专利名称：：有机电致发光元件的制作方法
技术领域：
：本发明涉及有机电致发光元件。更具体为，涉及具有2层以上的有机发光层隔着中间导电层层叠的结构的有机电致发光元件。
背景技术：
：作为实现有机电致发光元件(以下，将电致发光简称为EL)的长寿命化、高效率化的技术的一种，有层叠多个阴极/有机发光层/阳极单元的技术(例如，参照专利文献1一3)。在该有机EL元件中，与单元为单层的元件相比，可以降低用于获得同样亮度的电流密度，因此具有可以实现元件的长的寿命的优点。但是，在该技术中，由于需要在配置于邻接的有机发光层中间的注入电极(中间电极)中形成用于外加电压的引出电极，因此具有配线复杂、不能忽略起因于配线电阻的电力损耗的问题。作为回避这一问题的技术，公开了作为中间电极采用一侧的面具有空穴注入性而另一侧面具有电子注入性的电极的技术(例如，参照专利文献4一5)。该技术具有不需要中间电极的引出电极的优点。不过，存在从正面观察发光元件时和从斜侧观察时所发出的颜色不同的问题，即元件的视场角依赖性差的问题。另外，还存在发光效率不充分的问题。相对于这一问题，本申请人在专利文献6中公开了通过选定有机发光层和中间电极的折射率之差在0.2以内的材料而使发光波长的视场角依赖性变小的方法。不过，在照明用途中，比起发光波长的视场角依赖性的大小，更重视的是长的寿命。因而，如果可以实现因具有多个有机发光层而所具备的优点再加上元件的长的寿命，则可以得到具有极其高的亮度且寿命长的光源。专利文献h专利第3189438号专利文献2:特开平11一312584号公报专利文献3:特开平11—312585号公报专利文献4:特开平11一329748号公报专利文献5:特开2003—45676号公报专利文献6:国际公开第2004/095892小册子
发明内容本发明正是鉴于上述问题提出的，其目的在于提供发光效率优良且寿命长的有机EL元件。本发明者等为了解决上述问题而进行潜心研究的结果发现，通过使中间导电层的折射率和有机发光层的折射率之差在0.25以内且在中间层中使用含有稀土类元素的氧化物的材料，可以实现发光效率的提高以及长的寿命，从而完成了本发明。根据本发明，可以提供以下的有机EL元件。1.一种有机电致发光元件，该有机电致发光元件具有透明电极、被配置成对置于所述透明电极的对置电极、以及位于所述透明电极和所述对置电极之间的、一个以上的2层有机发光层隔着中间导电层层叠的结构，所述中间导电层的折射率na和所述有机发光层的至少1层的折射率nb之差在0.25以内，所述中间导电层含有含1种以上的稀土类元素的氧化物。2.l所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层由显示比所述有机发光层的折射率nb大的折射率的层、和显示比折射率rib小的折射率的层的层叠体构成。3.1所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层由显示比所述有机发光层的祈射率nb大的折射率的材料、和显示比折射率nb小的折射率的材料的混合物构成。4.2或3所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层是透明导电材料和金属卤化物的层叠体或者透明导电材料和金属卤化物的混合膜。5.4所述的有机电致发光元件，其中，所述透明导电材料由包含从Ce、Nd、Sm或Gd中选择的一种以上的元素和从In、Zn或Sn中选择的一种以上的元素的氧化物构成。6.15中任意一项所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层的吸收系数在2.5[1Mrn]以下。根据本发明，可以提供寿命长且效率高的有机EL元件。图1是表示本发明的有机EL元件的一实施形态的图。图2是图1的部分放大图。具体实施例方式以下，具体说明本发明的有机EL元件。图1是表示本发明的有机EL元件的一实施形态的图。该有机EL元件是形成了3个2层的有机发光层隔着中间导电层层叠的结构的例子。在该有机EL元件1中，支承基板IO上设置有透明阳极(透明电极)12，相对该透明阳极12对向设置有阴极(对置电极)14。在透明阳极12和阴极14之间，有机发光层20、22、24、26和中间导电层30、32、34被设置成1个中间导电层夹在2个有机发光层间。有机发光层20、22、24、26所发出的光经由透明阳极12而从支承基板IO取出。图2是图1所示的有机发光层22、24和夹在它们之间的中间导电层32的部分放大图。有机发光层22、24分别由空穴注入层200、发光层202、电子注入层204构成。在发光层202中，由空穴注入层200所供给的空穴和由电子注入层204所供给的电子进行结合而发光。在中间导电层32中，有机发光层22—侧的面具有空穴注入性，有机发光层24—侧的面具有电子注入层。在本发明的至少1个的任意的中间导电层中.，例如将中间导电层32的折射率设为na，将挟持该中间导电层32的有机发光层22、24的折射率设为rib时，中间导电层的折射率na和挟持该中间导电层的有机发光层的折射率nb的差在0.25以内。由此，可以抑制从发光层所发出的光在元件内部的折射等，因此可提高光取出效率(元件的发光效率)。另外，中间导电层如后面所述，使用包含l种以上的稀土类元素的氧化物的透明导电材料。通过添加稀土类元素的氧化物，可以提高元件的寿命。还有，4层的有机发光层20、22、24、26，3层的中间导电层30、32、34，既可以分别不同，也可以相同。在这种情况下，例如，有机发光层22、24的折射率有时会不相同，将有机发光层(第1及第2有机发光层)22、24的折射率分别设为nb、n。时，这些折射率满足以下的任意一种关系即可。(i)|na—nb|S0.25(ii)|na—nc|^0.25(iii)|na—nb|S0,25，且|11广nc|^0.25优选满足(iii)的关系，更优选挟持中间导电层的2个有机发光层的所有的折射率满足上述的关系。还有，在该实施方式中，层叠了4层有机发光层，但有机发光层也可以层叠2层、3层或5层。另外，在该实施方式中透明电极是阳极，不i也可以是阴极。以下，说明有机EL元件的各构件。1.支承基板由于支承基板是用于支承有机EL元件或TFT等的构件，因此优选机械强度、尺寸稳定性优良。作为这样的基板，具体可以举出，例如，玻璃板、金属板、陶瓷板或塑料板(聚碳酸酯树脂、丙烯酸类树脂、氯化乙烯树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酯树脂、环氧树脂、酚醛树脂、硅树脂、含氟树脂等)等。另外，就由这些材料构成的基板而言，为了避免向有机EL显示装置内的水分的侵入，优选进一步形成无机膜或涂敷含氟树脂而施行防湿处理或疏水性处理。特别是为了避免向有机发光介质的水分的侵入，优选使基板的含水率及气体透过系数变小。具体为，分别优选将支承基板的含水率设为0.0001重量％以下的值，将气体透过系数设为1X10一13cccm/cm2sec.cmHg以下的值。还有，由于在上述的实施方式中是从支承基板一侧取出光，支承基板优选为对可见光的透过率为50%以上的透明的支承基板，不过，当从其相反一侧，即，从对置电极一侧取出EL所发出的光时，基板并不一定需要具有透明性。2.阳极(透明电极)作为透明电极，优选使用功函数大(例如，4.0eV以上)的金属、合金、导电性化合物或它们的混合物。具体可以单独使用铟锡氧化物(ITO)、铟酮、锡、氧化锌、金、铂、钯等中的l种或将其中的2种以上组合使用。阳极的厚度并没有特别的限定，优选101000nm范围内的值，更优选10200nm范围内的值。此外，就透明阳极而言，优选实质上透明，更具体是，光透过率为50%以上的值的阳极，以使能够有效地将从有机发光层射出的光取出到外部。3.阴极(对置电极)阴极优选使用功函数小(例如，低于4.0eV)的金属、合金、导电性化合物或它们的混合物。具体可以单独使用镁、铝、铟、锂、钠、铯、银等中的1种或将其中的2种以上组合使用。阴极的厚度并没有特别的限定，不过优选101000nm范围内的值，更优选10200nm范围内的值。4.有机发光层有机发光层可定义为包含电子和空穴进行再结合而能够进行EL发光的发光层的介质。这种发光层，例如，可以在阳极上层叠以下各层而构成。a.发光层b.空穴注入层/发光层c.发光层/电子注入层d.空穴注入层/发光层/电子注入层e.有机半导体层/发光层f.有机半导体层/电子阻挡层/发光层g.空穴注入层/发光层/附着改善层其中，由于d的构成可以得到较高的发光亮度，且耐久性也优良，因此通常优选使用。作为形成发光层发光材料，可以举出，例如，对联四苯衍生物、对联五苯衍生物、苯并噻唑系化合物、苯并咪唑系化合物、苯并聰唑系化合物、金属鳌合才年、乂/一K'化合物、螺二唑系化合物、苯乙烯基苯系化合物、二苯乙烯基吡嗪衍生物、丁二烯系化合物、萘二甲酰亚胺化合物、茈衍生物、醛连氮衍生物、匕。，^U:/衍生物、环戊二烯衍生物、吡咯并吡咯衍生物、苯乙烯胺衍生物、香豆素系化合物、芳香族二次甲基系化合物、以8—羟基喹啉衍生物作为配位基的金属络合物、聚苯系化合物等中的i种或2种以上的组合。另外，在这些有机发光材料中，更优选作为芳香族二次甲基系化合物的4，4，一双(2，2—二叔丁基苯基乙烯基)联苯或4,4，一双(2，2一二苯基乙烯基)联苯(简称DPVBi)及它们的衍生物。此外，还优选将具有二苯乙烯基亚芳基(:ry—py)骨架等的有机发光材料作为基质材料，并与该基质材料并用掺杂了作为掺杂剂的由蓝色至红色的强的荧光色素，例如，香豆素系材料或者与基质材料相同的荧光色素的材料。更具体是，优选作为基质材料使用上述的DPVBi等，作为掺杂剂使用N，N—二苯基胺基苯等。还有，发光层既可以是单层，也可以是层叠2层以上的发出相同或不同颜色的发光层而形成。另外，有机发光层中的空穴注入层优选使用如下的化合物，如当外加lX104lX106V/cm的范围的电压时所测定的空穴迁移率为1X10—、n^/V.秒以上，且电离能为5.5eV以下的化合物。通过设置这样的空穴注入层，可使向发光层的空穴注入良好，得到高的发光亮度或可以进行低电压驱动。作为这样的空穴注入层的构成材料，具体可以举出卟啉化合物、芳香族叔胺化合物、苯乙烯胺化合物、芳香族二次甲基系化合物、缩合芳香族环化合物，例如，4，4，一双[N—(l一萘基)一N—苯基胺基]联苯或4，4'，4〃一三[N—(3—甲基苯基)一N—苯基胺基]三苯胺等有机化合物。另外，作为空穴注入层的构成材料，还优选使用p型一Si或p型一SiC等无机化合物。还有，优选在上述的空穴注入层和阳极层间，或上述的空穴注入层和发光层间设置导电率在lXl(T1QS/cm以上的有机半导体层。通过设置这样的有机半导体层，可使向发光层的空穴注入更良好。空穴注入层的厚度并没有特别的限定，不过优选10300nm。有机发光层中的电子注入层优选使用如下的化合物，如当外加IX104lX106V/cm的范围的电压时测定的电子迁移率为lX10—6cm2/V*秒以上，且电离能高于5.5eV的化合物。通过设置这样的电子注入层，可使向发光层的电子注入良好，可以得到高的发光亮度或可以进行低电压驱动。作为这样的电子注入层的构成材料，具体可以举出，8—羟基喹啉的金属络合物(Al鳌合物Alq)或其衍生物或曙、二唑衍生物等。可将有机发光层中的附着改善层看作这种电子注入层的一形态。即为由电子注入层中与阴极的粘接性尤其良好的材料构成的层，优选由8—羟基喹啉的金属络合物或其衍生物等构成。还有，优选邻接上述的电子注入层而设置导电率在1X1(T1QS/Cm以上的有机半导体层。通过设置这样的有机半导体层，可使向发光层的电子注入性良好。电子注入层的厚度并没有特别的限定，不过优选10300nm。就有机发光层的厚度而言，可以优选在5nm5Pm的范围内进行设定。该理由是由于如果有机发光层的厚度小于5nm，则会存在发光亮度或耐久性下降的情况，另一方面，如果有机发光层的厚度大于5tai，则会存在外加电压的值变高的情况的缘故。因而，更优选将有机发光层的厚度设为10nm3Pm的范围内，进一步优选设为20nmlWn的范围内的值。5.中间导电层就中间导电层而言，如图2所示，只要是介于邻接的有机发光层间，并具有从一面注入空穴、从另一面注入电子的功能的就可以使用各种材料。作为构成中间导电层的材料，可以使用，例如向111203、ITO(铟锡氧化物)、IZO(铟锌氧化物)、Sn02、Zn02、TiN、ZrN、HfN、TiOx、VOx、MoOx、Cul、InN、GaN、CuA102、CuGa02、SrCu202、LaB6、Ru02等中添加了稀土类元素的氧化物的透明导电材料。其中，透明导电材料优选由包含从Ce、Nd、Sm或Gd中选择的一种以上的稀土类元素和从In、Zn或Sn中选择的一种以上的元素的氧化物构成。透明导电材料中所占的稀土类元素的氧化物的添加量是在不损害导电性的范围内决定的，具体优选为130重量％。在本发明中，为了提高发光元件的光取出效率，使中间导电层的折射率和有机发光层的折射率的差在0.25以内。因而，中间导电层优选为显示比有机发光层的折射率nb大的折射率的层和显示比折射率nb小的折射率的层的层叠体，或者由显示比有机发光层的折射率nb大的折射率的材料和显示比折射率rib小的折射率的材料的混合物构成。具体是，在不损害中间导电层的电荷注入性的范围内，可以使用例如，像以LiF为代表的金属氟化物等金属卤化物之类的低折射率材料和显示比有机发光层的折射率高的折射率的上述透明导电材料的混合物构成的膜，或层叠金属氟化物和透明导电材料的多层膜。就混合了透明导电材料和金属卤化物等低折射率材料的中间导电层而言，例如，可以使用2个蒸镀源，并通过蒸镀源中填充各材料进行共蒸镀而成膜。可以用各蒸镀速率控制折射率。当低折射率材料为如LiF等金属卤化物时，如果其比率增加，则中间导电层的导电性变差，且有不能均匀地混合的倾向，因此不忧选。具体优选膜中的金属卤化物的比率比0.6(重量比)小。当层叠由透明导电材料构成的膜和由低折射率材料构成的膜时，只要能维持如注入电子、空穴等各电荷的中间导电层的功能，则可以是任意的层叠构造，不过优选为透明导电材料/低折射率材料/透明导电材料的3层构造。相对于中间导电层的膜厚的低折射率材料的膜厚比率优选比0.6小。从在元件的外部有效地取出有机发光层所发出的光的观点出发，相对可见光的中间导电层的吸收系数优选在2.5[1Wm]以下。特别优选在0.5[1/Pm]以下。当吸收系数在2.5[lA4n]以下时，例如，如果中间导电层的膜厚为30nm，则中间导电层一层的透过率是92。X。如果是二层，则为86%，如果是三层，则为80%，虽然透过率减少，但是可以保持一定高的程度。多数透明导电材料通常具有高于O.l的值的消光系数，不过以LiF为代表的材料的消光系数几乎为零。因而，通过透明导电材料和低折射率材料的混合或层叠，也可以产生降低吸收系数，提高元件的发光效率等作用。还有，当具有多个中间导电层时，更优选全部的中间导电层的吸收系数在2.5[l爪m]以下。另夕卜，使中间导电层的吸收系数在2.5[l/to]以下的方法有，例如，在以溅射方法形成的情况下，调整溅射中的氧分压[氧/(氧+氩)]等方法。当有机发光层及/或中间导电层为层叠体时，有机发光层和中间导电层的折射率被定义为等价折射率。下面说明当层叠由高折射率材料构成的膜和由低折射率材料构成的膜时的相对于波长为A的光的中间导电层的折射率的定义。将高折射率材料的膜厚设为山、折射率设为n、将低折射率材料层的膜厚设为d2、折射率设为n2，此外将量S,、52定义如数式(1)。傲1]<table>complextableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table>(i)此外，将2X2行列M定义如数式(2)<徵2]<table>complextableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table>这时，将层叠膜的等价折射率N定义如数式(3),2)徵3]7V=21附123)就有机发光层整体的折射率而言，如果形成有机发光层的空穴注入材料、发光材料、电子注入材料等的折射率是已知的，则可以用与上述数式(O(3)同样的方法进行定义。这些形成有机发光层的材料的折射率，多为1.71.8左右，作为结果，有机发光层的等价折射率也成为1.71.8左右的值。因而，作为中间导电层的折射率，优选1.52.0范围的折射率，从吸收系数在2.5[lWm]以下的观点出发，优选其消光系数在O.l以下。以下，根据实施例进一步具体说明本发明。实施例1(1)带有ITO的玻璃基板的准备在纯水及异丙醇中用超声波洗涤25mmX75mm的支承基板(OA2玻璃日本电气硝子公司制)，用热风干燥后进行了UV洗涤。接下来，将该基板移至溅射装置中，形成厚度为150nm的ITO膜。(2)有机发光层的成膜接下来，将该基板移至有机蒸镀装置中，将基板固定在基板支架上，将真空槽减压至5X10—torr后，依次使空穴注入层、发光层、电子注入材料成膜。首先，作为空穴注入层，蒸镀4，4，，4"一三[N—(3—甲基苯基)一N—苯基胺](MTDATA)，膜厚为55nm。接下来，作为发光层，将作为基质材料的4，4'一双(2，2—二苯基乙烯基)联苯(DPVBi)以0.10.3nm/秒的蒸镀速度，将作为掺杂剂的1，4—双[4一(N，N—二苯基胺基苯乙烯基苯)](DPAVB)以0.0030.008nm/秒的蒸镀速度，进行共蒸镀，膜厚为40mn。接着，作为电子注入层蒸镀三(8—羟基喹啉)铝(Alq)，膜厚为20nm。(3)中间导电层的成膜分别独立地准备作为溅射源的ITO和氧化钸的混合物(ln203:Sn02:Ce02二卯5:5(重量比，以下相同)，以下将该混合物简称为ITCO)、和作为蒸镀源的氟化锂(LiF)，并以ITCO10nm，LiF10nm、ITCO10nm的顺序依次成膜。(4)有机发光层、中间导电层、有机发光层及阴极的成膜在上述(3)中成膜的中间导电层上，以与上述(1)、(2)的有机发光层和中间导电层相同的要领成膜有机发光层、中间导电层及有机发光层。接下来，作为阴极使铝成膜为150nm的膜厚，得到了有机EL元件(包含有机发光层3层，中间导电层2层)。(5)有机发光层和中间导电层的折射率测定通过上述(2)的方法分别将空穴注入层、发光层、电子注入层以0.2微米的厚度单独成膜在玻璃基板(0A2玻璃日本电气硝子公司制)上，用偏振光椭圆率测量仪测定了对于500nm波长的光的折射率。利用上述(2)的各膜厚值而求出有机发光层的等价折射率的结果为1.79。另外，通过上述(3)的方法分别将ITCO和氟化锂单独成膜在玻璃基板上，用偏振光椭圆率测量仪测定了对于500nm波长的光的折射率。ITCO的折射率是2.1，氟化锂的折射率是1.4。利用上述(3)的各膜厚值测定中间导电层的等价折射率的结果为1,85。根据以上可知，有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.06。利用中间导电层的光吸收测量计测定吸收系数的结果为2.13[1Mm]。(6)有机EL元件的发光性能测定在ITO和铝阴极间通电使电流密度为1.4mA/cr^的结果得到了蓝色发光。用分光辐射亮度计(MINOLTA制CS1000)，测定了元件正面方向的亮度的结果，亮度是387cd/m2。接着，使该元件发出2000cd/m2的亮度，测定直到亮度成为一半即1000cd/n^所需的时间(半衰期)，结果为2400个小时。实施例2除了形成中间导电层时将ln203和氧化铈的混合物(ln203:Ce02=95:5:折射率2.2)、和LiF共蒸镀(膜厚30nm，111203和Ce02的混合物LiF=8:2，重量比)之外，以与实施例1相同的方法制作有机EL元件，并进行了评价。其结果，中间导电层的折射率是1.95，吸收系数是2.12[1/Pm]。有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.16。有机EL元件的正面方向的亮度是355nit，半衰期是2250个小时。实施例3除了将IZO和氧化钸的单层膜(ln203:ZnO:Ce02=85:10:5，膜厚30nm)作为中间导电层之外，以与实施例1相同的方法制作有机EL元件，并进行了评价。其结果，中间导电层的折射率是2.04，吸收系数是2.58[l爪m]。有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.25。有机EL元件的正面方向的亮度是280nit，半衰期是1800个小时。实施例4除了将发光层作成下面所述的蓝色发光层和橙色发光层的层叠型以外，以与实施例3相同的方法制作有机EL元件，并进行了评价。还有，在空穴注入层上预先层叠橙色发光层之后层叠了蓝色发光层。橙色发光介质是将下述式(1)所示的材料和下述式(2)所示的材料以5:0.01的重量比形成膜厚5nm的膜而制作的。蓝色发光介质是将下述式(O所示的材料和下述式(3)所示的材料以35:0.8的重量比形成膜厚35nm的膜而制作的。在该有机EL元件中，有机发光层的折射率和其他实施例相同即为1.79。中间导电层的折射率是1.95，吸收系数是2.52[l爪m]。有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.16。有机EL元件的正面方向的亮度是338nit，半衰期是2900个小时。比较例1除了将中间导电层作为V205的单层膜(膜厚30nm)之外，以与实施例1相同的方法制作有机EL元件，并进行了评价。其结果，中间导电层的折射率是2.20,吸收系数是3.02[lAtm]。有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.41。有机EL元件的正面方向的亮度是320nit，半衰期是1200个小时。比较例2除了将中间导电层中所使用的ITCO变更为ITO(ln203:Sn02=90:10，重量比)之外，以与实施例1相同的方法制作有机EL元件，并进行了评价。其结果，中间导电层的折射率是l.卯，吸收系数是1.95[l/toi]。有机发光层的等价折射率和中间导电层的等价折射率的差是0.16。有机EL元件的正面方向的亮度是160nit，半衰期是800个小时。产业上的利用可能性本发明的有机EL元件，可以与公知的构成进行组合而适用于民用TV、大型显示器、手机用显示画面等各种显示装置或各种照明装置的光源。权利要求1.一种有机电致发光元件，该有机电致发光元件具有透明电极、被配置成对置于所述透明电极的对置电极、以及位于所述透明电极和所述对置电极之间的、一个以上的2层有机发光层隔着中间导电层层叠的结构，所述中间导电层的折射率na和所述有机发光层的至少1层的折射率nb之差在0.25以内，所述中间导电层含有含1种以上的稀土类元素的氧化物。2.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层由显示比所述有机发光层的折射率nb大的折射率的层和显示比折射率rib小的折射率的层的层叠体构成。3.根据权利要求1所述的有机EL元件，其中，所述中间导电层由显示比所述有机发光层的折射率nb大的折射率的材料和显示比折射率nb小的折射率的材料的混合物构成。4.根据权利要求2或3所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层为，透明导电材料和金属卤化物的层叠体、或者透明导电材料和金属卤化物的混合膜。5.根据权利要求4所述的有机电致发光元件，其中，所述透明导电材料由氧化物构成，所述氧化物含有从Ce、Nd、Sm或Gd中选择的一种以上的元素和从In、Zn或Sn中选择的一种以上的元素。6.根据权利要求15中任意一项所述的有机电致发光元件，其中，所述中间导电层的吸收系数为2.5[lum]以下。全文摘要本发明提供一种有机电致发光元件(1)，其中，具备透明电极(12)、被配置成对置于所述透明电极(12)的对置电极(14)、和位于所述透明电极(12)和对置电极(14)之间的一个以上的2层有机发光层(20)、(22)隔着中间导电层(30)层叠的结构，中间导电层(30)的折射率n<sub>a</sub>和有机发光层的至少1层的折射率n<sub>b</sub>的差在0.25以内；中间导电层(30)包含含有1种以上的稀土类元素的氧化物。文档编号H05B33/12GK101176384SQ20068001635公开日2008年5月7日申请日期2006年5月8日优先权日2005年5月11日发明者井上一吉,均熊,笘井重和申请人:出光兴产株式会社