专利名称：石榴石型黄光荧光材料y的制作方法
技术领域：
本发明与发光有关，涉及荧光材料，特别是一种石榴石型黄光荧光材料Y3Al5O12:Ce，Li的制备方法。该荧光材料可用于半导体白光发光二极管照明，也可用于其他显示和照明。
背景技术：
1998年日亚公司开发成功白光发光二极管(LED)，使得LED应用从单纯的标识显示功能向照明功能迈出了实质性的一步。LED光源与传统光源相比较，具有如下的优点超长寿命，可达几万小时，显著高于传统光源的几千小时；结构坚固，没有钨丝、玻壳等容易损坏的部件，具有极高的抗震性能；响应速度快，光通上升时间短；对点灯线路要求低，易实现调光和智能控制；耐开关冲击，适用于频繁开关场合；高效节能，现有光效已超过白炽灯，理论光效可达200lm/W；不含汞、铅等有害物质，没有污染，绿色环保。
日亚公司开发的白光LED包含两个主要部分，一部分为作为发光层的半导体，如InGaN等；另一部分为铈激活石榴石结构的黄光荧光粉(Y1-xGdx)3(Al1-yGay)5O12:Ce。LED芯片发出的蓝光一部分被荧光粉吸收，另一部分蓝光与荧光粉发出的黄光混合，以得到白光。
石榴石型荧光材料的传统制备方法是固相烧结，将相应组分的金属氧化物混合，高温烧结成相。但这种方法存在几个明显的缺点缺点之一是石榴石结构固相烧结的温度很高，并且易产生杂相，因此需要长时间的高温烧结，再球磨粉碎。
缺点之二是三价铈在高温烧结时不稳定，会发生价态的改变，氧化为四价铈，降低了发光效率。因此，固相烧结后还需要进行还原气氛的退火。
近年来，各种化学方法不断涌现，如溶胶-凝胶法，共沉淀法，水热法等。但这些化学方法的工艺都比较复杂，工艺要求也比较严格。同时，燃烧法也是一种新颖的制备方法。它具有工艺相对简单，制备迅速的优点，但其明显缺点是工艺过程比较剧烈，难以控制。为了克服这些缺点，我们采用溶胶-凝胶法和燃烧法相结合的工艺，可以大幅度地降低成相温度，得到纳米尺寸的晶粒。但由于纳米材料的表面与界面效应，晶粒未得到充分发育等因素，其发光效率并不理想。我们通过试验证实，在荧光材料中掺锂可大幅度提高发光效率。
发明内容
本发明的目的是提供一种石榴石型黄光荧光材料Y3Al5O12:Ce，Li的制备方法，以提高Y3Al5O12:Ce的发光效率，使蓝光LED转换发出更强的白光。
基于以上考虑，本发明的关键是采用溶胶-凝胶法和燃烧法相结合的方法，在石榴石结构中掺杂Li元素，使其显著增强石榴石结构中的Ce发光。
本发明的技术解决方案如下一种石榴石型黄光荧光材料Y3Al5O12:Ce，Li的制备方法，其特征在于它包括下列具体步骤(2)制备Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料及摩尔比如下原料 摩尔比硝酸钇(3-x-y)硝酸铈x硝酸锂y硝酸铝5，其中x和y的取值范围0.01≤x≤0.1，0.01≤y≤0.08，选定x和y后称取相应的硝酸盐，溶解于去离子水中，将溶液充分混匀后加入柠檬酸络合剂，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的1.6-3.2倍；(2)将溶液放在60-90℃水浴中加热蒸发，加入硝酸控制溶液PH值在4-7，连续搅拌直至形成凝胶；(3)凝胶在200-280℃的环境中缓慢燃烧，得到前驱体粉末；(4)前驱体粉末再经800-1200℃高温煅烧，得到所需的荧光材料。
本发明的技术特点是1.采用溶胶-凝胶法和燃烧法相结合的湿化学方法，可以在原子、分子水平上混合，保证了各组分含量的精确控制，有利于微量的掺杂。
2.通过在石榴石结构中掺入锂元素，提高荧光材料的发光效率。
图1是Y3Al5O12:Ce，Li实施例1与Y3Al5O12:Ce的荧光光谱比较图。
具体实施例方式
实施例1选定x＝0.01和y＝0.04，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的2.4倍。将溶液PH值调节到6，在水浴中加热蒸发，控制温度80℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在200℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在900℃煅烧。
图1是Y3Al5O12:Ce，Li实施例1与Y3Al5O12:Ce的荧光光谱比较图。由图可知，在Y3Al5O12:Ce中掺入Li后提高其发光强度约5倍。
实施例2选定x＝0.04和y＝0.08，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的3.2倍。将溶液PH值调节到5，在水浴中加热蒸发，控制温度70℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在220℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在1200℃煅烧。
实施例3选定x＝0.1和y＝0.01，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的1.6倍。将溶液PH值调节到5，在水浴中加热蒸发，控制温度70℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在240℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在850℃煅烧。
实施例4选定x＝0.01和y＝0.08，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的3.2倍。将溶液PH值调节到4，在水浴中加热蒸发，控制温度60℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在250℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在1000℃煅烧。
实施例5选定x＝0.1和y＝0.04，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的2.4倍。将溶液PH值调节到6，在水浴中加热蒸发，控制温度80℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在270℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在1100℃煅烧。
实施例6选定x＝0.04和y＝0.01，根据Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料的摩尔比，称取相应的硝酸钇、硝酸铈、硝酸锂和硝酸铝，溶解于去离子水中得其溶液。充分混匀后加入柠檬酸，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的1.6倍。将溶液PH值调节到7，在水浴中加热蒸发，控制温度90℃，连续搅拌直到形成透明的胶体。然后将此溶胶进一步加热，形成凝胶。凝胶在280℃的环境中燃烧后得到前驱体粉末。前驱体粉末再在800℃煅烧。
上述实施例的技术效果与实施例1基本相类似。
权利要求
1.一种石榴石型黄光荧光材料Y3Al5O12:Ce，Li的制备方法，其特征在于它包括下列具体步骤(1)制备Y(3-x-y)CexLiyAl5O12的原料及质量比如下原料摩尔比硝酸钇 (3-x-y)硝酸铈 x硝酸锂 y硝酸铝 5，其中x和y的取值范围0.01≤x≤0.1，0.01≤y≤0.08，选定x和y后称取相应的硝酸盐，溶解于去离子水中，将溶液充分混匀后加入柠檬酸络合剂，柠檬酸的摩尔数为硝酸铝的摩尔数的1.6-3.2倍；(2)将溶液放在60-90℃水浴中加热蒸发，加入硝酸控制溶液PH值在4-7，连续搅拌直至形成凝胶；(3)凝胶在200-280℃的环境中缓慢燃烧，得到前驱体粉末；(4)前驱体粉末再经800-1200℃高温煅烧，得到所需的荧光材料。
全文摘要
一种石榴石型黄光荧光材料Y
文档编号C09K11/80GK1733865SQ20051002937
公开日2006年2月15日 申请日期2005年9月2日 优先权日2005年9月2日
发明者周圣明, 夏国栋, 徐军, 张俊计 申请人:中国科学院上海光学精密机械研究所