一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法

本发明属于工程光学，具体而言，涉及一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法。

背景技术：

1、作为一种典型的大尺寸、宽禁带电介质材料，kdp晶体具有较高的理论激光诱导损伤阈值(lidt)。由于其具有较大的非线性系数，对紫外和红外激光具有很大的透过率以及良好的光学均匀性，在惯性约束核聚变(icf)系统中被广泛应用于光电开关和倍频器件。但由于晶体材料自身的软脆特性，在超精密加工过程中不仅极易在其表面引入大量微米级的外在结构性缺陷，也会导致晶体内部被引入大量本征结构缺陷。在紫外强激光辐照下，上述跨尺度缺陷极易造成元件抗激光损伤能力的大大下降，造成元件的损伤，并阻碍这些大功率固体激光器件输出性能。

2、目前国内外的研究者们主要关注于加工过程中晶体等光学元件表面存在的微米级结构性缺陷，对光学元件表面进行了检测并采用多种表征手段对kdp晶体飞切加工表面的缺陷类型及其形成机制进行了确定与研究。国内外的一些报道中提到结合晶体表面残留缺陷的结构，可将其分成四类，即：裂纹、凹坑、划痕以及凸起缺陷，而且表面缺陷的存在是造成晶体产生严重激光损伤的主要原因。此外，机械加工后光学元件表面存在的如表面划痕、亚表面微裂纹、杂质等缺陷会更容易在强激光辐照下诱导光学元件损伤。

3、目前普遍认为，kdp晶体由于其制备与加工方式的原因导致在其表面不仅会存在大量微米量级的结构性缺陷，还总是伴随着大量原子量级的本征缺陷。加工后的kdp晶体由于晶体较差的力学性能导致材料的内部发生断裂，进而产生微凹坑、微裂纹等表面微缺陷并伴随大量内在的本征缺陷。而且可使用时间分辨光致发光光谱技术检测到kdp晶体中存在大量的以团簇形式存在的空位和间隙等本征缺陷。此外，被引入的缺陷能级导致的多光子吸收会导致元件的lidt降低。kdp晶体飞切过程中所引入的结构性缺陷总是伴随着大量本征缺陷，这些伴生的本征缺陷显著降低了晶体的抗激光损伤性能。然而目前晶体表面结构性缺陷伴随的本征缺陷这类跨尺度缺陷降低元件抗激光损伤性能的内在机理研究不清晰，缺乏一种有效的方法来用于表征晶体表面结构缺陷伴随的本征缺陷及分析缺陷浓度对抗激光损伤能力的影响规律，以便从根源上了解激光诱导损伤的机理。

技术实现思路

1、本发明要解决的技术问题是：

2、现有技术中缺少从原子尺度揭示晶体结构性缺陷伴随的本征缺陷这类跨尺度缺陷降低元件抗激光损伤性能的内在机理，因此缺少针对晶体表面结构性缺陷中本征缺陷对元件光学性能影响的分析方法。

3、本发明为解决上述技术问题所采用的技术方案：

4、本发明提供了一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，包括如下步骤：

5、步骤一、在晶体表面上制备出加工过程中存在典型结构性缺陷，并通过x射线能谱分析法确定晶体表面结构缺陷下的元素组成与分布；

6、步骤二、采用光致发光方法对晶体表面不同区域进行光致发光探测，结合步骤一得到的元素组成和分布，确定晶体表面缺陷引入的本征缺陷的类型；

7、步骤三、建立荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型；

8、步骤四、确定不同表面结构缺陷下的各类型本征缺陷的浓度；

9、步骤五、采用第一性原理计算方法，分析不同缺陷浓度下的晶体缺陷态晶体结构、电子结构以及光学吸收性能的演变规律。

10、进一步地，步骤一中所述的典型结构性缺陷包括：凹坑、横向裂纹以及径向裂纹。

11、进一步地，步骤二中所述的光致发光方法，采用波长为430nm的激发光采集晶体缺陷表面不同区域在300-800nm范围内的光致发光光谱，并且对光谱进行分峰拟合，确定晶体表面缺陷引入的本征缺陷类型。

12、进一步地，步骤三中所述的荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型，具体为：

13、if＝kφi0εlc

14、其中if为荧光强度，φ为荧光量子产率，k为比例常数，i0为入射光的强度，ε为摩尔消光系数，l为光程的路径长，c为样品物质的浓度。

15、进一步地，所述荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型的构建方法为：

16、根据荧光强度if与荧光量子产率φ以及吸收的光量成正比，则：

17、if＝φ(i0-i)

18、其中i0是入射光的强度，i为透射光的强度。

19、根据beer-lambert定律得到单色光在均匀介质中通过时的吸光度a与样品物质的浓度c成正比，可得：

20、

21、其中ε为摩尔消光系数，l为光程的路径长度；

22、进一步得到所述荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型。

23、进一步地，步骤五中采用第一性原理计算方法对带有本征缺陷的晶体进行计算，考虑到晶体本征缺陷的浓度，通过删除完美晶体超胞体系中相应的原子数量，以获得不同浓度的缺陷超胞体系，构建光学性能计算模型；

24、基于密度泛函理论(dft)的第一性原理计算方法，采用广义梯度近似(gga)来对晶体结构进行弛豫，获取不同浓度下的稳态晶体结构，再对含不同浓度的本征缺陷的晶体的电子结构以及光学吸收性能的演变规律进行计算，计算过程中原子受力的收敛准小于0.01ev/a。

25、进一步地，步骤五中所述光学吸收性能的演变规律的计算，基于kramers-koehler关系式从介电常数中推导得到电子跃迁过程中介电函数和光学性质的关系，即：

26、

27、其中，ε2(ω)是介电函数虚部，体现光学吸收性能，e是电子电荷，m是自由电子的质量，ε0是真空介电常数，c、v分别是导带和价带，ec(k)、ev(k)则分别代表的是导带和价带上的本征能级，bz是第一布里渊区，k是电子波向量，a是向量势，mv,c是交换矩阵元，ω是角频率。

28、相较于现有技术，本发明的有益效果是：

29、一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，

30、(1)本发明从原子水平揭示表面结构性缺陷对晶体激光损伤的影响机制，最终建立表面结构性缺陷与晶体抗激光损伤性能之间的关联关系。

31、(2)本发明从原子尺度上探究不同浓度的本征缺陷对晶体结构、光学性能以及电子结构的影响，揭示本征缺陷及其含量的控制是从根本上提高含表面缺陷的晶体抗激光损伤性能的有效方法。

32、(3)本发明有助于阐明在强光辐照下表面加工缺陷对晶体损伤性能的影响机制，为晶体元件超精密加工过程中表面缺陷的抑制及其抗激光损伤性能的提升提供了理论指导。

技术特征：

1.一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，包括如下步骤：

2.根据权利要求1所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，步骤一中所述的典型结构性缺陷包括：凹坑、横向裂纹以及径向裂纹。

3.根据权利要求1所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，步骤二中所述的光致发光方法，采用波长为430nm的激发光采集晶体缺陷表面不同区域在300-800nm范围内的光致发光光谱，并且对光谱进行分峰拟合，确定晶体表面缺陷引入的本征缺陷类型。

4.根据权利要求1所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，步骤三中所述的荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型，具体为：

5.根据权利要求4所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，所述荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型的构建方法为：

6.根据权利要求1所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，步骤五中采用第一性原理计算方法对带有本征缺陷的晶体进行计算，考虑到晶体本征缺陷的浓度，通过删除完美晶体超胞体系中相应的原子数量，以获得不同浓度的缺陷超胞体系，构建光学性能计算模型；

7.根据权利要求6所述的基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，其特征在于，步骤五中所述光学吸收性能的演变规律的计算，基于kramers-koehler关系式从介电常数中推导得到电子跃迁过程中介电函数和光学性质的关系，即：

技术总结
本发明一种基于晶体本征缺陷浓度表征的光学性能分析方法，属于工程光学技术领域，为解决现有技术中缺少针对晶体表面结构性缺陷中本征缺陷对元件光学性能影响的分析方法的问题。包括如下步骤：一、通过X射线能谱分析法确定晶体表面结构缺陷下的元素组成与分布；二、采用光致发光方法对晶体表面不同区域进行光致发光探测，结合步骤一得到的元素组成和分布，确定晶体表面缺陷引入的本征缺陷的类型；三、建立荧光强度与缺陷浓度之间的映射关系模型；四、确定不同表面结构缺陷下的各类型本征缺陷的浓度；五、分析不同缺陷浓度下缺陷态晶体结构、电子结构以及光学吸收性能的演变规律。本发明建立晶体表面结构性缺陷与晶体抗激光损伤性能之间的关联。

技术研发人员：陈明君,丁雯钰,程健,赵林杰,陈广,雷鸿钦
受保护的技术使用者：哈尔滨工业大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15