一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法及其应用

本发明涉及一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法及其应用，属于合成过氧化氢电催化剂。

背景技术：

1、过氧化氢(h2o2)是一种多功能的环境友好型氧化剂，被广泛用于漂白、消毒、废水处理、化学合成、半导体清洗和废气处理。然而h2o2的生产仍以传统的蒽醌法为主，成本高，污染大，不利于环境和生态安全，与蒽醌法相比，电催化法制备h2o2是一种有前途的方法。然而，设计和制备具有优良的2e–orr活性和h2o2选择性的催化剂是至关重要的。许多催化剂已被研究，如贵金属和它们的合金，但它们的稀缺性和费用限制了它们未来在商业规模上的应用。目前，无金属碳催化剂因其良好的导电性、高比表面积、易改性、高丰度和低价格而受到青睐。

2、g-c3n4纳米片具有比表面积大、电荷转移距离短、溶解度高、电子结构可调控等优点被广泛应用于电催化。然而，原始g-c3n4催化h2o2的产量仍然远远不能令人满意。为了提高g-c3n4生产h2o2的效率和选择性，增加g-c3n4的表面活性位点，液相超声剥离被用作一种有效手段。超声波的能量可以克服层间的范德华力，在合适的溶剂液体中有效地剥离g-c3n4，得到超薄的g-c3n4纳米片。

3、同时，碳量子点(cqds)是一种新型的碳纳米材料，尺寸为2至10纳米。近年来，由于其独特的性能，如超小尺寸、低毒性、水溶性、高光化学稳定性和良好的导电性，cqds已被广泛用于电催化领域。此外，cqds具有可调整的带隙和独特的电荷转移和储存能力，cqds已被广泛用于改善催化性能。已经提出了许多合成cqds的方法，如化学氧化，支持合成，和水热/溶剂热处理，微波、超声波等方法，其中超声波方法已经成为制备cqds的简单和方便的候选方法。超声辅助制备碳量子点修饰的石墨氮化碳，为电催化提供了较高的比表面积和独特的多孔结构，为电催化氧还原反应提供了更多暴露的活性边缘、催化点和通道，提高催化活性。

4、专利申请号为2020114308494、一种氮掺杂碳量子点修饰富氮石墨型氮化碳光催化剂。该申请将制备好的c3n4加入到无水乙醇溶液中搅拌均匀，再将ncds加入以上溶液中，然后将悬浊液超声后再搅拌一段时间，最后将样品烘干方可得到产物。该专利申请制备得到的催化剂用于产氢过程，并没有用于高效产过氧化氢的石墨型氮化碳催化剂。

技术实现思路

1、针对上述现有技术存在的问题及不足，本发明提供一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法及其应用，本发明通过引入了碳量子点得到碳量子点修饰石墨氮化碳催化剂，能作为催化剂应用在过氧化氢电催化反应。本发明通过以下技术方案实现。

2、一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法，其包括以下具体步骤：

3、步骤1、将尿素置于带盖的铝坩埚中，以5-10℃/min的升温速率加热至500-600℃，煅烧2-3h得到黄色产物，研磨收集后标记为g-c3n4；

4、步骤2、将步骤1得到的g-c3n4溶解在koh溶液中，超声波剥离8-16h获取上清液，上清液离心收集获得样品，样品经去离子水多次清洗、干燥后得到cqds修饰石墨氮化碳材料。

5、所述步骤2中g-c3n4溶解在koh溶液中的固液比为1:1g/l，使其溶液浓度为1mg ml-1。

6、所述步骤2中超声参数设置为40khz、50-150w。

7、该制备得到的碳量子点修饰石墨氮化碳材料，能作为催化剂应用在制备过氧化氢电催化反应过程。

8、上述制备得到的碳量子点修饰石墨氮化碳材料应用，在电极上添加碳量子点修饰石墨氮化碳材料催化剂，具体过程为：

9、将10mg碳量子点(cqds)修饰石墨氮化碳材料催化剂添加在300μl0.5％的nafion乙醇溶液和200μl的去离子水，随后水浴超声处理分散均匀成悬浮液；然后将50μl悬浮液滴加到面积为1cm2的碳纸电极上；测量前将电极在室温下自然干燥；所述催化剂的含量为1mg/cm2。

10、本发明的有益效果是：

11、(1)本发明通过超声制备了碳量子点，此方法简单、便捷。

12、(2)本发明得到碳量子点修饰的石墨氮化碳催化剂在碱性环境下具有较高的电催化活性和稳定性。

技术特征：

1.一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法，其特征在于包括以下具体步骤：

2.根据权利要求1所述的超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法，其特征在于：所述步骤2中g-c3n4溶解在koh溶液中的固液比为1:1g/l，使其溶液浓度为1mg ml-1。

3.根据权利要求1所述的超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法，其特征在于：所述步骤2中超声参数设置为40khz、50-150w。

4.一种根据权利要求1至3任一所述超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法制备得到的碳量子点修饰石墨氮化碳材料，能作为催化剂应用在制备过氧化氢电催化反应过程。

技术总结
本发明涉及一种超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法及其应用，属于合成过氧化氢电催化剂技术领域。该超声辅助碳量子点修饰石墨氮化碳材料制备方法，将尿素置于带盖的铝坩埚中，以5‑10℃/min的升温速率加热至500‑600℃，煅烧2‑3h，得到黄色产物，研磨收集后标记为g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;；将得到的g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;溶解在KOH溶液中，超声波剥离8‑16h获取上清液，上清液离心收集获得样品，样品经去离子水多次清洗、干燥后得到碳量子点(CQDs)修饰石墨氮化碳材料。本发明通过引入了碳量子点得到碳量子点修饰石墨氮化碳催化剂，能作为催化剂应用在过氧化氢电催化反应。

技术研发人员：胡觉,汪月,张呈旭,张利波
受保护的技术使用者：昆明理工大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/16