一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法

本发明属于资源化处理废水，具体涉及一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法。

背景技术：

1、随着工业的快速发展，环境污染和资源短缺已成为制约人类实现可持续发展的关键问题。众所周知，有机废水含有巨大的化学能，而传统的处理技术只考虑其去除性能而忽视其化学能，造成了能源浪费。因此，当前的污染治理方法应侧重于能源的转换和利用，同步实现污染控制和能源生产，从而促进人类社会的可持续发展。

2、目前，光电催化反应体系作为一种可同时降解有机物并生产清洁能源的方法引起研究者广泛关注。然少有有机污染物单独存在于废水中，大多有机污染物都与重金属如六价铀等共存。因此，仅考虑有机物的降解并发电而忽略六价铀等重金属的处理，这类废水依然会对生态系统造成严重的威胁。现有技术中，六价铀废水的处理方法如吸附法、溶剂萃取法、蒸发法、化学还原法和光催化技术虽都表现出良好的处理性能，但很少能同时实现对铀(u)的高效还原和有机物的高效降解，并将化学能转化为清洁能。

技术实现思路

1、有鉴于此，本发明的目的在于提供一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，以解决现有技术难以同步实现金属和有机物的高效去除及将废水中的化学能转化为清洁能源的难题。

2、为了解决上述技术问题，本发明提供以下技术方案：

3、本发明提供了去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，包括以下步骤：

4、将包含六价铀源和有机物的电解质溶液置于单腔室光电催化反应池中进行光照；所述单腔室光电催化反应池以硫化锡纳米片/碳毡为阴极，以二氧化钛纳米材料和光伏电池为复合光阳极；

5、所述光照的条件为氙灯或太阳光。

6、优选地，所述电解质溶液中的电解质包括硫酸钠、硫酸钾、硫酸镁和氯化钠中的一种或几种，所述电解质的浓度为0.05～1.0mol/l。

7、优选地，所述硫化锡纳米片/碳毡的制备方法包括：

8、将锡源、硫源溶解于水中，得到混合溶液；

9、将碳毡置于混合溶液中，进行水热反应，得到硫化锡纳米片/碳毡；

10、所述锡源和硫源的摩尔比为0.25～0.55：1。

11、优选地，所述锡源为sncl4；

12、所述硫源为硫脲、硫代乙酰胺和l-半胱氨酸中的一种或多种。

13、优选地，所述水热反应的温度为150～170℃，时间为8～16h。

14、优选地，所述六价铀源为六水合硝酸铀酰、二水合醋酸铀酰或碳酸铀酰；

15、优选地，所述有机物包括抗菌剂、除草剂、抗生素、消炎剂和农药及中间体中的一种或几种。

16、优选地，所述六价铀源的浓度为5～12mg/l；

17、所述有机物的浓度为5～12mg/l。

18、优选地，所述电解质溶液的ph值为4.0～5.5。

19、优选地，所述光照的时间为50～3600min。

20、本发明提供了一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，包括以下步骤：将包含六价铀源和有机物的电解质溶液置于单腔室光电催化反应池中进行光照；所述单腔室光电催化反应池以硫化锡纳米片/碳毡为阴极，以二氧化钛纳米材料和光伏电池为复合光阳极；所述光照的条件为氙灯或太阳光。本发明利用光阳极受到光照激发会产生电子空穴对，而后置光伏电池受光照激发会产生的偏电压，可驱使光生电子转移至阴极并伴随发电，同时提高电子和空穴的分离效率，遗留在阳极的空穴及其衍生物·oh可降解有机物，破除有机物与铀(uo22+)的络合作用释放出六价铀，随后可溶性易迁移的六价铀快速地被硫化锡纳米片/碳毡富集并在其表面被光生电子和低价态的s还原为不易迁移的四价铀沉淀；硫化锡纳米片/碳毡对铀具有选择性吸附作用，其中硫作为一种路易斯碱，对路易斯酸的uo22+离子具有很强的亲和力，易与其发生化学络合反应而形成配合物，降低其活化位垒，使其易于被光生电子还原，同时低价态的s还可以直接将六价铀发生还原四价。

21、uo22+具有反式双氧包裹u含氧阳离子结构，电子转移活化位垒相对较高。相较于产氢或其他重金属如cr(vi)(cr(vi)/cr(iii)，1.33v)的还原，uo22+离子的还原为更加困难，直接利用现有光电催化体系中的碳毡作为阴极可能存在铀的去除效果低，反应速率慢等问题，并以此影响电子和空穴的分离效率，影响有机物的降解。本发明利用水热反应，将纳米片硫化锡生长在碳毡表面，硫化锡的存在显著增强了碳毡的电导率和界面电荷转移效率，强化了碳毡的电催化活性，促进铀的还原和有机物降解，且具有良好的稳定性和重复使用性。

22、进一步的，本发明通过控制优化硫化锡纳米片/碳毡的制备方法，调节电解质溶液ph，六价铀源和有机物的浓度，电解质浓度等参数，构建出了最优化的单腔室光电催化反应体系。通过测试结果可知，本发明提供的去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，对各有机物和铀的去除效果均达到97％以上，且最大输出功率最高达到2.03mw·cm-2，能高效去除铀和有机物，并进行发电。

23、与现有技术相比，本发明的优点在于：(1)以对铀具有吸附和还原性的硫化锡纳米片/碳毡为阴极，构建出了能高效除铀和有机物并发电的光电催化体系；(2)具有三重功能。相对于现有的如吸附法，光催化法仅能实现单一或双重功能的处理方法，本发明提供的技术可同时高效除铀和有机物并将废水中化学能转化为电能，应用价值更高；(3)可直接利用太阳光照，无需额外提供能源。相较于如吸附法需要额外的电源使其搅拌均匀的特点，本发明所提供的方法可直接利用实际光照，无需额外能源即可实现对铀和有机物的去除并发电；(4)应用范围广。对不同种类的有机物+铀废水，其去除率均达到93.35％以上，最大输出功率最高可达2.01mw·cm-2；(5)可快速拆解和构建，及时回收和富集废水中的铀。相对于常规的如粉体吸附剂和光催化剂难以回收的特点，本发明提供的光电催化体系可直接拿出回收利用。

技术特征：

1.一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述电解质溶液中的电解质包括硫酸钠、硫酸钾、硫酸镁和氯化钠中的一种或几种，所述电解质的浓度为0.05～1.0mol/l。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述硫化锡纳米片/碳毡的制备方法包括：

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述锡源为sncl4；

5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述水热反应的温度为150～170℃，时间为8～16h。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述六价铀源为六水合硝酸铀酰、二水合醋酸铀酰或碳酸铀酰。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机物包括抗菌剂、除草剂、抗生素、消炎剂和农药及中间体中的一种或几种。

8.根据权利要求1或6所述的方法，其特征在于，所述六价铀源的浓度为5～12mg/l；

9.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述电解质溶液的ph值为4.0～5.5。

10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述光照的时间为50～3600min。

技术总结
本发明提供了一种去除水体中铀和有机物并同时发电的方法，具体涉及资源化处理废水领域。本发明提供的方法包括将包含六价铀源和有机物的电解质溶液置于光电催化反应池中进行光照；所述光电催化反应池以硫化锡纳米片/碳毡为阴极，以二氧化钛纳米材料和光伏电池为复合光阳极。本发明利用光阳极受光激发产生电子空穴对，后置光伏电池受光照激发产生偏电压驱使光生电子转移至阴极并伴随发电，同时提高电子和空穴的分离效率，可溶性易迁移的六价铀快速地被硫化锡纳米片/碳毡富集并在其表面被光生电子和低价态S还原为不易迁移的四价铀沉淀。从测试结果可知，本发明提供的方法对有机物和铀的最高去除率可达97％以上，最大功率密度为2.01mW·cm<supgt;‑2</supgt;。

技术研发人员：王荣忠,张雅倩,曾庆意,成兆文,孙雪梅,张清彦
受保护的技术使用者：南华大学
技术研发日：
技术公布日：2024/12/23