专利名称：用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法及其装置的制作方法
技术领域：
本发明涉及一种银杏叶提取物的干燥方法，特别涉及一种利用超临界流体来 干燥制备银杏叶提取物粉末的方法。
背景技术：
银杏为落叶乔木，树高达40m。其枝有长短两种，叶在短枝上簇生，在长枝 上互生。叶片扇形，长4 8cm，宽5 10cm，先端中间2浅裂，基部楔形，叶脉 平行，叉形分岐。《本草纲目》记载其叶具有很高的药用价值，性味甘苦而涩，入 肺、肾二经，有定喘止咳、止带浊、縮小便的作用。银杏叶的成分包括特有的黄 酮类、萜烯类和能引起过敏反应的银杏酸，这些银杏黄酮一糖甙成分具有强大的 抗氧化与自由基能力。研究表明银杏叶提取物可以用于治疗记忆丢失，胃部疼痛， 痢疾，高血压、精神紧张和呼吸道问题如哮喘，支气管炎和循环不良及其引起的 焦虑。
由于银杏叶提取物具有很高的药用价值，所以，国内外的研究人员花了大量 的研究进行了银杏叶提取工艺以及其药理的研究，很少有人研究干燥对该类提取 物的有效成分的影响。传统的干燥方法有喷雾千燥和冷冻及研磨粉碎等，但是， 喷雾干燥由于采用了高温空气，在干燥过程中很多生物活性遭到破坏，致使其后 药用价值降低。采用冷冻干燥需要经过研磨，所以出来的产品粒径分布宽，颗粒 不规则，而且干燥过程的能耗高。近年来，超临界流体由于具有特性，在反应、 水解、干燥等领域得到了广泛的研究和应用。由于在超临界条件下不存在表面的 张力，被干燥的物料也不存在因毛细管表面张力作用而导致的微观结构的改变。 超临界干燥装置虽然己有报道，但是，和本发明运用的超临界干燥装置不同，例 如，申请号为200710064875. 8的专利关于超临界干燥装置，主要涉及微电子技 术中的微机电系统关键制造技术的牺牲层释放技术领域，超临界干燥室，用于牺 牲层的释放，由高压反应室和温度控制室组成；高压反应室用于盛放硅片支架，提供二氧化碳置换和气化干燥的反应室。申请(专利)号00812047.1的专利 也叙述了上述类似的用于晶片干燥的超临界干燥系统。申请(专利)号 02295010. 9叙述的超临界干燥装置在干燥室的后面没有添加相关的两级减压 釜，系统不易控制，二氧化碳浪费严重。
而申请号为200410016977.9的专利虽然介绍了 一种超临界干燥制备 S0/7Ti02的方法，它利用硫酸-乙醇-水的混合溶液缓慢滴入钛酸丁酯-乙醇溶液， 得到均匀透明的Ti02溶胶；再将所得到的溶胶陈化，得到湿凝胶；将湿凝胶与 乙醇在惰性气氛中，超临界条件下，放置0.5 8h,冷却，然后必须重新焙烧， 才能获得S0/7Ti02干燥成品，并非正真意义上的超临界干燥。申请(专利)号 200410155314.5的专利用超临界干燥制备纳米氧化镁的方法，最后同样需要采 用高温焙烧来获得干燥成品粉末。
由此可见，超临界干燥装置虽然有报道被用于无机盐材料的干燥，特别纳米
材料的制备，但是至今未见运用超临界干燥对于银杏叶提取物或者类似的提取物 的干燥及其相关工艺条件的报道或者专利，而且相关的超临界装置也与本发明使
用的超临界干燥工艺配置有所不同。综上，目前利用超临界流体干燥制备银杏叶 提取物粉末未有本专利申请的工艺报道。
发明内容
本发明针对高温干燥方法存在的有效成分容易被破坏、而超临界干燥不易控 制、二氧化碳浪费严重的缺点，提出一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉 末的方法及其装置，具有方法简单、成本低廉、不破坏有效成分的优点。
本发明的技术方案为 一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方 法，把无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液放置在密封的干燥室缸体中，然后以
20L/h-45L/h的流速通入二氧化碳，二氧化碳的温度为0。C 5-C，控制干燥室缸 体压力在10-30MPa、温度为35r ~75°C， 二氧化碳变为稳定的超临界流体后， 然后连续置换干燥4h-8h，最终获得淡黄色的银杏叶提取物的干燥成品粉末。其 中无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液是将银杏叶提取物的酒精溶液采用1000目 的筛网过滤除去杂质。可以直接使用无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液，也可以 将银杏叶提取物的酒精溶液先经过蒸发浓縮，浓縮到30%wt左右的固形物的液 体再进入干燥室干燥，这样更快。当干燥室中的二氧化碳变为稳定的超临界流体后，启动一级和二级分离缸体，控制一级和二级分离缸体的压力为 3.5MPa-5.0MPa、温度为20°C 40°C。银杏叶提取物的酒精溶液中的酒精可以回 收再利用。使用后的二氧化碳在气液分离器中分离掉酒精后与新进入的二氧化碳 合并后再使用。
所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法所使用的装置，包括 二氧化碳钢瓶、气液分离容器、气体冷却机组、过渡容器、二氧化碳输送泵，加 热器，干燥室缸体、 一级分离缸体、二级分离缸体、阀门和管道，各部分通过阀 门和管道相互连接，二氧化碳钢瓶与气液分离器连接，气液分离器和气体冷却机 组连接，气体冷却机组和过渡容器连接，过渡容器和二氧化碳输送泵连接，二氧 化碳输送泵和加热器连接，加热器和干燥室缸体连接，干燥室缸体和一级分离缸 体连接， 一级分离缸体和二级分离缸体连接，二级分离缸体和气液分离器连接。 干燥室缸体、 一级分离缸体、二级分离缸体外均设有热水夹套，通过管道与加热 器相连。
干燥时，先打开二氧化碳钢瓶的排气阀门，启动气体冷却机组对二氧化碳冷 却，使二氧化碳冷却到0'C 5'C，关闭干燥室缸体的出口阀，然后启动二氧化 碳输送泵，把二氧化碳缓缓地送入干燥室缸体内，维持压力在10MPa-30MPa， 同时启动加热器加热，通过热水夹套对干燥室缸体和一级和二级分离缸体加热， 其中干燥室缸体内的维持温度在35。C-75t:左右，分离缸体内的温度维持在 2(fC-4(TC左右；当二氧化碳气体变成超临界流体且维持稳定0.5h后，缓缓开启 干燥室缸体后的阀门和两个分离缸体后的阀门，使得分离缸体内的压力维持在 3.5MPa-5.0MPa，同时控制二氧化碳输送泵的流量，控制在20L/h-40L/h，保持连 续干燥4-8h，即完成了整个干燥过程，在关闭了相关的阀门和停止了输送泵等后， 可以打开干燥室缸体上的排空阀，然后卸掉缸体的顶盖，把干燥后的银杏叶提取 物倒入包装袋内，若在包装袋内的干燥固体还有少量小块，可以用手轻松破碎。
有益效果
(1)本发明采用了超临界二氧化碳流体来置换酒精溶剂，达到液体干燥目 的，消除了常规千燥的高温气体蒸发液体中的溶剂，高温气体对有效成分的破坏 的缺点，也避免了采用冷冻干燥时能耗高、获得的干燥产品的微观结构中存在孔 道塌陷的问题。(2) 采用本发明的超临界干燥获得的银杏叶提取物粉末，保持了原有的高 活性成分，例如，黄酮含量达到了 25%wt以上。干燥的粉末细度均匀，粒径分
布窄，平均粒径小，且没有常规干燥的成品中存在的孔道塌陷现象。
(3) 本发明为了进一步提高分离二氧化碳和酒精溶剂，在所述的干燥室缸
体后设有两级分离缸体，可多级卸压、可以充分分离超临界二氧化碳流体携带出
的酒精，从而确保了气液的充分分离，粉体中残余酒精含量小于8^wt。
(4) 本发明采用了二氧化碳循环使用的工艺，使用后的二氧化碳在气液分 离器中分离掉酒精后与新二氧化碳合并后再使用，从而减少了二氧化碳的消耗， 分离出的酒精也可以回收再利用。
图1是本发明的工艺流程示意图。
图2是本发明获得的银杏叶提取物干燥粉末的粒径分布图
具体实施例方式
下面结合图l、图2，对本发明作详细说明
一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法，把无杂质的银杏叶提
取物的酒精溶液放置在密封的干燥室缸体中，然后以20L/h-45L/h的流速通入二 氧化碳，二氧化碳的温度为0'C 5'C，控制干燥室缸体压力在10-30MPa、温度 为35。C ~75°C， 二氧化碳变为稳定的超临界流体后，然后连续置换干燥4h-8h， 最终获得淡黄色的银杏叶提取物的干燥成品粉末。当干燥室中的二氧化碳变为稳 定的超临界流体后，启动一级和二级分离缸体，控制一级和二级分离缸体的压力 为3.5MPa-5.0MPa、温度为2(TC 4(TC。银杏叶提取物的酒精溶液中的酒精可 以回收再利用。使用后的二氧化碳在气液分离器中分离掉酒精后与新进入的二氧 化碳合并后再使用。银杏叶提取物的酒精溶液中的酒精经二氧化碳置换后进入气 液分离器分离后回收再利用。所述的无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液是将银杏 叶提取物的酒精溶液采用1000目的筛网过滤除去杂质。可以直接使用无杂质的 银杏叶提取物的酒精溶液，也可以将银杏叶提取物的酒精溶液先经过蒸发浓缩， 浓縮到30。/。wt左右的固形物的液体再进入干燥室干燥，这样更快。
所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法所使用的装置，包括二氧化碳钢瓶l、气液分离容器2、气体冷却机组3、过渡容器4、 二氧化碳输送 泵5，加热器6，干燥室缸体7、 一级分离缸体8、 二级分离缸体9、阀门和管道， 各部分通过阀门和管道相互连接，二氧化碳钢瓶1与气液分离器2连接，气液分 离器2和气体冷却机组3连接，气体冷却机组3和过渡容器4连接，过渡容器4 和二氧化碳输送泵5连接，二氧化碳输送泵5和加热器6连接，加热器6和干燥 室缸体7连接，干燥室缸体7和一级分离缸体8连接， 一级分离缸体8和二级分 离缸体9连接，二级分离缸体9和气液分离器2连接。干燥室缸体7、 一级分离 缸体8、 二级分离缸体9外均设有热水夹套，通过管道与加热器6相连。
干燥时，先打开二氧化碳钢瓶的排气阀门，启动气体冷却机组对二氧化碳冷 却，使二氧化碳冷却到0°C 5°C，关闭干燥室缸体的出口阀，然后启动二氧化 碳输送泵，把二氧化碳缓缓地送入干燥室缸体内，维持压力在10MPa-30MPa， 同时启动加热器加热，通过热水夹套对干燥室缸体和一级和二级分离缸体加热， 其中干燥室缸体内的维持温度在35'C-75'C左右，分离缸体内的温度维持在2(TC -4(rC左右；当二氧化碳气体变成超临界流体且维持稳定0.5h后，缓缓开启干燥 室缸体后的阀门和两个分离缸体后的阀门，使得分离缸体内的压力维持在 3.5MPa-5.0MPa，同时控制二氧化碳输送泵的流量，控制在20L/h-40L/h，保持连 续干燥4-8h，即完成了整个干燥过程，在关闭了相关的阀门和停止了输送泵等后， 可以打开干燥室缸体上的排空阀，然后卸掉缸体的顶盖，把干燥后的银杏叶提取 物倒入包装袋内，若在包装袋内的干燥固体还有少量小块，可以用手轻松破碎。
实施例l
一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法，是由一套带二氧化碳 循环使用的超临界干燥装置来实现。原料为130g且含酒精90%wt的银杏叶提取 物的酒精溶液。超临界二氧化碳在干燥室缸体7内的压力需要控制在10MPa， 通过加热器6加热干燥室缸体7和一级分离缸体8、 二级分离缸体9的热水夹套 中的热水，干燥室缸体7内的温度控制在4(TC， 一级分离缸体8内的温度控制 在3(TC， 二级分离缸体9内的温度控制在2(TC，打开阀门后来自二氧化碳钢瓶 1的二氧化碳经过冷冻机组3被冷却到0°C-5t:，经过过渡容器4后通过二氧化 碳输送泵5源源不断地输送到干燥室缸体7内，此时千燥室缸体7后的阀门处于 关闭状态，在二氧化碳气体变成超临界流体且稳定0.5h后，再开启干燥室缸体7和一级分离缸体8、 二级分离缸体9后的阀门，调节阀门，使得通过二氧化碳输 送泵5输送的二氧化碳的流量控制在35L/h，调整分离缸体后的阀门开度，使得 一级分离缸体8内的压力为4.7MPa, 二级分离缸体9的压力为4.0MPa，按上述 状态连续运行4.5h，整个干燥过程完成。此时，可以打开干燥室缸体底部的阀门 或者开启干燥室缸体上部的压盖来取出的干燥后的粉末。从二级分离缸体9出来 的置换了银杏叶提取物酒精溶液中酒精的二氧化碳进入气液分离器2进行分离， 从二氧化碳中分离出来的酒精可以通过气液分离缸体下部的阀门来回收。干燥过 程中还有部分酒精可以通过一级分离缸体8和二级分离缸体9底部的阀门回收。 干燥后的粉末的流动性良好，检测粉体中的黄酮含量为25.8。/。wt，残余的酒 精含量小于8%wt。产品的粒径分布如图2所示，可见整个产品的粒径在1 ix m-65 um之间，平均粒径为28.4ixm，比常规的喷雾干燥的颗粒分布(1 u m-125 u m) 窄，平均粒径(70um-80um)小。
实施例2
一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法，把无杂质的银杏叶提 取物的酒精溶液放置在密封的千燥室缸体中，然后以20L/h的流速通入二氧化 碳，二氧化碳的温度为0'C，控制干燥室缸体压力在13MPa、温度为60°C， 二 氧化碳变为稳定的超临界流体后，然后连续置换干燥4h，最终获得淡黄色的银 杏叶提取物的干燥成品粉末。当干燥室中的二氧化碳变为稳定的超临界流体后， 启动一级和二级分离缸体，控制一级和二级分离缸体的压力为3.5MPa、温度为 20°C。银杏叶提取物的酒精溶液中的酒精可以回收再利用。使用后的二氧化碳在 气液分离器中分离掉酒精后与新进入的二氧化碳合并后再使用。银杏叶提取物的 酒精溶液中的酒精经二氧化碳置换后进入气液分离器分离后回收再利用。所述的 无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液是将银杏叶提取物的酒精溶液采用1000目的 筛网过滤除去杂质。可以直接使用无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液，也可以将 银杏叶提取物的酒精溶液先经过蒸发浓缩，浓縮到30。/。wt左右的固形物的液体 再进入干燥室干燥，这样更快。
所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法所使用的装置，包括 二氧化碳钢瓶l、气液分离容器2、气体冷却机组3、过渡容器4、 二氧化碳输送 泵5，加热器6，干燥室缸体7、 一级分离缸体8、 二级分离缸体9、阀门和管道，各部分通过阀门和管道相互连接，二氧化碳钢瓶1与气液分离器2连接，气液分 离器2和气体冷却机组3连接，气体冷却机组3和过渡容器4连接，过渡容器4 和二氧化碳输送泵5连接，二氧化碳输送泵5和加热器6连接，加热器6和干燥 室缸体7连接，干燥室缸体7和一级分离缸体8连接， 一级分离缸体8和二级分 离缸体9连接，二级分离缸体9和气液分离器2连接。干燥室缸体7、 一级分离 缸体8、 二级分离缸体9外均设有热水夹套，通过管道与加热器6相连。
干燥时，先打开二氧化碳钢瓶的排气阀门，启动气体冷却机组对二氧化碳冷 却，使二氧化碳冷却到0'C，关闭干燥室缸体的出口阀，然后启动二氧化碳输送 泵，把二氧化碳缓缓地送入干燥室缸体内，维持压力在13MPa，同时启动加热 器加热，通过热水夹套对干燥室缸体和一级和二级分离缸体加热，其中干燥室缸 体内的维持温度在6(TC左右，一级和二级分离缸体内的温度维持在20'C 3(TC; 当二氧化碳气体变成超临界流体且维持稳定0.5h后，缓缓开启干燥室缸体后的 阀门和两个分离缸体后的阀门，使得分离缸体内的压力维持在3.5MPa，同时控 制二氧化碳输送泵的流量，控制在20L/h，保持连续干燥6h，即完成了整个干燥 过程，在关闭了相关的阀门和停止了输送泵等后，可以打开干燥室缸体上的排空 阀，然后卸掉缸体的顶盖，把干燥后的银杏叶提取物倒入包装袋内，若在包装袋 内的干燥固体还有少量小块，可以用手轻松破碎。
实施例3
一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法，把无杂质的银杏叶提 取物的酒精溶液放置在密封的干燥室缸体中，然后以45L/h的流速通入二氧化 碳，二氧化碳的温度为5°C，控制干燥室缸体压力在30MPa、温度为75°C， 二 氧^^碳变为稳定的超临界流体后，然后连续置换干燥8h，最终获得淡黄色的银 杏叶提取物的干燥成品粉末。当干燥室中的二氧化碳变为稳定的超临界流体后， 启动一级和二级分离缸体，控制一级和二级分离缸体的压力为5.0MPa、温度为 40'C。银杏叶提取物的酒精溶液中的酒精可以回收再利用。使用后的二氧化碳在 气液分离器中分离掉酒精后与新进入的二氧化碳合并后再使用。银杏叶提取物的 酒精溶液中的酒精经二氧化碳置换后进入气液分离器分离后回收再利用。所述的 无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液是将银杏叶提取物的酒精溶液采用1000目的 筛网过滤除去杂质。可以直接使用无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液，也可以将银杏叶提取物的酒精溶液先经过蒸发浓縮，浓縮到30y。wt左右的固形物的液体 再进入干燥室干燥，这样更快。
所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法所使用的装置，包括 二氧化碳钢瓶l、气液分离容器2、气体冷却机组3、过渡容器4、 二氧化碳输送 泵5，加热器6，干燥室缸体7、 一级分离缸体8、 二级分离缸体9、阀门和管道， 各部分通过阀门和管道相互连接，二氧化碳钢瓶1与气液分离器2连接，气液分 离器2和气体冷却机组3连接，气体冷却机组3和过渡容器4连接，过渡容器4 和二氧化碳输送泵5连接，二氧化碳输送泵5和加热器6连接，加热器6和干燥 室缸体7连接，干燥室缸体7和一级分离缸体8连接， 一级分离缸体8和二级分 离缸体9连接，二级分离缸体9和气液分离器2连接。干燥室缸体7、 一级分离 缸体8、 二级分离缸体9外均设有热水夹套，通过管道与加热器6相连。
干燥时，先打开二氧化碳钢瓶的排气阀门，启动气体冷却机组对二氧化碳冷 却，使二氧化碳冷却到5。C，关闭干燥室缸体的出口阀，然后启动二氧化碳输送 泵，把二氧化碳缓缓地送入干燥室缸体内，维持压力在30MPa，同时启动加热 器加热，通过热水夹套对干燥室缸体和一级和二级分离缸体加热，其中干燥室缸 体内的维持温度在75X:左右，分离缸体内的温度维持在4(TC左右；当二氧化碳 气体变成超临界流体且维持稳定0.5h后，缓缓开启干燥室缸体后的阀门和两个 分离缸体后的阀门，使得分离缸体内的压力维持在5.0MPa，同时控制二氧化碳 输送泵的流量，控制在40L/h，保持连续千燥8h，即完成了整个干燥过程，在关 闭了相关的阀门和停止了输送泵等后，可以打开干燥室缸体上的排空阀，然后卸 掉缸体的顶盖，把千燥后的银杏叶提取物倒入包装袋内，若在包装袋内的干燥固 体还有少量小块，可以用手轻松破碎。
权利要求
1、一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法，其特征在于把无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液放置在密封的干燥室缸体中，然后以20L/h-45L/h的流速通入二氧化碳，二氧化碳的温度为0℃～5℃，控制干燥室缸体压力在10-30MPa、温度为35℃～75℃，二氧化碳变为稳定的超临界流体后，然后连续置换干燥4h-8h，最终获得淡黄色的银杏叶提取物的干燥成品粉末。
2、 根据权利要求1所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法， 其特征在于当干燥室中的二氧化碳变为稳定的超临界流体后，启动一级和二级分 离缸体，控制一级和二级分离缸体的压力为3.5MPa-5.0MPa、温度为20°C 40 。C。
3、 根据权利要求1所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法， 其特征在于，所述的无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液是将银杏叶提取物的酒精 溶液采用1000目的筛网过滤除去杂质。
4、 根据权利要求1所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法， 其特征在于，所述的使用后的二氧化碳分离掉酒精后与新进入的二氧化碳合并后 再使用，酒精回收再利用。
5、 一种如权利要求1所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方 法所使用的装置，其特征在于，包括二氧化碳钢瓶(1)、气液分离容器(2)、气 体冷却机组(3)、过渡容器(4)、 二氧化碳输送泵(5)，加热器(6)，干燥室缸 体(7)、 一级分离缸体(8)、 二级分离缸体(9)、阀门和管道，各部分通过阀门 和管道相互连接，二氧化碳钢瓶(1)与气液分离器(2)连接，气液分离器(2) 和气体冷却机组(3)连接，气体冷却机组(3)和过渡容器(4)连接，过渡容 器(4)和二氧化碳输送泵(5)连接，二氧化碳输送泵(5)和加热器(6)连接， 加热器(6)和干燥室缸体(7)连接，干燥室缸体(7)和一级分离缸体(8)连 接， 一级分离缸体(8)和二级分离缸体(9)连接，二级分离缸体(9)和气液 分离器(2)连接。
6、 如权利要求5所述的用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法所 使用的装置，其特征在于，干燥室缸体(7)、 一级分离缸体(8)、 二级分离缸体(9)外均设有热水夹套，通过管道与加热器(6)相连。
全文摘要
本发明公开了一种用超临界流体干燥制备银杏叶提取物粉末的方法及其装置，方法为把无杂质的银杏叶提取物的酒精溶液放置在密封的干燥室缸体中，然后以20L/h-45L/h的流速通入二氧化碳，二氧化碳的温度为0℃～5℃，控制干燥室缸体压力在10-30MPa、温度为35℃～75℃，二氧化碳变为稳定的超临界流体后，然后连续置换干燥4h-8h，最终获得淡黄色的银杏叶提取物的干燥成品粉末。装置包括二氧化碳钢瓶、气液分离容器、气体冷却机组、过渡容器、二氧化碳输送泵，加热器，干燥室缸体、一级分离缸体、二级分离缸体、阀门和管道，各部分通过阀门和管道相互连接。获得的粉末中黄酮含量在25％wt以上，提取物中的酒精溶剂可以回收，二氧化碳也可以回收利用。
文档编号A61K36/16GK101433562SQ20081024342
公开日2009年5月20日 申请日期2008年12月17日 优先权日2008年12月17日
发明者廖传华, 王成章, 黄立新 申请人:中国林业科学研究院林产化学工业研究所