一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料及其制备方法和应用

本发明涉及一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料及其制备方法和应用，属于碳化硅陶瓷连接领域。

背景技术：

1、碳化硅陶瓷及其复合材料因具有高温强度良好、热导率高、密度低和热膨胀系数低等优点，被广泛应用在航空航天、电子和化工等领域。在实际的工程应用中，如太空反射镜、热交换管以及发动机涡轮叶片等领域，需要碳化硅陶瓷及其复合材料具有较大的尺寸以及特定的复杂形状。然而，由于碳化硅陶瓷的塑性差、韧性低以及抗冲击性差，使其难以像金属材料一样变形及进行切削加工。而且，复杂形状或者较大尺寸的器件整体成型难度大，加工成本高。利用连接技术将形状简单、尺寸较小的部件组装成形状复杂以及较大尺寸的部件，是实现应用的重要手段。

2、常用的连接技术有直接扩散连接、钎焊连接、反应连接、前驱体连接和玻璃连接。其中钎焊连接具有工艺简单、连接温度低和接头可靠性好等优点，被广泛应用在碳化硅陶瓷的连接上。目前碳化硅陶瓷钎焊的焊料主要以银、铜、钛基等活性中低温焊料以及镍基和钛基等高温焊料为主，这些焊料的热膨胀系数比碳化硅陶瓷的热膨胀系数高，使得接头的残余热应力较大，并且容易生成脆性金属间化合物。因此，开发一种新的碳化硅陶瓷焊料成为了研究的热点。

技术实现思路

1、为了解决金属焊料制备困难、热膨胀系数与碳化硅基体相差较大和使用温度低等问题，本发明提供了一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料及其制备方法和应用。利用本发明所述高熵合金焊料连接碳化硅陶瓷件的方法是先将高熵合金元素的金属单质进行机械混合，然后通过原位反应生成高熵合金连接层来完成。该方法不仅工艺简单，成本较低，而且方便调整高熵合金焊料组分，可得到四点抗弯强度高达315mpa的碳化硅连接件。

2、第一方面，本发明提供一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料。所述高熵合金焊料由fe、co、cr、ni、mo的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。

3、第二方面，本发明提供另一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料。所述高熵合金焊料由fe、co、cr、ni、mo、ti的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。cr、mo和ti元素的热膨胀系数较低，反应活性高，有助于得到良好的碳化硅接头。

4、较佳地，所述金属单质粉末的粒径为1-20μm。

5、第三方面，本发明提供一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料的制备方法。按照等原子百分比称取各种金属单质粉末并加入过程控制剂，球磨后进行烘干除去过程控制剂得到所述高熵合金焊料。

6、较佳地，所述过程控制剂为无水乙醇，过程控制剂与金属单质粉末的质量比为3-10％。

7、第四方面，本发明提供一种利用所述高熵合金焊料连接碳化硅陶瓷件的方法。所述方法包括：将应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料与粘结剂及溶剂混合形成高熵合金浆料，然后将高熵合金浆料均匀涂覆在待连接碳化硅陶瓷件表面，将涂覆有高熵合金浆料的碳化硅陶瓷件对接后，进行热处理连接，得到碳化硅连接件。

8、较佳地，所述碳化硅陶瓷件的材料为碳化硅、碳纤维增强碳化硅、碳化硅纤维增强碳化硅中的一种或多种。

9、较佳地，所述粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛和聚乙烯醇中的至少一种，所述溶剂为无水乙醇、松油醇、去离子水中的至少一种。

10、较佳地，所述高熵合金焊料、溶剂及粘结剂的质量比为(40-60)：(40-60)：(1-5)。

11、较佳地，所述热处理连接温度为1200-1500℃，保温时间为30-120min，压力为5-40mpa，气氛为真空或者氩气气氛；优选地，以升温速率为5-20℃/min升温至热处理连接温度。

技术特征：

1.一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料，其特征在于，所述高熵合金焊料由fe、co、cr、ni、mo的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。

2.一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料，其特征在于，所述高熵合金焊料由fe、co、cr、ni、mo、ti的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。

3.根据权利要求1或2所述的高熵合金焊料，其特征在于，所述金属单质粉末的粒径为1-20μm。

4.根据权利要求1至3中任一项所述的应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料的制备方法，其特征在于，按照等原子百分比称取各种金属单质粉末并加入过程控制剂，球磨后进行烘干除去过程控制剂得到所述高熵合金焊料。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述过程控制剂为无水乙醇，过程控制剂与金属单质粉末的质量比为3-10％。

6.一种利用高熵合金焊料连接碳化硅陶瓷件的方法，其特征在于，所述方法包括：将权利要求1至3中任一项所述的应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料与粘结剂及溶剂混合形成高熵合金浆料，然后将高熵合金浆料均匀涂覆在待连接碳化硅陶瓷件表面，将涂覆有高熵合金浆料的碳化硅陶瓷件对接后，进行热处理连接，得到碳化硅连接件。

7.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，所述碳化硅陶瓷件的材料为碳化硅、碳纤维增强碳化硅、碳化硅纤维增强碳化硅中的一种或多种。

8.根据权利要求6或7所述的方法，其特征在于，所述粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛和聚乙烯醇中的至少一种，所述溶剂为无水乙醇、松油醇、去离子水中的至少一种。

9.根据权利要求6至8中任一项所述的方法，其特征在于，所述高熵合金焊料、溶剂及粘结剂的质量比为(40-60)：(40-60)：(1-5)。

10.根据权利要求6至9中任一项所述的方法，其特征在于，所述热处理连接温度为1200-1500℃，保温时间为30-120min，压力为5-40mpa，气氛为真空或者氩气气氛；优选地，以升温速率为5-20℃/min升温至热处理连接温度。

技术总结
本发明公开一种应用于连接碳化硅陶瓷件的高熵合金焊料及其制备方法和应用，属于碳化硅陶瓷连接领域。所述高熵合金焊料由Fe、Co、Cr、Ni、Mo的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。或者，所述高熵合金焊料由Fe、Co、Cr、Ni、Mo、Ti的金属单质粉末组成，各金属单质粉末的原子百分比相同。利用本发明所述高熵合金焊料连接碳化硅陶瓷件的方法是先将高熵合金元素的金属单质进行机械混合，然后通过原位反应生成高熵合金连接层来完成。该方法不仅工艺简单，成本较低，而且方便调整高熵合金焊料组分，可得到四点抗弯强度高达315MPa的碳化硅连接件。

技术研发人员：陈健,黄常聪,黄政仁,高晨溪,张辉,朱云洲
受保护的技术使用者：中国科学院上海硅酸盐研究所
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15