一种促进CO2还原与1-苯乙醇氧化偶联的光催化剂

本发明属于光催化co2，具体涉及一种促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的新型光催化剂。

背景技术：

1、co2的过度排放对人类的生存环境造成了极大的负面影响，长久以来人们都在积极探索应对方案。利用太阳能光催化技术将co2还原成co、ch4等小分子，可以降低大气中co2浓度，缓解气候变化等环境问题，同时生成的碳基产物可以作为燃料，弥补能源短缺，是服务“碳中和”国家战略的有效途径之一。研究表明，光照下，半导体光催化剂（如znin2s4、tio2、cdse、cds等）可被激发，产生光生电子，并最终还原co2。然而，传统的半导体光催化剂存在量子效率低、光吸收性能差、结构不稳定等缺点，导致其光催化效率低下，而为获得较高的反应效率，传统光催化co2还原体系大多使用有机胺类（如三乙胺、三乙醇胺等）作为电子牺牲剂，这显然不符合可持续发展理念，并且浪费了具有氧化能力的光生空穴。

2、为提高半导体光催化反应效率，研究者已开发了多种策略，其中最常见的是贵金属掺杂。贵金属掺杂可以调变半导体的能带结构、光吸收等特性。在光反应过程中，掺杂的金属可以作为光生电子的捕获位点，抑制光生载流子的复合，还可以作为催化反应的活性中心，进而提高光催化反应效率。但是，贵金属的稀有性及高昂的成本会严重阻碍此类光催化剂的实际应用。因此，新型高效非贵金属催化剂的研制是提高光催化效率的关键。通过在半导体表面修饰有机基团是提高半导体光催化反应效率的另一种有效途径。例如，通过在半导体表面嫁接氨基官能团，可增强co2分子的吸附与活化，促进电子转移，抑制载流子复合，实现光催化效率的提升，但其方法往往需要用到高温高压的合成条件。因此，寻找一种简单便捷的合成方法具有重要的实际应用价值。

3、醇类选择性氧化制多元醇是制药、香料、糖果和饮料等产业生产过程中至关重要的反应。然而，此类反应通常需要在较为苛刻的条件下进行，如高温、高压等。近年来，利用光催化技术，在温和条件下实现醇类的选择性氧化，被认为是一种制备多元醇的“绿色”策略，受到了人们的广泛关注。

4、基于以上研究背景，开发高效的光催化剂，利用光催化技术同步实现高选择性的co2还原和醇氧化，生成高附加值碳基燃料和多元醇，显然具有重要的研究意义和实用价值。

技术实现思路

1、本发明针对现有催化剂和光催化co2转化体系的不足，提供了一种促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的新型光催化剂，该催化剂可以有效增强co2分子的吸附与活化，并促进光生载流子的分离与迁移，从而提高光催化反应效率，且其可同步实现co2的还原与1-苯乙醇的氧化偶联，生成高附加值产物co和频哪醇。

2、为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

3、一种促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的光催化剂，其是利用二乙烯三胺（deta）对cds纳米片表面进行修饰，使氨基均匀分布于cds纳米片表面而制得；其具体是将四水合硝酸镉和硫脲溶于二乙烯三胺中，并于120 ℃下搅拌30 min，然后将所得沉淀经洗涤、干燥，制得光催化剂cds-deta。

4、进一步地，每50ml二乙烯三胺中加入6.9 mmol所用四水合硝酸镉与34.6 mmol硫脲。

5、进一步地，所述光催化剂中cds的含量为70wt%。

6、所述光催化剂cds-deta可用于促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的反应。

7、本发明的显著效果在于：

8、（1）本发明将二乙烯三胺修饰于硫化镉表面，增强了其对co2分子的吸附与活化，促进了光生电子的转移，抑制了光生载流子的复合，从而有效提高了光催化反应的效率。

9、（2）本发明构建了一种新型光催化氧化还原体系，其可同步实现co2的还原与1-苯乙醇的氧化偶联，生成高附加值产物co和频哪醇。

10、（3）本发明制备方法简单易行，同时光催化反应条件温和，产物选择性高，有利于推广应用。

技术特征：

1.一种促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的光催化剂，其特征在于：利用二乙烯三胺对cds纳米片表面进行修饰，使氨基均匀分布于cds纳米片表面，从而制得能促进co2还原与1-苯乙醇氧化偶联的cds-deta光催化剂。

2. 根据权利要求1所述的光催化剂，其特征在于：所述光催化剂中cds的含量为70wt%。

3. 根据权利要求1所述的光催化剂，其特征在于：其具体是将四水合硝酸镉和硫脲溶于二乙烯三胺中，并于120 ℃下搅拌30 min，然后将所得沉淀经洗涤、干燥，制得光催化剂cds-deta。

4. 根据权利要求3所述的光催化剂，其特征在于：每50ml二乙烯三胺中加入6.9 mmol四水合硝酸镉与34.6 mmol硫脲。

5.一种如权利要求1所述的光催化剂在co2还原与1-苯乙醇氧化偶联反应中的应用。

技术总结
本发明公开了一种促进CO<subgt;2</subgt;还原与1‑苯乙醇氧化偶联的新型光催化剂，其是采用溶剂热法，在CdS纳米片表面修饰二乙烯三胺，从而得到所述光催化剂CdS‑DETA。该新型催化剂能够利用表面氨基强化CO<subgt;2</subgt;的吸附与活化，并抑制光生载流子的复合，从而显著提高光催化CO<subgt;2</subgt;还原与1‑苯乙醇氧化偶联反应的效率，且其制备方法简单易行，光催化反应条件温和，产物选择性高，在碳基燃料和频哪醇绿色制备等方面具有广阔的应用前景。

技术研发人员：王心晨,汪思波,徐新宇,杨洋,阳灿,张贵刚,方元行
受保护的技术使用者：福州大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/12