一种金属掺杂锆基MOF负载贵金属催化剂及其制备方法与应用与流程

本发明涉及催化剂，具体涉及一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂及其制备方法与应用。

背景技术：

1、挥发性有机化合物是臭氧和细颗粒物产生的主要因素，对人类健康和生态环境造成严重危害。甲苯作为vocs的代表之一，对人体健康造成神经系统和肺部中毒等严重危害。与过渡金属氧化物催化剂相比，负载贵金属催化剂对vocs低温催化降解的催化活性更高。特别是负载型钯催化剂对芳香烃污染物具有较高的催化活性，因此在vocs消除方面得到了广泛的研究。

2、mofs是一种优良的固载金属纳米催化剂的载体。相对其他mofs，其具有高的化学稳定性。高分散负载型贵金属纳米晶是许多工业上重要的催化反应所必需的，但是，在实际工况下，特别是高温和氧化环境下，越小的纳米粒子越容易烧结团聚，导致催化性能降低。

技术实现思路

1、针对现有技术中的上述不足，本发明的目的在于提供一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂及其制备方法与应用。在降低燃烧催化剂成本的同时开发催化活性高、用于苯类vocs催化燃烧的催化剂。

2、为了达到上述发明目的，本发明采用的技术方案为：

3、第一方面，提供一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂，其以金属掺杂锆基mof为前驱体制得，结构式为m-n-zr，其中m为贵金属ru、pd或pt，贵金属质量百分含量为0.01％～10％，n为掺杂金属mn、ce、co或cu，掺杂金属摩尔百分含量为10％～30％。

4、第二方面，提供一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂的制备方法，其包括以下步骤：

5、(1)将1,3,5-苯三甲酸h3btc，zrclo2·8h2o和金属n前驱体溶于dmf/甲酸，搅拌直至完全溶解，使用回流冷凝法，快速加热至100-130℃，保持12-48h；离心得到白色沉淀物，用dmf洗涤沉淀物，然后振荡10-15min，重复此操作多次，真空动态干燥过夜，干燥后研磨得到白色粉末n-zr-mof；

6、(2)取m溶液溶于去离子水中，向该溶液中加入n-zr-mof粉末，在常温下搅拌，离心，80-130℃真空动态干燥过夜，干燥后研磨得到粉末；将粉末在750℃下焙烧2-6h，得到m-n-zr，m为贵金属ru、pd或pt，n为掺杂金属mn、ce、co或cu。

7、第三方面，提供金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂在用于vocs气体的催化脱除中的应用。

8、进一步地，用于甲苯vocs气体的催化脱除，具体过程为：采用空气为氧化剂进行燃烧反应，反应温度为100～700℃。

9、本发明的有益效果为：

10、本发明用金属掺杂金属有机骨架并引入贵金属，相对于传统方法制备出的锆基贵金属催化剂，大大提高了贵金属的分散度，该催化剂具有高vocs催化燃烧活性，特别是其催化氧化甲苯性能优异，在有机废气催化氧化领域具有广泛应用前景。

技术特征：

1.一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂，其特征在于，其以金属掺杂锆基mof为前驱体制得，结构式为m-n-zr，其中m为贵金属ru、pd或pt，贵金属质量百分含量为0.01％～10％，n为掺杂金属mn、ce、co或cu，掺杂金属摩尔百分含量为10％～30％。

2.一种金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

3.权利要求1所述的金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂、或权利要求2所述的方法制备得到的金属掺杂锆基mof负载贵金属催化剂在用于vocs气体的催化脱除中的应用。

4.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，用于甲苯vocs气体的催化脱除，具体过程为：采用空气为氧化剂进行燃烧反应，反应温度为100～700℃。

技术总结
本发明公开了一种金属掺杂锆基MOF负载贵金属催化剂及其制备方法与应用。其中金属掺杂锆基MOF负载贵金属催化剂以金属掺杂锆基MOF为前驱体制得，结构式为M‑N‑Zr，其中M为贵金属Ru、Pd或Pt，贵金属质量百分含量为0.01％～10％，N为掺杂金属Mn、Ce、Co或Cu，掺杂金属摩尔百分含量为10％～30％。本发明用金属掺杂金属有机骨架并引入贵金属，相对于传统方法制备出的锆基贵金属催化剂，大大提高了贵金属的分散度，该催化剂具有高VOCs催化燃烧活性，特别是其催化氧化甲苯性能优异，在有机废气催化氧化领域具有广泛应用前景。

技术研发人员：吕丽荣,张忠国,徐同舟,王亮亮,魏婷,陈燕慧,何沛然
受保护的技术使用者：北京市科学技术研究院资源环境研究所（北京市土地修复工程技术研究中心）
技术研发日：
技术公布日：2025/2/13