一种应用于半导体照明的yag荧光粉及其制备方法
【专利摘要】本发明公开的应用于半导体照明的YAG荧光粉是由Y3Al5O12:Ce3+微球构成的粉体，微球直径为1~2μm。其制备方法是采用无机盐作为前驱体，通过溶胶凝胶法在较低的热处理温度得到Y3Al5O12:Ce3+荧光微球。本发明制备工艺简单，操作方便。在整个制备过程中时间短，热处理温度低，能大幅度降低能耗，非常适合工业化大规模生产。本发明获得的YAG荧光微球具有形状规则，尺寸分布均匀，发光性能优异等特点，可广泛用于制作白光LED照明器件。
【专利说明】-种应用于半导体照明的YAG荧光粉及其制备方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及应用于半导体照明的YAG荧光粉及其制备方法，属于半导体照明技术 领域。
【背景技术】
[0002] 近年来，由于蓝光、紫光及紫外发光二极管（LED)性能的快速提升，LED照明产业 发展迅速。与现有照明器件相比，LED照明具有节能、环保、成本低、效率高、响应时间短、使 用寿命长、抗冲击及耐震动等众多优点，因而成为新一代照明器件的理想选择。
[0003] LED作为环保型新一代照明光源，主要是指白光LED。目前，较为成熟的白光LED 器件主要由蓝色LED芯片激发YAG黄色荧光粉实现白色发光。工业化生产中主要采用高温 固相烧结工艺制备YAG黄色荧光粉，普遍存在制备工艺繁琐，烧结温度高（> 1600°C)，能源 消耗巨大，生产成本高等问题。同时，由于制备技术的局限，现有商业化YAG黄色荧光粉还 存在颗粒形状不规则，尺寸变化大等问题，严重影响白光LED器件的光学性能。因此，研制 开发制备工艺简单，能耗少、成本低，颗粒形状规则，尺寸分布均匀的YAG黄色荧光粉具有 十分重要的意义。
【发明内容】
[0004] 本发明的目的在于提供一种工艺简单，成本低廉，适合工业化生产，形状规则的应 用于半导体照明的YAG荧光粉及其制备方法 本发明的应用于半导体照明的YAG荧光粉是由Y3A15012: Ce3+微球构成的粉体，微球直 径为1~2 μ m。
[0005] 应用于半导体照明的YAG荧光粉的制备方法，包括如下步骤： 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0· 46 :0· 07 ?0· 14 :0· 85 ?1. 82 :0· 62 ?1. 85 :0· 35 ?0· 70 :0· 77 ? 1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧 丙烧； 2) 在15-25°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合 氯化铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅 拌混合后放入密封容器中，再在5(T60°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶于6(T90°C恒温条件下干燥6~24小时，然后研磨分散，将其在50(T700°C下处 理2飞小时，再在还原性气氛下于80(Tl200°C烧结2?8小时，得到YAG荧光粉。
[0006] 上述的还原性气氛为H2和N2按体积比为1 :19混合的气体。
[0007] 本发明与技术背景相比，具有以下优势： 本发明使用的设备简单，操作方便，步骤简略。在整个制备过程中时间短，热处理温度 低，整体大幅度降低了能耗，非常适合工业化大规模生产。本发明获得的YAG荧光微球具有 形状规则，尺寸分布均匀，发光性能优异等特点，可广泛用于制作白光LED照明器件。
[0008] 此外，通过调节结晶氯化铈、1，2-环氧丙烷、去离子水及乙醇的加入比例以及恒温 水浴温度，可以改变YAG荧光球体的颗粒尺寸，从而调控YAG荧光粉的发光强度。
【专利附图】
【附图说明】
[0009] 图1是实施例1制备的YAG荧光粉的扫描电子显微镜照片； 图2是实施例1制备的YAG荧光粉的X射线衍射图谱； 图3是实施例1制备的YAG荧光粉的PL荧光光谱图。
【具体实施方式】
[0010] 实施例1 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0. 46 :0. 07 :1. 34 :1. 24 :0. 35 :1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在25°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在60°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于60°C恒温条件下干燥24小时，然后研磨分散，将其在500°C的条件下保 温4小时，再在H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于800°C保温2小时，冷却后获得 YAG荧光粉。
[0011] 该YAG荧光粉的扫描电子显微镜照片见图1，由图可见YAG荧光微球具有形状规 贝1J，尺寸分布均匀的特点，微球直径为Γ2μπι。其X射线衍射图谱见图2,表明获得的YAG 荧光粉结晶度非常好；PL荧光光谱图见图3,由图可见，本发明制备得到的YAG荧光粉在 470nm光的激发下发出了 540nm的光，而且发光强度强，非常适合用于制作白光LED照明器 件。
[0012] 实施例2 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0. 46 :0. 14 :1. 34 :1. 24 :0. 35 :1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在15°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在60°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于70°C恒温条件下干燥24小时，然后研磨分散，将其在600°C的条件下保 温4小时，再在H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于900°C保温4小时，冷却后获得 形状规则，尺寸分布均匀的YAG荧光微球。
[0013] 实施例3 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0.46 :0.07 :0.85 :1.85 :0.35 :1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在20°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在50°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3)将凝胶置于80°C恒温条件下干燥6小时，然后研磨分散，将其在600°C的条件下保温 4小时，再在H2和N2按体积比1 :19混合的气体气氛下于1000°C保温12小时，冷却后获得 形状规则，尺寸分布均匀的YAG荧光微球。
[0014] 实施例4 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0.46 :0.07 :1.82 :0.62 :0.35 : 1.79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在25°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在55°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于80°C恒温条件下干燥20小时，然后研磨分散，将其在700°C的条件下保 温4小时，再在H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于900°C保温4小时，冷却后获得 形状规则，尺寸分布均匀的YAG荧光微球。
[0015] 实施例5 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0.46 :0.07 :1.34 :1.24 :0.70 :1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在20°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在50°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于80°C恒温条件下干燥24小时，然后研磨分散，将其在500°C的条件下保 温4小时，再在H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于900°C保温12小时，冷却后获 得形状规则，尺寸分布均匀的YAG荧光微球。
[0016] 实施例6 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0. 46 :0. 07 :1. 34 :1. 24 :0. 35 :0. 77,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在17°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在50°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于80°C恒温条件下干燥24小时，然后研磨分散，将其在600°C的条件下保 温4小时，再在H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于1000°C保温4小时，冷却后获 得形状规则，尺寸分布均匀的YAG荧光微球。
[0017] 实施例7 1)按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0.46 :0.07 :1.34 :1.24 :0.35 :1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、 六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧丙烷； 2) 在23°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水合氯化 铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分搅拌混 合后放入密封容器中，再在60°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶置于70°C恒温条件下干燥2小时，然后研磨分散，将其在600°C的条件下保 温4小时，然后H2和N 2按体积比1 :19混合的气体气氛下于800°C保温4小时，冷却后获得 YAG荧光微球。
【权利要求】
1. 一种应用于半导体照明的YAG荧光粉，其特征在于它是由Y3A150 12: Ce3+微球构成的 粉体，微球直径为1?2 μ m。
2. 制备权利要求1所述的应用于半导体照明的YAG荧光粉的方法，包括如下步骤： 1) 按质量比结晶氯化铝：六水合氯化钇：六水合氯化铈：乙醇：去离子水：甲酰胺： 1，2-环氧丙烷=1 :0· 46 :0· 07 ?0· 14 :0· 85 ?1. 82 :0· 62 ?1. 85 :0· 35 ?0· 70 :0· 77 ? 1. 79,称取结晶氯化铝、六水合氯化钇、六水合氯化铈、乙醇、去离子水、甲酰胺和1，2-环氧 丙烧； 2) 在15?25°C恒温水浴的条件下，将步骤1)中的结晶氯化铝、六水合氯化钇和六水 合氯化铈充分溶解于去离子水、乙醇和甲酰胺的混合溶液中，然后加入1-2环氧丙烷，充分 搅拌混合后放入密封容器中，再在50?60°C恒温条件下保温至混合溶液形成凝胶； 3) 将凝胶于60?90°C恒温条件下干燥6?24小时，然后研磨分散，将其在500? 700°C下处理2?6小时，再在还原性气氛下于800?1200°C烧结2?8小时，得到YAG荧 光粉。
3. 根据权利要求2所述的制备应用于半导体照明的YAG荧光粉的方法，其特征在于所 述的还原性气氛为H2和N 2按体积比为1 :19混合的气体。
【文档编号】C09K11/80GK104046357SQ201410223326
【公开日】2014年9月17日 申请日期:2014年5月26日 优先权日:2014年5月26日
【发明者】樊先平, 吴立昂, 乔旭升, 吴一民, 万军 申请人:浙江大学