/CCD/ SSPM检测器或PSD。在图2和3中用平面图示出了这样的检测器的特定实施例，并且下面将进 行讨论这样的检测器的特定实施例。 -如果沿着粒子光轴B'传播的带电粒子束穿过样品S而不经历样品中的任何散射/偏 转，则带电粒子束将(基本上）对称地冲击检测器32的中心/原点0,并且(本质上）给出"无 效"读数。在图2和3中更详细地示出了这种情况，图2和3示出了具有在点0处的原点的笛卡 尔坐标轴X、Y，在笛卡尔坐标轴上虚线圆居中，虚线圆示意性地表示具有质量中心C '的（双 重图像(ghost))带电粒子束的冲击覆盖区F'，使得： 在图2中，此覆盖区F'对称地覆盖在检测象限（电极川1、〇2、〇3、〇4上。如果分别由51、 S2、S3、S4来表示来自这些象限的检测信号（电流），则这种情况将得出相对的成对象限之间 的零差值信号S1-S3和S2-S4。 在描绘检测像素 P的正交矩阵(例如，在可能具有覆盖闪烁层的CMOS检测器中）的图3 中，在所述像素矩阵的所选原点〇与质量中心C '之间存在零偏差。 -如果另一方面带电粒子束在样品S中经历一些散射/偏转，则带电粒子束将在从原点0 移位的位置处落在检测器32上。在此情境下，图2和3示出了具有不再以0为中心的质量中心 C的射束覆盖区F。点C相对于0的位置定义具有关联的量值(长度)和方向（例如，相对于X轴 的指向角）的矢量V。可以根据点C的坐标(X C，YC)来表达此矢量V，可以如下对坐标(XC，YC)进 行提取： 在图2中，可以使用以下公式导出针对Xc、Yc的(基本)估计量： .V s: - .S < _ ^ N 在图3中，可以通过检查来自各种像素 p的输出信号来导出针对Xc、Yc的值，因为被射 束覆盖区F冲击的像素 p将给出与在覆盖区F外面的像素 p不同的输出信号(例如，电阻、电压 或电流）。然后可以通过记下得出极值信号的该特定像素的坐标来直接地推导出C的位置， 或者通过数学上计算被F冲击的像素 P的集群的质量中心来间接地确定，或者例如经由将这 两种方法组合的混合技术确定。
[0032]熟练的技术人员将理解的是可以通过例如调整图1的STCPM的所谓"照相机深度" 来改变射束覆盖区F的大小。 -在跨样品S扫描输入带电粒子束B从而描绘出二维扫描路径（区域)时，可以使用在先 前项目中阐述的方法来获得针对沿着所述扫描路径的每个坐标位置的V的值。这允许根据 样品S上的扫描位置来编译矢量V的"图"，其相当于数学场(并且也是物理场，因为可以为矢 量V分配(成比例的)物理意义，诸如静电场矢量）。 -现在可以对从前一步骤得到的矢量场二维地求积分，从而获得本发明所固有的积分 矢量场（iVF)图像。在下一实施例（其再次对（S)TEM进行特定参考，但是同样适用于一般 STCPM)中将更详细地阐述本发明的此方面。 -根据本发明，在不同焦点值的系列{Fn}中的每一个处获得这样的iVF图像(焦点位置 是射束参数P，射束参数P根据本发明被选择成改变，从而获得用于随后的数学去卷积程序 的输入数据对;例如，这与HAADF-STEM层析术形成对比，其中改变的参数P被选择成是射束 倾角）。可例如通过以下各项来改变焦点值： -改变照明器6中的粒子光学部件（中的至少一个)的(焦点)设置;和/或 -改变样品保持器H的Z位置。
[0033]这样，获得测量结果集合M = {(In，Pn)} = {(In，Fn)}，其中，1"是对应于给定焦 点值FJ^iVF图像。根据本发明，然后可以例如使用如上文阐述的SS数学技术将此测量结果 集合M(自动地)去卷积/空间分辨成(层析)结果集合，其表示样品的深度分辨/深度重构图 像。在这点上，参见下面的实施例3和4。
[0034] 实施例2 现在将给出关于可以用来获得如在本发明中采用的iVF图像的一些数学技术的进一步 说明。
[0035] 对梯度场求积分 如上文阐述的，可以（例如）使用以下表达式从检测器段差在每个坐标点(心>0处导出 测量矢量场

(2a) (2b) 其中，为了简单起见，已省略了标量场4>焉和中的空间编索引，并且其 中，上标T表示矩阵的转置。
[0036] 从(S)TEM对比形成的理论可知菘是被成像样品的感兴趣区域中的实际电场I"的测 量结果。此测量结果不可避免地被由光学器件、检测器、电子装置等中的不完全性所引起的 噪声和失真恶化。根据基本电磁学，已知静电位函数[下面也被称为电位图]通过下 (3) 式与电场相关： 这里的目标是在样品的每个扫描位置处获得电位图。但是在其有噪声形式中的测量电 场F将很可能不是"可积分的"，即不能通过梯度算子从平滑电位函数导出。可以将在给定 有噪声测量结果f的情况下的对电位图的估计的搜索公式化为拟合问题，从而得到如以 下定义的目标函数?:的函数最小化：
(4) 其畔
本质上寻找从平滑电位函数资导出的梯度场的测量 结果(在最小二乘方意义上)的最近拟合。
[0037]为了处于I的寻求最小值，必须满足欧拉-拉格朗日方程：
其是需要求解以获得I的泊松方程。
[0038]泊松解算器 对(7)中的导数使用有限差分法，获得：
其中，4是所谓的网格步长(在这里假设在:1和賢方向上是相等的）。（8)中的右侧量从测 量结果是已知的并且将以项A,/合在一起以简化符号：
:|:^氧~,翁:-!和1^义、-',鄭、'''1，其中:辦,麟为重构图像的尺寸。
[0039] (10)中的系统导致矩阵表述： ?φ - /> (11) 其中，#和0分别表示电位图和测量结果的矢量形式(这些矢量的大小是霄X麻，其是 图像的大小）。所谓的拉普拉斯矩阵I具有_义轉s的尺寸，但是高度稀疏的，并且针对上文 所使用的离散化方案具有称为"具有条纹的三对角线"的特殊形式。一般地使用所谓的狄利 克雷(Dir ichlet)和诺伊曼(Neumann)边界条件来固定电位图的边缘处的ip的值。
[0040] (11)的线性系统趋向于对于典型的（S)TEM图像而言是非常大的，并且一般地将使 用数值法(诸如双共辄梯度法)来求解。在形貌重构问题中先前已使用类似方法，如例如在 以下期刊文章中所讨论的那样：Ruggero Pintus, Simona Podda and Massimo Vanzi, 14th European Microscopy Congress, Aachen, Germany, pp. 597-598, Springer (2008)。
[0041] 应注意到在先前描述的方法中可以使用导数的离散化的其它形式，并且总体技术 按照惯例被称为泊松解算器法。这样的方法的特定示例是所谓的多网格泊松解算器，其被 优化以从粗网格/格子开始并进行至细网格/格子来数值求解泊松方程，因此增加积分速 度。
[0042] 基函数重构 求解(7)的另一种方法是使用所谓的Frankot-Chel Iapa算法，其先前被采用于从光度 立体图像进行深度重构。使这种方法适配于本问题，可以通过将导数投射到空间可积分傅 立叶基函数来重构电位图。在实践中，这是通过对(7)的两侧应用傅立叶变换以获得 下式而完成的：
(12) (13) 可以使用所谓的离散傅立叶变换(DFT)来实现正向和逆向变换，在该情况下，假设的边 界条件是周期性的。替换地，可以使用所谓的离散正弦变换(DST)，其对应于使用狄利克雷 边界条件(在边界处0 = 还可以使用所谓的离散余弦变换(DCT)，其对应于使用诺伊曼 边界条件(在边界处Am = 〇是给定边界位置处的法向矢量）。 一般化和改进解决方案 虽然工作一般很好，但可以通过考虑数据中的明显不连续性(离群值)的方法来进一步 增强泊松解算器和基函数技术。出于该目的，可以修改目标函数|:以结合不同的残差紙在 (4)中，残差盖> 可以例如使用小于二的指数，包含所谓的基于Lp范数的目标 函数：

、 (14) 还可以从通常在所谓的M估计量(一般使用类别的稳健估计量)中使用的函数集合中选 择残数。在这种情况下，可以从诸如所谓的HuberXauchy以及Tuckey函数之类的函数之中 选择f。再次，来自目标函数的此修改的期望结果将要避免过度平滑的重构，并更准确地计 及数据集中的实际/物理不连续性。实现这一点的另一方式是在中使用各向异性加权函数 :? 和 : 其中，加权函数在迭代k-Ι中取决于残数： (15) (15a)
[0043] 可以证明的是针对从光度立体图像进行深度重构的问题，这样的各向异性权值 (其可以是二进制的或连续的）的使用导致深度图恢复过程中的改善的结果。
[0044] 在另一方法中，还可以对矢量场Vp和if应用扩散张量政，目的是在求解多的过程 期间在保持不连续性的同时使数据平滑化，从而导致(4)修改成：
(16) 最后，可以使用正则化技术来限制解空间。这一般地是通过在目标准则I的公式化中添 加诸如以下的罚函数来完成的：
(17) 可以出于使迭代解的收敛稳定的目的使用正则化函数来对f施加多种约束。正 则化函数还可以用来结合到关于寻求的电位场或其它样品/成像条件的优化过程先 验知识中。
[0045] 位置敏感检测器(PSD) 使用位置敏感检测器(PSD)并测量薄的、非磁性的样品，获得(根据定义)矢量场图像分 量作为检测器平面处的电子强度分布.韵质量中心(COM )的分量：
(18) 其中，表示冲击样品的探针(聚焦电子束）的位置，并且是检测器平面中 的坐标。然后可以将全矢量场图像形成为：
(19) 其中，§和遲是两个垂直方向上的单位矢量。
[0046] 枪测器朴的电子强度分布由下式给出： (20) 其中，嗓
在位置i处辐照样品的冲击电子波（即探针），并且#_^是样品的 透射函数。相位与样品的内静电位场成比例。成像fH:是任何电子显微术成像技术的 最终目标。可以将表达式（19)重写为：
(21) 其中，·? 是样品的内电场 其是样品的静电位场的负梯度 并且算 子*^表示互相关。显而易见的是所获得的矢量场图像直接地表示样品的内电场 君在上述(18)中阐述了其分量。
[0047] 接下来，如下使用任何的任意路径I来执行根据本发明的积分步骤：
(22)〇 此任意路径是允许的，因为在非磁性样品的情况下，唯一的场是电场，该电场是保守矢 量场。在数值上，这可以用许多方式来执行（参见上文）。解析地，其可以通过引入（21)到 (22)中来算出，得出：
(23) 显然，以此提出的积分步骤，获得直接地表示的标量场图像，如上文已提到的那 样。
[0048] 实施例3 可以在模型中表示上文阐述的图像形成中的线性度假设：
(24) 其中： i &l:/以：^爲;欠'是通过改变焦点值获取的iVF图像的集合； 是在统计上去相关且表示来自不同深度层(水平）的信息的一组源 图像；
是将原始图像变换成所谓的主分量的方矩阵。
[0049] PCA分解通过找到一组正交分量(从搜索具有最高方差的那个开始）来获得等式 (24)中的因式分解。
[0050] 第一步在于使准则最小化：
(25) 下一步是从原始图像减去找到的分量，并找到具有最高方差的下一层。
[0051 ] 在迭代S ,友中，我们通过求解下式而找到矩阵J的第k行：
(26) 可以证明（参见例如上文提及的参考文献[1]和[3])可以通过使用所获取图像的协方 差矩阵兔的所谓特征向量分解(EVD)来实现连续层分离：
(27) 其中： 丑是\的特征向量的正交矩阵；
是特征值的对角矩阵。
[0052]然后可以获得主分量为
(28) 特征值与不同分量的方差正相关：
(29) 在其中噪声有明显作用的情况下，具有较低权值(特征值)的分量可以被噪声主导。在 这样的情况下，本发明方法可以限于最高有效分量。减少图像数据的维数的选择 可以基于累积能量及其与总能量的比： (30) 可以基于适当的阈值f来选择用于所采用层的数目I的极限。PCA维数减少中的常见 方法是选择对于其而言获得〖的最低疋。针对I:的典型值是〇.9(选择表示总能量的90%的 分量）。
[0053]可以通过将若干深度层与适当的加权方案重新组合来使噪声效应最小化。另外， 层的重新加权和重新组合可以对获得类似于原始图像的图像对比度有用。在先前描述的 PCA分解中，最强分量(在方差方面)一般地与背景(基块)材料相关联。将此分量添加到深度 层增强所获得图像的视觉外观和信息内容。可以通过由其方差对独立分量进行重新缩放并 使用重新缩放分量来重构最高能量图像来实现增强位于更深处的层、减少噪声并再现适当 的对比度的效果，如下：
(31) 熟练的技术人员将认识到还可以使用用于深度层的线性加权的其它选择。
[0054] 实施例4 作为对上文阐述的PCA分解的替换，还可以采用基于ICA的SS方法。在ICA中，假设类似 于(24)的线性模型。与PCA的主要差别是最小化更高阶统计独立性准则(高于PCA中的二阶 统计、 彳老加 BH的亦万信良.
(34) 其中： 八0是成像量S3的概率分布； 办是针对所述成像量的可能值；以及 及是样品上的扫描点的总数(例如，在矩形图像的情况下，这是高度与宽度的乘积）。
[0055] 还可以在ICA分解中优化其它准则--诸如所谓的Infomax和Negentropy。可以采 用迭代法一一诸如FastICA-一来高效地执行关联深度层分离任务。添加更多约束到因式 分解任务可以导致更准确的重构。如果添加源(层)再现正信号且混合矩阵也是正的条件， 则移动更接近于在图像形成底层的实际物理过程。基于这样的假设的层分离方法可以使用 具有迭代算法的所谓非负矩阵分解(NNMD)技术。
[0056]关于更多信息，参见例如上文引用的参考文献[1]和[2]。
【主权项】
1. 一种在扫描透射类型的带电粒子显微镜中执行样品的表面下成像的方法，包括以下 步骤： -提供从源沿着粒子光轴指引通过照明器从而照射样品的一束带电粒子； -提供用于检测穿过样品的带电粒子的通量的检测器； -促使所述射束遵循跨所述样品的表面的扫描路径，并根据扫描位置来记录所述检测 器的输出，从而获取样品的扫描带电粒子图像I; -通过选择可变射束参数P的值Pn并获取关联扫描图像In来针对整数序列的不同成员η 重复此程序，从而编译测量结果集合M = {(In，pn)h -使用计算机处理装置来自动地对测量结果集合Μ进行去卷积并将测量结果集合Μ空间 分辨成表示样品的深度分辨图像的结果集合， 其特征在于： -所述可变射束参数Ρ是沿着所述粒子光轴的焦点位置； -所述扫描图像I是通过以下各项获得的积分矢量场图像： 将所述检测器体现成包括多个检测段； 将来自不同检测段的信号组合，从而在每个扫描位置处从检测器产生矢量输出，并 对此数据进行编译以得出矢量场； 通过使所述矢量场经受二维积分运算来数学上处理所述矢量场。2. 根据权利要求1所述的方法，其中： -将样品在概念上细分成沿着且垂直于所述粒子光轴设置的m个切片的系列篇 -针对η的每个值，将相应图像In表达为离散子图像的线性和1????)，每个离散子图 像与所述切片中的不同的一个相关联。3. 根据权利要求2所述的方法，其中： -针对每个给定焦点值Pn，特定切片样品内的最佳焦点的位置相关联； -针对每个整数/' # .Sfi，W幻被设置成零，使得In被取为仅仅从SBn导出。4. 根据权利要求3所述的方法，其中，所述射束以至少20毫弧度的开度角照射样品。5. 根据任何前述权利要求所述的方法，其中，使用源分离算法来执行所述去卷积。6. 根据权利要求5所述的方法，其中，所述源分离算法选自包括独立分量分析、主分量 分析、非负矩阵因子分解及其组合和混合的组。7. -种扫描透射类型的带电粒子显微镜，包括： -样品保持器，用于保持样品； -源，用于产生一束辐射； -照明器，用于指引所述射束从而照射所述样品； -成像系统，用于接收通过样品透射的带电粒子的通量并将带电粒子指引到检测器上； -扫描构件，用于促使所述射束相对于样品的表面穿过扫描路径； -控制器，用于： 根据扫描位置来记录检测器的输出，因此产生图像I; 在可变射束参数P的一组不同值Pn下重复此程序并存储关联图像In，从而对测量结果 集合M = {(In，Pn)}进行编译，其中，η是整数序列的成员； 自动地对测量结果集合Μ进行去卷积并将测量结果集合Μ空间分辨成表示样品的深 度分辨图像的结果集合， 其特征在于： -所述检测器包括多个检测段； -可以调用所述控制器以： 将所述可变射束参数Ρ选择为沿着所述粒子光轴的焦点位置； 将来自所述检测器的不同检测段的信号组合，从而在每个扫描位置处从检测器产生 矢量输出，并对此数据进行编译以得出矢量场； 通过使所述矢量场经受二维积分运算来数学上处理所述矢量场，从而将所述图像I 再现为积分矢量场图像。
【文档编号】H01J37/28GK106057620SQ201610233229
【公开日】2016年10月26日
【申请日】2016年4月15日
【发明人】I.拉兹, E.G.T.博斯
【申请人】Fei 公司