单晶石墨烯薄膜及其制备方法和应用与流程

本申请涉及石墨烯材料制备，特别是涉及一种单晶石墨烯薄膜及其制备方法和应用。

背景技术：

1、石墨烯由于其良好的物理化学性质，如超高的载流子迁移率、高的透光性、良好的机械性能等，受到了广泛的研究并且在透明导电薄膜、光电探测、催化、生物检测等领域显示了其潜在的实用价值。迄今为止，已经发展出机械剥离法、碳化硅外延法、液相剥离法、氧化还原法、化学气相沉积法(cvd)和自下而上合成法等制备方法。这些方法各有优势，适用于不同的场合，其中铜箔表面的化学气相沉积方法具有生长的石墨烯质量高、适用于宏量制备等诸多的优势。

2、然而传统的化学气相沉积法使用商业化的多晶铜箔作为生长基板，由于多晶铜箔表面晶界普遍存在粗糙度较高，导致用其作为基板生长的石墨烯薄膜存在大量的晶界、缺陷和褶皱，很大程度上影响了石墨烯薄膜的性能。传统的单晶石墨烯薄膜的制备过程繁琐，耗时较长，生产效率低下，难以适应现在大批量石墨烯薄膜制备的需求。虽然传统卷对卷的制备方法可以连续化生长石墨烯薄膜，但是由于铜箔在高温行进过程中会变软断裂，所以卷对卷的制备方案一般会采用加入等离子体并降低生长温度的策略，而这会进一步降低石墨烯的质量，生长出多层且晶粒更小的石墨烯薄膜。因此，探索一种简单有效且适合大规模的制备单晶石墨烯薄膜的方法，对提高石墨烯薄膜质量，使石墨烯薄膜的制备规模化具有重要的意义。

技术实现思路

1、基于此，有必要提供一种单晶石墨烯薄膜及其制备方法和应用，以提高单晶石墨烯薄膜的制备效率，并实现单晶石墨烯薄膜的大批量制备。

2、本申请的第一方面提供一种单晶石墨烯薄膜的制备方法，包括如下步骤：

3、将铜箔与基体金属箔进行贴合，所述基体金属箔的熔点高于所述铜箔的熔点；

4、将互相贴合的所述铜箔与所述基体金属箔在保护性气氛中加热至所述铜箔的熔融温度；

5、在所述熔融温度条件下通过化学气相沉积在熔融的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长；或者将互相贴合的所述铜箔与所述基体金属箔在所述熔融温度条件下退火后，通过化学气相沉积在退火后的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长。

6、在一些实施方式中，所述基体金属箔的材料包括钨、钼、钛、铌、钽、钒、铬、锆、铼和铪中的一种或多种。

7、在一些实施方式中，所述基体金属箔的厚度为10μm～100μm。

8、在一些实施方式中，所述铜箔为多晶铜箔。

9、在一些实施方式中，所述铜箔的厚度为1μm～100μm。

10、在一些实施方式中，所述熔融温度为1030℃～1200℃。

11、在一些实施方式中，将互相贴合的所述铜箔与所述基体金属箔在所述熔融温度条件下退火后，通过化学气相沉积在退火后的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长的步骤中，所述卷对卷单晶石墨烯薄膜生长的温度为1000℃～1200℃。

12、在一些实施方式中，所述保护性气氛为惰性气体或者惰性气体和还原性气体的混合气体。

13、在一些实施方式中，所述化学气相沉积的碳源包括含有碳原子和氢原子的有机气体。

14、在一些更具体的实施方式中，所述含有碳原子和氢原子的有机气体包括甲烷、乙烷、乙烯和乙炔中的一种或多种。

15、在一些实施方式中，所述化学气相沉积的碳源的流量为1sccm～100sccm。

16、在一些实施方式中，所述加热和所述卷对卷单晶石墨烯薄膜生长在卷对卷cvd炉中进行。

17、在一些实施方式中，所述贴合的方式包括上下平行叠放、卡扣结构结合、热熔和热压中的一种或多种。

18、本申请的第二方面提供一种单晶石墨烯薄膜，所述单晶石墨烯薄膜采用本申请第一方面提供的制备方法制得。

19、本申请的第三方面提供一种如本申请的第一方面所述的制备方法制得的单晶石墨烯薄膜或本申请第二方面所述的单晶石墨烯薄膜在制作电子器件中的应用。

20、与传统技术相比，上述单晶石墨烯薄膜及其制备方法和应用至少具有如下优点：

21、上述制备方法中基体金属箔的熔点高于铜箔的熔点，并且基体金属箔与铜箔相贴合，能够提高铜箔的加热温度，使得铜箔能够向单晶铜箔转化，并且一定程度上能够减少由基体金属箔和铜箔形成的基底的表面的杂质和粗糙度，从而减少石墨烯形核位点并使得石墨烯晶粒方向一致，进而能够制备出单晶石墨烯薄膜。铜箔与基体金属箔进行贴合能够提高基底的整体力学强度，使其可以使用高温卷对卷的制备方案，从而能够提高卷对卷石墨烯的制备质量以及提高单晶石墨烯薄膜的制备效率，最终能够实现单晶石墨烯薄膜的批量化生产。

技术特征：

1.一种单晶石墨烯薄膜的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括如下条件(1)～(4)中的至少一种：

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述熔融温度为1030℃～1200℃。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，将互相贴合的所述铜箔与所述基体金属箔在所述熔融温度条件下退火后，通过化学气相沉积在退火后的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长的步骤中，所述卷对卷单晶石墨烯薄膜生长的温度为1000℃～1200℃。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述保护性气氛为惰性气体或者惰性气体和还原性气体的混合气体。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述化学气相沉积的碳源包括含有碳原子和氢原子的有机气体；

7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述化学气相沉积的碳源的流量为1sccm～100sccm。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述贴合的方式包括上下平行叠放、卡扣结构结合、热熔和热压中的一种或多种。

9.一种单晶石墨烯薄膜，其特征在于，所述单晶石墨烯薄膜采用权利要求1～8任一项所述的制备方法制得。

10.如权利要求1～8任一项所述的制备方法制得的单晶石墨烯薄膜或权利要求9所述的单晶石墨烯薄膜在制作电子器件中的应用。

技术总结
本申请涉及一种单晶石墨烯薄膜及其制备方法和应用，属于石墨烯材料制备技术领域。本申请提供的单晶石墨烯薄膜的制备方法，包括如下步骤：将铜箔与基体金属箔进行贴合，基体金属箔的熔点高于铜箔的熔点；将互相贴合的铜箔与基体金属箔在保护性气氛中加热至铜箔的熔融温度；在熔融温度条件下通过化学气相沉积在熔融的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长；或者将互相贴合的铜箔与基体金属箔在熔融温度条件下退火后，通过化学气相沉积在退火后的铜箔的表面进行卷对卷单晶石墨烯薄膜生长。该制备方法能够提高单晶石墨烯薄膜的制备效率，并实现单晶石墨烯薄膜的大批量制备。

技术研发人员：张宝勋,李炯利,王旭东,王刚,罗圭纳
受保护的技术使用者：北京石墨烯技术研究院有限公司
技术研发日：
技术公布日：2024/1/12