专利名称：用来制备内嵌富勒烯的方法
技术领域：
本发明涉及一种通过在电弧反应器中蒸发石墨电极而用来制备内嵌的富勒烯的方法。根据本发明的方法保证了非常高的富勒烯的产率。所制得的富勒烯例如可用作为用于医学检测的造影剂。
现有技术通过在电弧反应器中蒸发经改良的石墨电极而用来制备内嵌的富勒烯的方法是已知的。
在一种这样的方法中，在电弧反应器中蒸发用于Kraetschmer-Huffman-Verfahren方法的石墨电极，其是在流动的氦气氛中用一种或多种金属改良的，氦气氛含有少量的氮(US 6,303,760 B1)。在此生成A3-nXnN@Cm型的内嵌的金属富勒烯。该种方法的内嵌的金属富勒烯的产率是非常低的；其应在3-5％之间(Stevenson，S.et al.高产率和纯度的小带隙的内嵌的金属富勒烯，自然401，55-57(1999))(Stevenson，S.et al.Small-bandgap endohedral metallofullerenes in highyield and purity，Nature 401，55-57(1999))。
本发明的说明所以本发明的任务在于，提出一种通过在电弧反应器中蒸发石墨电极而用来制备内嵌的富勒烯的方法，用该方法显著提高富勒烯的产率是可能的。
这任务用在权利要求中所描述的方法而解决。
根据本发明的方法其特征在于，蒸发在一种气氛中进行，所述气氛在一种隋性气体或惰性气体混合物中含有至少二种元素的反应气体组分。
在此反应气体组分的比例可为5-60体积％。优选的比例为5-10体积％。
根据本发明的一个优选的设置，应用含氮的或含碳的反应气体组分，如NH3或CH4或其他的烃。
反应气体可在蒸发过程中从外部输入到电弧反应器中或在电弧反应器中发生。
在根据本发明的方法中可使用这样的石墨电极，即其是用金属或金属氧化物改进的。
所以可用这样的石墨电极，即其是例如用钬或钪或它们的氧化物改进的。
根据本发明的方法一个优选的设置也可使用这样的石墨电极，即其是用金属或金属氧化物和一种含氮的物质改进的。
特别地可应用金属氰氨，优选为氰氨化钙或氰氨化铅用来改良具有含氮的物质的石墨电极。
用根据本发明的方法以优越的方式达到以内嵌的M3N-簇-富勒烯作为主要产物的50-95％的非常高的富勒烯产率。本方法是可以较少的费用和简单的方式实施的和产生可重复的结果。
以这种方式制备的富勒烯例如可用作为用于医学检测的造影剂。
本发明的实施方式以下根据实施例来更清楚地解释本发明。
实施例1在一个电弧反应器中在含有反应气体组分的气体混合物中用75A-150A电流强度的脉冲直流电蒸发用金属钬改进的石墨电极。所用的石墨电极具有石墨∶钬的比例为1Mol∶0.4Mol的组成成分。气体混合物由He和NH3构成，其中NH3为反应组分。在气体混合物中的组分份额为200mbar的He和20mbar的NH3。
在实施这个方法时生成产率为85-95％的内嵌的氮化钬-簇-富勒烯。
实施例2在一个电弧反应器中在含有反应气体组分的气体混合物中用75A-150A电流强度的脉冲直流电蒸发用Ho2O3改进的石墨电极。所用的石墨电极具有石墨∶M2O3的比例为1Mol∶0.3Mol的组成成分。气体混合物由He和NH3构成，其中NH3为反应组分。在气体混合物中的组分份额为200mbar的He和20mbar的NH3。
在实施这个方法时生成产率为约60％的内嵌的氮化钬-簇-富勒烯。
实施例3在一个电弧反应器中在含有反应气体组分的气体混合物中用75A-150A电流强度的脉冲直流电蒸发用钪和CaNCN改进的石墨电极。所用的石墨电极具有石墨∶钪∶CaNCN的比例为1Mol∶0.6Mol∶0.4Mol的组成成分。气体混合物由He和NH3构成，其中NH3为反应组分。在气体混合物中的组分份额为200mbar的He和10mbar的NH3。
在实施这个方法时生成产率为80-90％的内嵌的氮化钪-簇-富勒烯。
实施例4在一个电弧反应器中在含有反应气体组分的气体混合物中用75A-150A电流强度的脉冲直流电蒸发用Ho2O3和CaNCN改进的石墨电极。所用的石墨电极具有石墨∶Ho2O3∶CaNCN的比例为1Mol∶0.4Mol∶0.4Mol的组成成分。气体混合物由He和NH3构成，其中NH3为反应组分。在气体混合物中的组分份额为200mbar的He和10mbar的NH3。
在实施这个方法时生成产率为50-70％的内嵌的氮化钬-簇-富勒烯。
实施例5在一个电弧反应器中在含有反应气体组分的气体混合物中用175A电流强度的脉冲直流电蒸发石墨电极。气体混合物由He和CH4构成，其中CH4为反应组分。在气体混合物中的组分份额为200mbar的He和10mbar的CH4。
在实施这个方法时生成作为内嵌的富勒烯的主要组分CH2@C70，在此C60和C70为总富勒烯成分的主要成分。
权利要求
1.一种通过在电弧反应器中蒸发石墨电极而用来制备内嵌富勒烯的方法，其特征在于，烯烧在一种气氛中进行，所述气氛包括在一种隋性气体或隋性气体混合物中具有至少二种元素的反应气体组分。
2.根据权利要求1的方法，其特征在于，惰性气体或惰性气体混合物含有5-60体积％的反应气体组分。
3.根据权利要求1的方法，其特征在于，惰性气体或惰性气体混合物含有5-10体积％的反应气体组分。
4.根据权利要求1的方法，其特征在于，隋性气体或隋性气体混合物含有含氮的或含碳的反应气体组分。
5.根据权利要求1的方法，其特征在于，反应气体组分由NH3或CH4或其他的烃构成。
6.根据权利要求1的方法，其特征在于，反应气体组分在蒸发过程中从外部引入到电弧反应器中或在电弧反应器中发生。
7.根据权利要求1的方法，其特征在于，使用用金属或金属氧化物改进的石墨电极。
8.根据权利要求7的方法，其特征在于，使用用钬或钪或它们的氧化物改进的石墨电极。
9.根据权利要求1的方法，其特征在于，使用用金属或金属氧化物和含氮的物质改进的石墨电极。
10.根据权利要求1或9的方法，其特征在于，使用用金属氰氨，优选为氰氨化钙或氰氨化铅改进的石墨电极。
全文摘要
本发明涉及一种通过在电弧反应器中蒸发石墨电极而用来制备内嵌富勒烯的方法。所以本发明的目的在于，提出一种通过在电弧反应器中蒸发石墨电极而用来制备内嵌富勒烯的方法，用该方法可显著提高富勒烯的产率。本发明的方法其特征在于，蒸发在一种气氛中进行，所述气氛包括在一种隋性气体或惰性气体混合物中具有至少二种元素的反应气体组分。用本方法有利地达到以内嵌M
文档编号C01B31/02GK1671620SQ03817398
公开日2005年9月21日 申请日期2003年7月21日 优先权日2002年7月22日
发明者洛塔尔·杜恩斯奇, 彼得拉·格奥尔基, 弗兰克·齐格斯, 海迪·措勒尔 申请人:德累斯顿协会莱布尼茨固体材料研究所