专利名称：落下管型粒状结晶体制造装置的制作方法
技术领域：
本发明涉及使无机材料的粒状熔液从落下管内自由下落的同时使其凝固、制得近似球状的结晶体的落下管型粒状结晶体制造装置，特别涉及冷却落下中的熔液的冷却用气体以与熔液落下方向相同的方向和几乎相同的流速流动的落下管型粒状结晶体制造装置。
背景技术：
美国专利第4,322,379号公报中记载了在石英制落下管的上端部的内部加热半导体硅形成熔液，使氦气的气体压力作用于该熔液，使粒状熔液在落下管内自由下落，在其自由下落的过程中使其凝固，制得尺寸几乎一定的泪滴形结晶。但是，由于受到落下管内的气体的落下阻力，所以无法形成足够小的重力状态。
如美国专利第6,204,545号公报所述，本申请的发明者揭示了可制造粒状半导体单晶的落下管型球状结晶制造装置。该球状结晶制造装置中，在长约14m的落下管的上端部分的内部将半导体粒子形成浮游状态的熔液，使该熔液在抽真空的落下管内自由下落，以落下过程中的微小重力状态利用放射冷却使熔液凝固，获得球状半导体单晶。该球状结晶制造装置的落下管的整个长度中的直径都是相同的，没有采用冷却用气体对熔液进行冷却。
由于仅通过放射冷却对粒状熔液进行冷却，所以冷却时间延长，必需采用更高的落下管，这样设备费用昂贵。而且，很难对熔液的整个表面进行均一地冷却。采用硅等熔液的情况下，由于熔液在凝固时具有膨胀的性质，所以一旦熔液的整个表面的冷却不均一，就易造成凝固的球状结晶的形状不一致。
美国专利第6,106,614号公报中提出了落锤塔式球状结晶制造装置。该球状结晶制造装置中，在落锤塔的上端侧设置了石英制坩埚，从外部向坩埚供给粉状半导体(例如半导体硅)的同时，使半导体在坩埚内熔解，利用振动附加装置使坩埚内的熔液振动，从而使粒状熔液从坩埚下端的喷嘴在落锤塔内落下。在落锤塔中段部的晶核形成区设置了形成从下至上的冷却用惰性气体气流的冷却用气流形成装置，以及使落下的粒状熔液产生晶种的晶种产生装置。在落锤塔内落下的粒状熔液如果在晶核形成区内被冷却用气体冷却为过冷状态，再通过晶种产生装置刺激过冷状态的粒状熔液而使晶种产生，则粒状熔液凝固，形成球状结晶。在落锤塔的下段部设置了使球状结晶的动量消失的动量消失区，该动量消失区设置了使球状结晶的运动方向从垂直方向变化为水平方向的弯曲通路，以及形成从下至上的惰性气体气流的减速用气流形成装置。
但是，该公报的球状结晶制造装置中，由于在晶核形成区内与落下方向相反方向的冷却用气体的气流作用于落下过程中的粒状熔液，所以形成与自由下落不同的落下状态，由于有外力作用于落下过程中的粒状熔液，所以熔液内的结构易发生变化，易发生凝固的球状结晶的形状不一致，并一定能够获得单晶。
本发明的目的是提供利用冷却用气体冷却粒状熔液、同时可维持自由下落的微小重力状态的落下管型粒状结晶体制造装置。本发明的另一目的是提供利用冷却用气体对过冷状态的熔液产生冲击、可生成晶种的落下管型粒状结晶体制造装置。
此外，本发明的目的是提供通过冷却用气体的冷却可缩短落下管高度的落下管型粒状结晶体制造装置。
本发明还有一个目的是提供使冷却用气体循环、减少气体消费量的同时可控制气压而实现稳定化的落下管型粒状结晶体制造装置。
发明的揭示本发明的落下管型粒状结晶体制造装置是使无机材料的粒状熔液在落下管内自由下落的同时使其凝固、获得近似球状的结晶体的落下管型粒状结晶体制造装置，该装置的特征是，在前述落下管内部设置形成从上至下的冷却用气体的气流的气流形成装置，前述落下管具备越向下截面积越小而使冷却用气体的流速与前述粒状熔液的落下速度几乎相等的冷却用管，以及与该冷却用管的下端连接、且从该冷却用管的下端开始截面积不连续地扩大的凝固用管。
利用气流形成装置在落下管的内部形成从上至下的冷却用气体的气流。由于前述落下管中的冷却用管越向下截面积越小而使冷却用气体的流速与粒状熔液的自由下落速度几乎相等，所以在冷却用管内部，冷却用气体的流速与粒状熔液的落下速度几乎相等。因此，粒状熔液在冷却用管内部的落下过程中，一边维持自由下落的微小重力状态，同时被冷却用气体冷却至过冷状态。
落下管中的凝固用管与前述冷却用管的下端连接，且从该冷却用管的下端开始截面积不连续地扩大。因此，如果冷却用气体从冷却用管进入凝固用管，则其流速不连续地减慢，冷却用气体的气压不连续地增大。所以，在处于微小重力状态的过冷状态的熔液突入凝固用管内部的瞬间对熔液造成冲击力，产生晶核，以该晶核为起点球状熔液瞬时形成单晶，从而形成近似球状的结晶体。
这样，由于利用冷却用气体冷却粒状熔液，并维持气体阻力较少的自由下落状态，所以能够制得近似球状的单晶的结晶体。此外，利用冷却用气体对过冷状态的粒状熔液造成冲击，能够使晶核产生，继而使结晶生成，从而制得结晶体。而且，由于利用冷却用气体有效地进行了冷却，所以冷却时间可被缩短，落下管的高度可大幅度缩短，能够节省设备费用。
以下各种构成适用于本发明。
(a)前述气流形成装置具备与落下管并列连接的外部通路和气体循环用风扇。
(b)在前述落下管的上端部设置了与前述外部通路连接的环状气体导入部。
(c)在前述凝固用管的内部设置了使冷却用气体的流速急速减慢的减速装置。
(d)前述减速装置具备包含与冷却用管内的冷却用气体的气流以垂直相交状对向的对向部的部分球面状的减速部件。
(e)前述半导体粒状熔液在冷却用管内落下的过程中变为过冷状态，在凝固用管内部利用被急速减速时造成的冲击急速凝固。
(f)前述气流形成装置中设置了对冷却用气体进行冷却的冷却装置。
(g)前述无机材料为半导体，前述半导体为硅。
(h)前述冷却用气体为氦气或氩气。
(i)前述气流形成装置具备调节前述落下管内部的冷却用气体的气压和温度的压力温度调节部件。
(j)设置与前述落下管的上端连接的熔液形成装置，在该装置中形成粒状熔液并使其向落下管内滴下。
对附图的简单说明
图1为本发明的实施方式中的落下管型粒状结晶体制造装置的截面图。
图2为变化例的落下管的截面形状的示意图。
实施发明的最佳方式以下，参考附图对实施本发明的最佳方式进行说明。
该落下管型粒状结晶体制造装置是在坩埚内熔融作为原料的无机材料、从喷嘴滴下粒状熔液、使该粒状熔液在落下管内自由下落的同时使其凝固、连续生产近似球状的由无机材料单晶形成的结晶体的装置。近似球状的结晶体的直径约为600～1500μm。
本实施方式中，无机材料采用半导体，半导体采用p型或n型硅，以制造硅单晶的近似球状的结晶体的落下管型粒状结晶体制造装置1为例进行说明。
如图1所示，该落下管型粒状结晶体制造装置1具备使硅熔融且每次定量使该熔液形成为粒状熔液滴下的熔液形成装置2、落下管3、在落下管3的内部形成从上至下的冷却用气体气流的气流形成装置4及设置于落下管3的下端部的回收装置5。
首先，对熔液形成装置2进行说明。
该熔液形成装置2由石英制坩埚10，由该坩埚10的下端部向下方一体延伸的喷嘴10a，覆盖坩埚10和喷嘴10a的外周的碳发热体11，覆盖碳发热体11的外周的热密封板12，形成环状冷却水通路13的石英玻璃制环状通路形成体14，在通路形成体14外侧的坩埚10的外周侧配设的第1高频加热线圈15，在通路形成体14外侧的喷嘴10a的外周侧配设的第2高频加热线圈16，向坩埚10供给硅原料17的原料供给漏斗18及原料供给管18a，使坩埚10内的熔融状态的硅上下振动的上下振子19，测定坩埚10内的熔融状态的硅17a的温度的红外线温度传感器21，向腔22内供给氦气或氩气等惰性气体的气体供给装置23，以及向冷却水通路13供给冷却水的冷却水供给系统24等构成。
原料供给漏斗18中装有粉状、粒状或薄片状的半导体硅原料17，利用振动激励器18b施加振动，将原料17以规定的供给速度每次少量地由供给管18a供至坩埚10。供给管18a中设置了将腔22内的惰性气体导入原料供给漏斗18内的气体通路(未图示)。
坩埚10被配置于气密结构的腔22内，为了不在硅原料17和熔液17a中混入空气中的氧，在腔22内填充入由气体供给装置23供给的惰性气体。碳发热体11中利用第1、第2高频加热线圈15、16产生的高频可变磁场产生感应电流。密封板12由耐热性和辐射热反射性良好的钼或钽构成。
被投入坩埚10内的硅原料17被第1高频加热线圈15和碳发热体11加热至约1420℃而熔解。熔融状态的硅的温度由红外线温度传感器21检测出，为了维持前述温度范围，第1、第2高频加热线圈15、16受到控制装置70的控制。上下振子19由利用磁滞伸缩元件或电磁元件产生振动的振动发生部20驱动，通过上下振子19对坩埚10内的熔融状态的硅17a施加规定周期的振动或压力，使硅的粒状熔液25以规定周期从喷嘴10a的前端滴下。如果上下振子19的振动周期变短或振动的振幅变小，则粒状熔液25小径化，如果振动周期变长或振动的振幅变大，则粒状熔液大径化，所以利用控制装置70对上下振子19进行控制，通过调整上下振动的周期和振幅，能够调整滴下的粒状熔液25的尺寸。
前述气体供给装置23具备由惰性气体储气瓶23a通向腔22的气体供给管、由腔22的顶部向下方延伸通入落下起始室26的例如2根气体导入管27。由喷嘴10a滴入落下起始室26内的粒状熔液25，通过作为熔液形成装置2的出口通路的细径通路28向落下管3的顶部内自由下落。落下起始室26内的惰性气体也通过细径通路28流入到落下管3的顶部内。
以下，对落下管3进行说明。
落下管3例如是不锈钢板制管状物，落下管3具备与细径通路28连接、导入粒状熔液25的上端部分的导入管30，越向下截面积变得越小而使冷却用气体(氦气或氩气)的流速与粒状熔液25的自由下落速度几乎相等的冷却用管31，与该冷却用管31的下端连接、且截面积从该冷却用管31的下端不连续地扩大的凝固用管32。
在熔液形成装置2产生的粒状熔液25在冷却用管31内的自由下落过程中被冷却用气体冷却，同时通过放射冷却被冷却，形成过冷状态，向凝固用管32内落下，通过和与冷却用管31内的冷却用气体的气压相比压力较高的凝固用管32内的冷却用气体相碰撞时造成的冲击，生成晶种，利用以该晶种为起点的瞬间的结晶成长，由粒状或球状单晶形成结晶体25a。
前述冷却用管31的下端部以外的部分形成越向下直径越小的圆锥形，冷却用管31的下端部形成几乎一定的直径。但是，冷却用管31的下端部也可形成越向下直径越小的圆锥形。
导入管30与冷却用管31以同心圆状配设，将导入管30的下部约2/3部分插入到冷却用管31的上端部分，导入管30的下端朝向冷却用管31的内部开放。
冷却用管31的高度约为5～8m左右，在冷却用管31的上端部分的内侧形成在它与导入管30间导入冷却用气体的环状气体导入部33。凝固用管32的上端与冷却用管31的下端连通相接，凝固用管32的上半部形成直径约为冷却用管31的下端部的直径的4倍的半球状，凝固用管32的下半部形成直径与上半部相同的筒状，在凝固用管32的下端设置底壁34。
与冷却用管31的下端的截面积相比，凝固用管32的截面积不连续地急速扩大，所以冷却用气体一旦进入凝固用管32，其流速不连续地急速减慢，在凝固用管32的下半部的内部设置了使冷却用气体的流速急速减慢的减速装置35。该减速装置35具备包含与冷却用管31内的冷却用气体的气流以垂直相交状对向的对向部36a的部分球面状的减速部件36。该减速部件36由厚0.1～0.2mm的不锈钢板制成，发挥出利用弹性变形的缓冲作用。对在凝固用管32的上半部中粒状熔液25凝固而成的粒状(球状)结晶体25a形成软碰撞。在减速部件36的下面侧设置支承减速部件36、且形成冷却用气体的通路的筒体37。
以下对气流形成装置4进行说明。
气流形成装置4是在落下管3的内部形成从上至下的冷却用气体(氦气或氩气)的气流的装置。该气流形成装置4具备与落下管3并列连接的多个(例如4个)外部通路40和配设于筒体37内部的气体循环用风扇41。
多个外部通路40的上端与环状气体导入部33连通相接，多个外部通路40的下端与筒体37内部的气体通路38连通，筒体37的上部形成向气体通路38导入凝固用管32的下半部内的冷却用气体的多个通路开42。根据需要打开开关阀42，将氦气或氩气等冷却用气体通过气体供给管44从储气瓶43导入外部通路40的上端部。由于在落下管3内流动的冷却用气体慢慢升温，所以设置对冷却用气体进行冷却的冷却装置45。该冷却装置45由外装于外部通路40的水冷管45a和向该水冷管45a供给冷却水的供水系统构成。
此外，设置了调节落下管3内部的冷却用气体的气压的压力调节装置46(压力调节手段)。该压力调节装置46由与外部通路40连接的吸引管47、开关阀48、真空泵49及其驱动马达49a等构成。
以下，对回收结晶体25a的回收装置5进行说明。
该回收装置5具备开关凝固用管32的底壁34的回收孔的开关闸50、驱动该开关闸50的电磁驱动器51、从回收孔下方延展到外部的回收通道52、可开关该回收通道52的开关阀53及回收由回收通道52排出的结晶体25a的回收箱54等构成。
以下，对传感器类和控制系统进行说明。
首先，作为传感器类，设置测定从落下起始室26开始落下后即时的粒状熔液25的温度的红外线温度传感器60，测定在冷却用管31的中部落下过程中的粒状熔液25的温度的红外线温度传感器61，测定在冷却用管31的下端部落下过程中的粒状熔液25的温度的红外线温度传感器62，测定导入通路33内的冷却用气体的温度的热敏电阻等温度传感器63，以及检测凝固用管32内的冷却用气体的气压的压力传感器64等，这些传感器类和前述熔液形成装置2的红外线温度传感器21的检测信号向控制装置70输出。
前述熔液形成装置2的第1和第2高频加热线圈15和16、振动激励器18b、上下振子19的振动发生部20被控制装置70驱动控制。
驱动气体循环用风扇41的驱动马达41a、真空泵49的驱动马达49a、电磁驱动器51、开关阀53也受到控制装置70的驱动控制。
以下，对前述落下管型粒状结晶体制造装置1的作用和效果进行说明。
开始使用前，通过一边向熔液形成装置2的腔22内供给惰性气体一边用真空泵49a抽吸落下管3和外部通路40内的空气后，由储气瓶43和气体供给管44供给冷却用气体，用氦气或氩气等冷却用气体置换内部空气，将落下管3内的冷却用气体的气压设定为大气压以下的规定压力或接近大气压的规定压力。
然后，使冷却水在冷却水通路13中循环，向坩埚10内供给硅原料17，以使气体循环用风扇41工作的状态，向第1和第2高频加热线圈15和16供给高频电流开始加热，使原料17变为熔融状态，接着以规定周期使上下振子19振动，使粒状熔液25依次从喷嘴10a滴下。
落下管3中的冷却用管31为使在其内部流动的冷却用气体的流速转变为粒状熔液25的自由下落速度，形成截面积向下逐渐减小的结构，所以粒状熔液25在冷却用管31内自由下落时，冷却用气体以几乎与粒状熔液25同样的速度向下方流动，因此，自由下落的粒状熔液25和冷却用气体之间几乎不会产生相对速度，粒状熔液25虽然被冷却用气体有效冷却，但几乎没有来自冷却用气体的外力作用于粒状熔液25。由于粒状熔液25在冷却用管31内自由下落时，没有受到重力和外力的影响，维持自由下落的微小重力状态而落下，因此利用表面张力以几乎圆球的形状落下。此外，粒状熔液25在到达冷却用管31的下端前被冷却至过冷状态。
这里，与冷却用管31的下端部的截面积相比，凝固用管32的截面积不连续地急速扩大，所以冷却用气体一旦进入凝固用管32，则其流速不连续地急速减慢，再利用具备与冷却用管31内的冷却用气体的气流以垂直相交状对向的对向部36a的减速部件36，流速被急速减慢。因此，凝固用管32内的冷却用气体的气压与冷却用管31的下端部的冷却用气体的气压相比，不连续地急速增大。因此，对向凝固用管32内落下的粒状熔液25造成较轻的冲击力。于是，在粒状熔液25的最初碰撞的碰撞点产生晶核，以该晶核为起点瞬时开始结晶化，在到达对向部36a前过冷状态的粒状熔液25由单晶形成球状的结晶体25a。
此外，一些大的粒状熔液25等以未充分结晶化的状态与减速部件36的对向部36a相碰撞时，利用该碰撞的冲击力进行结晶的成长，瞬时形成单晶的球状结晶体25a。
这里，根据红外线温度传感器60～62的检测信号，分别检测粒状熔液25的温度，在需要减低冷却用气体的温度的场合，提高冷却装置45的冷却能力。
此外，根据红外线温度传感器60和62的检测信号，能够算出粒状熔液25的落下速度，所以在粒状熔液25的落下速度比自由下落速度快时，控制驱动马达41a使气体循环用风扇41的旋转数减少。
这样，利用冷却用气体冷却粒状熔液25，一边维持自由下落状态一边过冷却，能够制得近似球状的结晶体25a。此外，通过冷却用气体对过冷状态的粒状熔液25造成冲击，能够使晶核生成，促进结晶成长，制得结晶体25a。而且，由于利用冷却用气体进行有效地冷却，所以能够缩短冷却时间，并能大幅度缩短落下管3的高度，可节省设备费用。
此外，由于冷却用气体是循环使用的，所以能够减少冷却用气体的消耗量，而且，还由于可控制冷却用气体的压力或填充量及温度，因此可使冷却用气体的气压稳定化。
以下，对前述实施例进行了部分变化的变化例进行说明。
1)前述熔液形成装置1只不过是一个示例，还可采用利用电阻加热、红外线集光加热、等离子或激光使无机材料熔解形成其粒状熔液的装置及具备其它加热设备的熔液形成装置。
2)由于粒状熔液的直径越大冷却时间越长，所以落下管3中的冷却用管31的高度最好可根据制造的结晶体的尺寸进行变化。
3)前述落下管3的形状也可以是图2所示的形状。
如图2所示，将熔液25在落下管3内的落下距离作为y，将落下距离y的位置的落下管3的半径作为R，y轴和R轴如图示设定。例如，将落下管3的上端位置作为y＝0的位置。
重力加速度为g、落下开始后的经过时间为t、熔液25的落下速度为Vs、y位置的落下管3内流向下方的冷却用气体的流速为V。
y＝(1/2)g×t2(1)Vs＝g×t (2)由(1)和(2)得到Vs＝(2gy)1/2(3)如果冷却用气体的流量为C0(定值)，则(π/4)R2×V＝C0 (4)因此，V＝C1/R2(C1为一定的常数) (5)以K为一定的常数，由(3)和(5)得到R2×y1/2＝K2(6)上述(6)式所示的落下管3的截面形状如图2所示。
4)在前述落下管3中的冷却用管31的下端附近或凝固用管32的上端附近，有时也设置对粒状熔液25赋予各种刺激的手段。这种刺激手段可采用超声波、激光、电场和磁场等任一种。
5)除了前述半导体硅的结晶体，还可制得硅以外的各种半导体或各种无机材料的结晶体。这些无机材料可例举电介质、磁性体、绝缘体、荧光体、玻璃、宝石等。
权利要求
1.落下管型粒状结晶体制造装置，它是使无机材料的粒状熔液在落下管内自由下落的同时使其凝固、获得近似球状的结晶体的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征在于，在前述落下管内部设置形成从上至下的冷却用气体的气流的气流形成装置，前述落下管具备越向下截面积越小而使冷却用气体的流速与前述粒状熔液的自由下落速度几乎相等的冷却用管，以及与该冷却用管的下端连接、且从该冷却用管的下端开始截面积不连续地扩大的凝固用管。
2.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述气流形成装置具备与落下管并列连接的外部通路和气体循环用风扇。
3.如权利要求2所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，在前述落下管的上端部设置了与前述外部通路连接的环状气体导入部。
4.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，在前述凝固用管的内部设置了使冷却用气体的流速急速减慢的减速装置。
5.如权利要求4所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述减速装置具备包含与冷却用管内的冷却用气体的气流以垂直相交状对向的对向部的部分球面状的减速部件。
6.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述粒状熔液在冷却用管内落下的过程中变为过冷状态，在凝固用管内部利用被急速减速时造成的冲击急速凝固。
7.如权利要求2所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述气流形成装置中设置了对冷却用气体进行冷却的冷却装置。
8.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述无机材料为半导体。
9.如权利要求8所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述半导体为硅。
10.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述冷却用气体为氦气或氩气。
11.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，前述气流形成装置具备调节前述落下管内部的冷却用气体的气压和温度的压力温度调节部件。
12.如权利要求1所述的落下管型粒状结晶体制造装置，其特征还在于，设置与前述落下管的上端连接的熔液形成装置，在该装置中形成粒状熔液并使其向落下管内滴下。
全文摘要
落下管型粒状结晶体制造装置是使无机材料的粒状熔液在落下管内自由下落的同时使其凝固、获得近似球状的结晶体的装置。该结晶体制造装置1具备熔液形成装置2、落下管3、在落下管3内部形成冷却用气体的气流的气流形成装置4、从落下管3的下端部回收结晶体25a的回收装置5等。落下管3由导入管30、冷却用管31及凝固用管32构成，冷却用管31形成越向下截面积越小的结构以使冷却用气体的流速与粒状熔液的自由下落速度几乎相等，凝固用管32与冷却用管31的下端连接、且从该冷却用管31的下端开始截面积不连续地扩大。由于冷却用气体的流速在凝固用管32的上端附近被急速减慢，气压增大，所以过冷状态的熔液中生成晶核，继而完成结晶化。
文档编号C30B30/08GK1625613SQ0282894
公开日2005年6月8日 申请日期2002年5月13日 优先权日2002年5月13日
发明者中田仗祐 申请人:中田仗祐