一种用于等离子体合成氨的催化剂及其制备方法和应用

本发明涉及等离子体合成氨，具体涉及一种用于等离子体合成氨的催化剂及其制备方法和应用。

背景技术：

1、氨气是一种重要的化工原料，被广泛应用于化肥、能源、炸药、医药等化工领域。同时，氨气具有较高的能量密度和储氢量，被认为是一种具有发展前景的绿色能源载体。长久以来，工业合成氨主要依靠haber-bosch法实现，但该方法需要在高温高压的合成条件(300600℃，150 300atm)下进行，不仅依赖于天然气、石油和煤炭等不可再生的化石能源，并伴有大量温室气体co2的排放。考虑到化石能源的日益减少以及不断加剧的全球温室效应，寻找一种绿色、低能耗、高效率的合成氨方法是能源和环境可持续发展的必要条件。

2、随着等离子体技术的不断发展革新，利用等离子体技术催化氮气还原实现氨气的绿色合成，已成为学者们广泛研究的热点。与传统的haber-bosch法相比，等离子体合成氨技术能够在低温、常压的温和条件下产生一系列高能电子，与气体分子发生非弹性碰撞并产生自由基、正离子、负离子等活性物种，从根本上改变催化反应过程，加快合成氨反应的进行。等离子体合成氨技术不论从基础研究还是工业发展需求考虑，都是一个重要且值得探索的方向。然而，由于等离子体合成氨技术的反应机理尚不明确，该领域的催化剂研究主要集中在贵金属和过渡金属催化剂，并仍然遵循传统haber-bosch法的反应机理。其中，贵金属催化剂的价格昂贵，不适合大规模工业应用；过渡金属催化剂虽然成本低廉，但过低的合成氨产率与能量效率大大限制了等离子体合成氨技术的发展。

3、因此，开发具有高活性和稳定性的新型非贵金属催化剂，对推动等离子体合成氨技术的进一步发展具有重要意义。

技术实现思路

1、针对现有技术的上述不足，本发明提供了一种合成工艺简单、条件可控，在合成氨时有较好的氨产率的用于等离子体合成氨的催化剂及其制备方法和应用。

2、为达到上述发明目的，本发明所采用的技术方案为：

3、提供一种用于等离子体合成氨的催化剂，催化剂为氧化铜负载富氧空位二氧化铈。

4、一种如上述用于等离子体合成氨的催化剂的制备方法，包括如下步骤：

5、s1：将硝酸铈和尿素混合溶解在去离子水中得到混合溶液；

6、s2：将泡沫铜置于混合溶液中并一同置于反应釜，在120℃下反应12h，反应完成后在70℃下真空干燥12h，得到泡沫铜负载碱式碳酸铈；

7、s3：将泡沫铜负载碱式碳酸铈在600℃下焙烧5h，得到氧化铜负载二氧化铈；

8、s4：将氧化铜负载二氧化铈置于等离子体反应器中，在200℃、400w的放电功率下通入氢气，等离子体处理10分钟，得到氧化铜负载富氧空位二氧化铈。

9、进一步的，硝酸铈与尿素的摩尔比为2∶5。

10、进一步的，硝酸铈与等离子水的用量比为0.1mol/l；尿素与等离子水的用量比为0.25mol/l。

11、进一步的，泡沫铜与等离子水的用量比为20g/l。

12、一种采用上述用于等离子体合成氨的催化剂合成氨的方法，包括如下步骤：

13、a1：将氧化铜负载富氧空位二氧化铈置于等离子体反应器中，向等离子体反应器通入氮气和氢气；

14、a2：在200℃下，且等离子体反应器输入功率为50-300w，通过等离子体反应器的放电和催化剂的协同作用将氮气转化为氨气。

15、进一步的，氮气和氢气的摩尔比为2∶3。

16、进一步的，氮气和氢气向等离子体反应器通入前先于混气室内混合均匀，后以100ml/min速度通入等离子体反应器中。

17、进一步的，等离子体反应器输入功率为100w。

18、进一步的，氧化铜负载富氧空位二氧化铈与氮气的用量比为

19、本发明的有益效果为：

20、本发明通过提供的制备方法制备得到氧化铜负载富氧空位二氧化铈，整个制备过程工艺简单，条件便于控制，有利于工业制备。并且制备得到的氧化铜负载富氧空位二氧化铈能够在低温常压的温和条件下，与等离子体协同将氮气和氢气作为原料合成制备得到氨气，氨气的制备过程简单，且在较低功率下即可实现较高的氨产率与能量效率，为绿色合成氨工业提供了新的催化剂和催化方法，具有广阔的市场应用前景。

技术特征：

1.一种用于等离子体合成氨的催化剂，其特征在于，所述催化剂为氧化铜负载富氧空位二氧化铈。

2.一种如权利要求1所述用于等离子体合成氨的催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

3.根据权利要求2所述的用于等离子体合成氨的催化剂的制备方法，其特征在于，所述硝酸铈与尿素的摩尔比为2∶5。

4.根据权利要求2所述的用于等离子体合成氨的催化剂的制备方法，其特征在于，所述硝酸铈与等离子水的用量比为0.1mol/l；所述尿素与等离子水的用量比为0.25mol/l。

5.根据权利要求2所述的用于等离子体合成氨的催化剂的制备方法，其特征在于，所述泡沫铜与等离子水的用量比为20g/l。

6.一种采用权利要求1所述用于等离子体合成氨的催化剂合成氨的方法，其特征在于，包括如下步骤：

7.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，所述氮气和氢气的摩尔比为2∶3。

8.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，所述氮气和氢气向等离子体反应器通入前先于混气室内混合均匀，后以100ml/min速度通入等离子体反应器中。

9.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，所述等离子体反应器输入功率为100w。

10.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，所述氧化铜负载富氧空位二氧化铈与氮气的用量比为

技术总结
本发明公开了一种用于等离子体合成氨的催化剂及其制备方法和应用，涉及等离子体合成氨技术领域，本发明通过提供的制备方法制备得到氧化铜负载富氧空位二氧化铈，整个制备过程工艺简单，条件便于控制，有利于工业制备。并且制备得到的氧化铜负载富氧空位二氧化铈能够在低温常压的温和条件下，与等离子体协同将氮气和氢气作为原料合成制备得到氨气，氨气的制备过程简单，且在较低功率下即可实现较高的氨产率与能量效率，为绿色合成氨工业提供了新的催化剂和催化方法，具有广阔的市场应用前景。

技术研发人员：陈四国,骆诗剑,魏子栋
受保护的技术使用者：重庆大学
技术研发日：
技术公布日：2024/3/4