用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构

1.本发明涉及晶体生长中流场及热场设计技术领域，具体涉及一种用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构。


背景技术：

2.近年来，氮化镓(gan)由于具有宽禁带的特点(最高可达3.39ev)，已经被广泛应用于电子行业，尤其是高击穿电压和高频电子设备的制造。因此，这种材料在无线充电、逆变器、5g通讯以及雷达制造等领域越来越受欢迎。常压下氮化镓的熔点极高(已超过其分解温度)，采用传统的液相法很难制备该晶体。目前，制备氮化镓晶体的主要方法有三种：(1)氢化物气相沉积法；(2)钠通量法；(3)氨热法。其中，氨热法可生长出位错密度小于5
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104的高质量氮化镓晶体，且氨热法生长氮化镓晶体成本低，因此，这种方法被认为是最有希望生长高质量块状氮化镓晶体的方法。这种方法的工作原理是利用矿化剂的助溶作用，提高氮化镓在高温高压氨溶液中的溶解度，并利用不同温度下的溶解度差别，在反应釜不同温度区域内创造原料溶解区和晶体生长区。溶质通过温度梯度产生的驱动力在这两个区域间进行输运，最终实现籽晶区域的过饱和生长。根据不同矿化剂的作用结果，氨热系统可以分为基本矿化剂系统和退化溶解系统。退化溶解系统中，溶质溶解度随温度升高而升，籽晶需要放置于低温过饱和区；基本矿化剂系统中，溶质溶解度随着温度升高而降低，籽晶需放置于高温过饱和区。
3.目前，制约氨热法氮化镓大规模商业化生产的主要因素是生长速度过慢，而氨热法氮化镓晶体生长速度主要受氮化镓在氨溶液中的溶解度和溶质传输效率影响，溶解度的提升依赖于寻找更高效的矿化剂，溶质传输效率的提升则依赖于对反应釜内部流场和温度场的优化。以往的优化工作主要集中于提高反应釜温度梯度的中间挡板开度及形状优化，却忽视了对传热传质影响较大的多孔介质营养篮。传统氨热法由于营养篮为一个整体的多孔结构，不利于溶质的扩散与传输，籽晶区域溶质过饱和度与浓度梯度较低。


技术实现要素：

4.本发明旨在解决上述内容，针对多孔介质营养篮进行优化，提出了一种用于提高氨热法氮化镓晶体生长的反应釜结构。考虑到多孔区域溶质溶解扩散较慢，制约溶质的传输效率，本发明在原有多孔介质区域开一中间孔，以增大自由流与多孔介质物质交换面积及对流作用，提高物质传输效率，有利于晶体生长。营养篮为有中心孔的多孔介质而非一个整体的多孔介质；营养篮与反应釜侧壁有间隙。同时，为了改善籽晶表面附近区域生长环境，在籽晶上方增加一银质开孔挡板，通过漩涡回流的作用，提高籽晶表面区域的浓度及温度，进而达到提高过饱和度的目的。
5.为实现上述目的，本发明提供一种用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构，包括多孔介质营养篮，其特征在于：所述多孔介质营养篮由设有中心孔结构的多孔介质构成；所述中间孔结构为由多孔介质与挡板间自由流区域开始，至多孔介质与反应釜上
壁间自由流区域为止，以增大自由流与多孔介质物质交换面积及对流作用，提高物质传输效率，有利于晶体生长；
6.所述多孔介质营养篮与反应釜侧壁设有侧间隙。
7.作为优选方案，所述中心孔结构为由多孔介质营养篮下边界到顶部间隙的通孔。
8.进一步地，所述多孔介质营养篮与反应釜侧壁间隔为1mm；所述多孔介质营养篮为直径略小于反应釜内腔直径；多孔介质营养篮中间有通孔的圆柱，其长度与低温加热器长度相当，略小于低温加热器长度；多孔介质营养篮上边界与反应釜内壁不接触，留有一个腔室。
9.更进一步地，所述籽晶上部挡板为厚度1mm，其外径与反应釜内壁相等，并带有中间开孔的银质圆环。
10.本发明的优点及有益效果如下：
11.本发明提出的反应釜结构中，多孔介质营养篮中间开通孔，开孔为氨溶液流动提供了通道，有利于氨溶液直达多孔介质营养篮与反应釜顶壁间区域(该区域为高浓度区域)，在多孔介质营养篮与反应釜侧壁间隙的作用下，高浓度区域内的浓溶液被输运至晶体生长区域，可以显著提高籽晶生长面的过饱和度与浓度梯度，从而提高晶体生长速度。同时，在籽晶与中间挡板之间靠近籽晶增加外径与腔室内径相同具有中间孔的挡板，挡板能够改变内部流场，在籽晶生长区域形成漩涡，提高籽晶表面浓度与温度，进一步提高过饱和度。
附图说明
12.图1为提出的用于氨热法生长氮化镓晶体的改进前的反应釜结构示意图；
13.图2为提出的用于氨热法生长氮化镓晶体的改进后的反应釜结构示意图；
14.图3为不同中心孔直径下氮化镓籽晶表面的浓度梯度随时间变化曲线；
15.图4为有无籽晶上方挡板氮化镓籽晶表面的浓度梯度随时间变化曲线。
16.图中：1、高温热源；2、绝热材料；3、低温热源；4、反应釜壁；5、多孔介质营养篮；6、中间挡板；7、籽晶；8、高压液氨；9、籽晶上方挡板。
具体实施方式
17.以下结合附图与具体实施例对本发明的技术方案作进一步地详细阐述。
18.如图1-2所示，本发明提出的用于氨热法生长氮化镓晶体的改进的反应釜结构，其主要改进方案为多孔介质营养篮几何形状及籽晶上方区域增加挡板，多孔介质营养篮为直径略小于反应釜内腔直径，中间有通孔的圆柱，长度与低温加热器长度相当，略小于低温加热器长度，多孔介质营养篮上边界与反应釜内壁不接触，留有一个腔室。在多孔介质营养篮中心打一贯穿孔，以加强反应釜腔内的高温液氨的对流作用，根据优化计算结果显示，孔直径取值在3mm左右。为改善籽晶区域流场，进一步提高晶体生长速度，在籽晶与中间挡板区域增加一中心开孔挡板，挡板外径与反应釜腔室直径相同，二者中间无间隙。
19.本发明中的多孔介质营养篮设计，其主要目的是改善反应釜内自由流区域形状，一方面提高对流作用效果，另一方面增加液氨与多孔介质接触面积，增大渗透作用，改进高压液氨与多孔介质营养篮之间传热传质作用，提高氮化镓溶质的传输效率，进而提高籽晶
表面溶质过饱和度与浓度梯度，促进晶体生长。籽晶上方开孔挡板的设计，其主要目的是改善籽晶表面附近区域流场，在籽晶表面附近形成一个漩涡，通过涡流的作用提高籽晶表面的浓度与温度，进而提高其过饱和度，促进晶体生长。
20.本发明针对不同孔径，建立了无孔、1mm直径孔、2mm直径孔和3mm直径孔模型，计算结果显示，多孔介质营养篮有孔洞时籽晶表面过饱和度明显增大。籽晶表面的过饱和度随着孔洞直径的增加而增加，而增加量越来越小。因此，最终采取多孔介质营养源内3mm直径孔洞的反应釜结构。同时，仿真计算了籽晶上方有挡板的情况下，其表面区域的过饱和度，计算结果显示，在该挡板的作用下，籽晶表面过饱和度有了相对于无挡板结构有所提高。
21.以上实施例仅仅是对本发明技术方案所做的举例说明。本发明所涉及的氨热法生长氮化镓晶体装置并不仅仅限定于生长氮化镓晶体，而是以权利要求所限定的范围为准。本发明所属领域技术人员在该实施例的基础上所做的任何修改或补充或等效替换，都在本发明的权利要求所要求保护的范围内。


技术特征：
1.一种用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构，包括多孔介质营养篮，其特征在于：所述多孔介质营养篮由设有中心孔结构的多孔介质构成；所述中间孔结构为由多孔介质与挡板间自由流区域开始，至多孔介质与反应釜上壁间自由流区域为止，以增大自由流与多孔介质物质交换面积及对流作用，提高物质传输效率，有利于晶体生长；所述多孔介质营养篮与反应釜侧壁设有侧间隙。2.根据权利要求1所述的用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构，其特征在于：所述中心孔结构为由多孔介质营养篮下边界到顶部间隙的通孔。3.根据权利要求1或2所述的用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构，其特征在于：所述多孔介质营养篮与反应釜侧壁间隔为1mm；所述多孔介质营养篮为直径略小于反应釜内腔直径；多孔介质营养篮中间有通孔的圆柱，其长度与低温加热器长度相当，略小于低温加热器长度；多孔介质营养篮上边界与反应釜内壁不接触，留有一个腔室。4.根据权利要求3所述的用于提高氨热法氮化镓晶体生长速度的反应釜结构，其特征在于：所述籽晶上部挡板为厚度1mm，其外径与反应釜内壁相等，并带有中间开孔的银质圆环。

技术总结
本发明公开了一种用于氨热法生长氮化镓晶体的反应釜结构，属于晶体生长中流场热场设计技术领域。本发明所涉及的结构，主要为多孔介质营养篮几何形状及籽晶上部增加的挡板。通过在多孔介质营养篮中心穿孔的方式，改善多孔介质内部流场，提高溶质传输效率；通过在籽晶上方增加一定开度的挡板，在籽晶表面区域形成漩涡回流，提高籽晶表面浓度与温度。本发明的结构形式，可以用于具有多孔介质结构的反应釜装置(主要包括水热法反应装置)。该装置可以显著提高反应釜内籽晶表面过饱和度，促进晶体生长。同时该结构具有形式简单，可操作性强的特点。点。点。


技术研发人员：韩鹏飞 高冰 宋伯韬 于越 唐霞
受保护的技术使用者：武汉大学
技术研发日：2022.01.11
技术公布日：2022/5/6