一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法与流程

本发明涉及一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法。

背景技术：

1、锂金属电池由于其高能量密度、高库伦效率等优势已广泛应用于电子器件、航空航天、武器装备等各种储能设备。但传统液态锂金属电池由于其易燃、易泄露、易挥发等其他安全性问题极大的限制了其进一步的应用。为了解决以上问题，全固态锂金属电池由于其高离子电导率、稳定性、机械强度等优势逐渐被研究者们广泛研究。利用固态锂金属电池取代液态锂金属电池是迄今为止重要的候选方案。而固态锂金属电池的核心材料是固态电解质，其性质能直接影响固态锂金属电池的各项性能指标。

2、目前常见的固态电解质有氧化物固态电解质、硫化物固态电解质、卤化物固态电解质、聚合物固态电解质等，而大部分固态电解质均有着较为繁琐的合成工艺。例如使用传统固相法氧化物固态电解质需要经过原料的混合、粉体的合成、粉体的烧结步骤，而这些合成步骤的工艺选取或多或少均会对固态电解质片的离子电导率产生影响。除此之外，合成步骤之间有着复杂的相互作用，很难仅通过单一考察某一因素对实验结果的影响分析其对离子电导率的影响。因此在实际的实验过程中，需要花费大量的人力物力对各个影响因素逐一进行实验、分析，这将花费大量的生产成本。

技术实现思路

1、针对现有技术存在的上述技术问题，本发明的目的在于提供一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法。

2、本发明采用的技术方案如下：

3、一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，包括以下步骤：

4、1)以固相反应合成氧化物固态电解质的离子电导率的大小为评价指标，确定氧化物固态电解质的合成工艺中的主要几项影响因素；

5、2)设计不同影响因素条件下进行合成氧化物固态电解质的实验，获取关于不同影响因素条件下对应的氧化物固态电解质的离子电导率的数据，对获取的数据按照影响因素作为自变量、对应的离子电导率作为因变量进行整理建立数据库；

6、3)利用机器学习中的n维方差分析和多元线性回归方程模型对步骤2)整理的数据进行处理，根据数据处理结果即可得到各因素的重要性程度，确定影响特征指标离子电导率的关键因素。

7、进一步地，步骤1)所述主要几项影响因素包括原料样本、合成温度和烧结温度，将它们分别用自变量x1、x2和x3标记，步骤2)所述离子电导率用因变量y进行编码。

8、进一步地，所述原料样本包含ti源、li源、al源和p源的组分，不同原料样本中ti、li、al和p四者的元素摩尔比相同。

9、进一步地，氧化物固态电解质的合成工艺，包括以下步骤：

10、s1：所有的原料样本按照各组分的配比分别计量称取之后，加入c1-c4醇溶剂，放入球磨机进行球磨混合均匀；

11、s2：将球磨混合好的原料放入烘干箱中烘干，去除多余水分；

12、s3：烘干的料放入马弗炉中煅烧，设置煅烧的合成温度进行反应，不同合成温度下的合成时间相同，使在此合成时间下均能实现充分反应，得到生粉前驱体；

13、s4：生粉前驱体再经过球磨、干燥后，冷压成块，随后在设置的烧结温度下进行烧结，不同烧结温度下的烧结时间相同，使在此烧结时间下均能实现充分烧结，即合成得到氧化物固态电解质。

14、进一步地，步骤3)利用多元线性回归方程模型对数据进行处理，构建的函数模型为：y＝a+bx1+cx2+dx3+.....；

15、其中，a为截距，x1、x2、x3…为多个影响因素即自变量，b、c、d…为各个所述因变量所对应的斜率，通过比较得到的多元线性回归方程的斜率的绝对值即可比较各因素的重要性程度，斜率越大说明影响程度越高。

16、进一步地，将原料样本自变量x1表达为字符，不同组成的原料样本定义为不同的字符，例如x11.....x1n；将合成温度自变量x2和烧结温度自变量x3均进行进行标准数字化表达，标准数字化表达的自变量均进行归一化处理，归一化处理后的数值是0～1之间的浮点数，然后按照所述构建的函数模型计算出截距a、各个所述因变量所对应的斜率b、c、d…的数值大小，根据各个所述因变量所对应的斜率b、c、d…的数值大小将涉及到的几个关键因素的重要性程度进行排序，确定最为关键的影响因素。

17、进一步地，机器学习的处理软件是matlab。

18、本发明取得的有益效果是：本发明基于监督性机器学习算法提出一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，该方法可在已有实验数据的基础上对其数据信息进行挖掘，构建固态电解质合成工艺参数与某一特定指标之间的复杂关系模型，能很好的解决由于复杂且交互影响的合成工艺所带来的复杂问题。本发明将以nasicon型固态电解质为例，通过合适的模型构建固相法合成latp的关键因素(原料、合成温度、烧结温度)与离子电导率之间的数学关系，确定其中最重要的影响因素，为latp合成工艺的探索指明方向。该方法也可应用于其他固态电解质的合成工艺探索当中。

技术特征：

1.一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于包括以下步骤：

2.如权利要求1所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于步骤1）所述主要几项影响因素包括原料样本、合成温度和烧结温度，将它们分别用自变量x1、x2和x3标记，步骤2）所述离子电导率用因变量y进行编码。

3.如权利要求2所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于所述原料样本包含ti源、li源、al源和p源的组分，不同原料样本中ti、li、al和p四者的元素摩尔比相同。

4.如权利要求2所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于氧化物固态电解质的合成工艺，包括以下步骤：

5.如权利要求2所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于步骤3）利用多元线性回归方程模型对数据进行处理，构建的函数模型为：y=a+bx1+cx2+dx3+.....；

6.如权利要求5所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于将原料样本自变量x1表达为字符，将合成温度自变量x2和烧结温度自变量x3均进行进行标准数字化表达，对标准数字化表达的自变量均进行归一化处理，归一化处理后的数值是0~1之间的浮点数，然后按照所述构建的函数模型计算出截距a、各个所述因变量所对应的斜率b、c、d…的数值大小，根据各个所述因变量所对应的斜率b、c、d…的数值大小将涉及到的几个关键因素的重要性程度进行排序，确定最为关键的影响因素。

7.如权利要求1所述的一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，其特征在于机器学习的处理软件是matlab。

技术总结
本发明公开了一种确定固相反应合成氧化物固态电解质关键因素的方法，包括：确定固态电解质的合成工艺中的主要几项影响因素，并进行合成固态电解质的实验，获取关于不同影响因素条件下固态电解质的离子电导率的数据，按照影响因素作为自变量、对应的离子电导率作为因变量进行整理建立数据库；利用机器学习中的N维方差分析和多元线性回归方程模型对数据进行处理，根据数据处理结果即可得到各因素的重要性程度，确定影响特征指标离子电导率的关键因素。本发明方法可在已有实验数据的基础上对其数据信息进行挖掘，构建固态电解质合成工艺参数与某一特定指标之间的复杂关系模型，能很好的解决由于复杂且交互影响的合成工艺所带来的复杂问题。

技术研发人员：罗长维,赵国强,叶蔚
受保护的技术使用者：浙江久功新能源科技有限公司
技术研发日：
技术公布日：2024/1/16