一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法
【专利摘要】本发明提供一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，该方法使用等效天然铀替换天然铀，在重水堆燃料生产线上生产用于重水堆的燃料；等效天然铀采用如下步骤制得：(1)使用质谱仪测量回收铀和贫铀中的金属铀含量、铀同位素组分和/或铀同位素分布；(2)根据回收铀和贫铀的铀同位素组分，采用公式或混料计算程序计算达到与天然铀等效的回收铀和贫铀的混合比例α和1?α以及NUE目标值；(3)准确称量回收铀和贫铀，然后进行物理上的混合形成等效天然铀；(4)对混合形成的等效天然铀进行取样分析；(5)使用等效天然铀代替天然铀用于重水堆的燃料制造。本发明避免了回收铀放射性高的影响，可对回收铀实现经济高效利用；降低重水堆燃料成本。
【专利说明】
-种压水堆回收轴应用于重水堆的方法
技术领域
[0001] 本发明设及核燃料循环利用，具体设及压水堆回收轴（简称RU)在重水堆上利用的 方法。
【背景技术】
[0002] 压水堆一般采用天然低浓轴化EU)作为燃料。该燃料在堆内福照一定时间W后卸 出堆忍，被称为乏燃料。压水堆乏燃料中约94%的物质为轴，该物质通过后处理技术分离提 取出来之后被称为回收轴（也称堆后轴）。回收轴的轴同位素成分与天然轴（简称NU)有差 异，回收轴中增加了人工同位素23化、234U，236UW及痕量的裂变产物和涧系元素(如化和Am 等）。回收轴中23咕的含量一般高于天然轴严U富集度约为0.8%-1.5%。为方便存胆管理， 回收轴一般WU〇3或化化的形式存在。
[0003] 回收轴在压水堆上利用，必须提高其中的235U富集度，一般采用两种方式:一种是 再浓缩，一种是与较高富集度的天然LEU进行混合后成为高混）。对于再浓缩而言，23化 严U和234U同步浓缩，导致燃料的放射性水平显著增大，需更多的235U来补偿236U和 23咕引起 的中子损失，同时燃料成本明显高于天然LKJ燃料。对于高混而言，虽然燃料的放射性可W 显著降低，但回收轴的利用效率很低，节省天然轴资源的意义不大。因此，目前国际上回收 轴除少部分已使用外，大部分被转化成比较稳定的形式存放待用。
[0004] 关于在重水堆上利用，目前国内外主要研究回收轴在重水堆上直接利用，对回收 轴中的235u富集度不加调节，回收轴相当于一种低浓轴。出于燃料制造成本较大W及堆忍转 化成本较高等原因，运种燃料目前尚未见示范或工程应用的实例。
【发明内容】
[0005] 本发明提供一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其为回收轴利用提供一条 经济高效的途径，既可在运行重水堆上又可在新建重水堆上利用。
[0006] 实现本发明目的的技术方案:一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，该方法使 用等效天然轴（简称N肥)替换天然轴（简称NU)，在重水堆燃料生产线上生产用于重水堆的 燃料;所述的等效天然轴采用如下步骤制得：
[0007] (1)使用质谱仪测量回收轴和贫轴中的金属轴含量、轴同位素组分和/或轴同位素 分布；
[0008] (2)根据步骤（1)的回收轴和贫轴的轴同位素组分，采用公式或基于中子学计算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的计算所开发的混料计算程序计算达到与天然轴等效的回 收轴和贫轴的混合比例α和1-α，0<α。从及饥?目标值；
[0009] (3)按照步骤（2)所述比例，准确称量回收轴和贫轴，然后进行物理上的混合形成 等效天然轴；
[0010] (4)对步骤(3)混合形成的等效天然轴进行取样分析；
[0011] 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求混料计算程序计算得到的NUE和NU的初始反 应性差异小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然轴燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 内；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目标值的± 0.001 % W内。
[0012] 如果符合上述要求，则进行步骤(5);如不符合上述要求，则添加贫轴或者回收轴 调节等效天然轴中的235U的重量百分比含量直至达到要求；
[0013] (5)使用等效天然轴代替天然轴用于重水堆的燃料制造。
[0014] 如上所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其步骤（2)所述的采用公式 计算达到与天然轴等效的回收轴和贫轴的混合比例α和1-α，公式如下：
[0017] 上式中I壌靈，Off，《if .，Uif，II鑛分别为等效天然轴235、回收轴236、回收轴 234、回收轴235W及贫轴235中的轴同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0018] 如上所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其步骤（3)所述的回收轴和 贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为通过干法或者湿法将回收轴和贫轴混合。
[0019] 如上所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其步骤（3)所述的回收轴和 贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其他设备将物料添加到溶解槽或 溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸进行溶解，揽拌均匀。
[0020] 如上所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其步骤（3)所述的回收轴和 贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其他设备将物料添加到单锥螺旋 或其他混料装置中进行预混，然后将物料投放到溶解槽或溶解罐中，用大于3mol/L的硝酸 进行溶解并揽拌均匀。
[0021] 如上所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其所述的等效天然轴采用如 下步骤制得：
[0022] (1)使用质谱仪测量回收轴和贫轴中的金属轴含量、轴同位素组分和/或轴同位素 分布；
[0023] (2)根据步骤（1)的回收轴和贫轴的轴同位素组分，采用公式或基于中子学计算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的计算所开发的混料计算程序计算达到与天然轴等效的回 收轴和贫轴的混合比例α和1-α，0<α含1?及NUE目标值；
[0024] 公式如下：
[0027]上式中靖龜，β，11纔，lif，III蒙分别为等效天然轴235、回收轴236、回收轴 234、回收轴235 W及贫轴235中的轴同位素的重量百分比含量；
[002引式中，a = 0.708，b = 0.04395935 W 及 c = 0.1801096;
[0029] (3)按照步骤（2)所述比例，准确称量回收轴和贫轴，然后进行物理上的混合形成 等效天然轴；
[0030] 所述的回收轴和贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其他设 备将物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸进行溶解，揽拌均匀；
[0031] 或者所述的回收轴和贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其 他设备将物料添加到单锥螺旋或其他混料装置中进行预混，然后将物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸进行溶解并揽拌均匀；
[0032] (4)对步骤(3)混合形成的等效天然轴进行取样分析；
[0033] 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求混料计算程序计算得到的NUE和NU的初始反 应性差异小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然轴燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 内；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目标值的± 0.001 % W内；
[0034] 如果符合上述要求，则进行步骤(5);如不符合上述要求，则添加贫轴或者回收轴 调节等效天然轴中的235u的重量百分比含量直至达到要求；
[0035] (5)使用等效天然轴代替天然轴用于重水堆的燃料制造。
[0036] 本发明的效果在于:本发明所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法，其避 免了回收轴放射性高的影响，可对回收轴实现经济高效利用；该技术可在已运行W及新建 重水堆上均适用。本发明多样化重水堆核燃料来源，降低重水堆燃料成本。本发明压水堆回 收轴用于重水堆上，为核燃料闭式燃料循环系统提供重要补充。
【具体实施方式】
[0037] 下面结合具体实施例对本发明所述的一种压水堆回收轴应用于重水堆的方法作 进一步描述。
[003引实施例1
[0039] 根据回收轴的235U富集度高于天然轴的特点，用贫轴(DU)与回收轴混合，通过精 确调节回收轴和贫轴的混合比例，使混合物的核特性与天然轴燃料等效。运种混合物W后 简称等效天然轴。本发明使用等效天然轴替换天然轴，在重水堆燃料生产线上进行生产用 于重水堆的燃料。
[0040] 具体步骤如下：
[0041] (1)使用质谱仪测量回收轴和贫轴中的金属轴含量、轴同位素组分和/或轴同位素 分布；
[0042] (2)根据步骤（1)的回收轴和贫轴的轴同位素组分，采用公式计算达到与天然轴等 效的回收轴和贫轴的混合比例α和1-α，0<α < 及NUE目标值；
[0043] 所述的采用公式计算达到与天然轴等效的回收轴和贫轴的混合比例α和1-α，公式 如下：
[0044]
[0045]
[0046] 上式中巧 11，喊繁.·嚷髮.礙If，II;鑛分别为等效天然轴235、回收轴236、回收轴 234、回收轴235W及贫轴235中的轴同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0047] (3)按照步骤（2)所述比例，准确称量回收轴和贫轴，然后进行物理上的混合形成 等效天然轴;所述的回收轴和贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其 他设备将物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸进行溶解，揽拌均匀。
[0048] (4)对步骤(3)混合形成的等效天然轴进行取样分析；
[0049] 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 标值的±0.001% W内；
[0050] 如果符合上述要求，则进行步骤(5);如不符合上述要求，则添加贫轴或者回收轴 调节等效天然轴中的235u的重量百分比含量直至达到要求；
[0051] (5)使用等效天然轴代替天然轴用于重水堆的燃料制造。
[0化2] 实施例2
[0053]本发明使用等效天然轴替换天然轴，在重水堆燃料生产线上进行生产用于重水堆 的燃料。
[0化4] 具体步骤如下：
[0055] (1)使用质谱仪测量回收轴和贫轴中的金属轴含量、轴同位素组分和/或轴同位素 分布；
[0056] (2)根据步骤（1)的回收轴和贫轴的轴同位素组分，采用基于中子学计算程序 WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的计算所开发的混料计算程序计算达到与天然轴等效的回收 轴和贫轴的混合比例α和1-α，〇<α含1?及NUE目标值；
[0057] (3)按照步骤（2)所述比例，准确称量回收轴和贫轴，然后进行物理上的混合形成 等效天然轴;所述的回收轴和贫轴进行物理上的混合形成等效天然轴，具体为用吸料或其 他设备将物料添加到单锥螺旋或其他混料装置中进行预混，然后将物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸进行溶解并揽拌均匀；
[0058] (4)对步骤(3)混合形成的等效天然轴进行取样分析；
[0059] 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 标值的±0.001% W内；
[0060] 如果符合上述要求，则进行步骤(5);如不符合上述要求，则添加贫轴或者回收轴 调节等效天然轴中的235u的重量百分比含量直至达到要求；
[0061] (5)使用等效天然轴代替天然轴用于重水堆的燃料制造。
[0062] 实施例3
[0063] 本发明使用等效天然轴替换天然轴，在重水堆燃料生产线上进行生产用于重水堆 的燃料。
[0064] 具体步骤如下：
[0065] (1)使用质谱仪测量回收轴和贫轴中的金属轴含量、轴同位素组分和/或轴同位素 分布；
[0066] (2)根据步骤（1)的回收轴和贫轴的轴同位素组分，采用混料计算程序计算达到与 天然轴等效的回收轴和贫轴的混合比例α和1-α，0<α。?及N肥目标值；
[0067] 所述混料计算程序是基于中子学计算程序WIMS-AE化，或WIMS-D，或MCNP的计算所 开发的计算机程序。
[0068] (3)按照步骤（2)所述比例，准确称量回收轴和贫轴，然后进行物理上的混合形成 等效天然轴;具体为通过干法或者湿法将回收轴和贫轴混合。
[0069] (4)对步骤(3)混合形成的等效天然轴进行取样分析；
[0070] 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求混料计算程序计算得到的NUE和NU的初始反 应性差异小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然轴燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 内；
[0071] 如果符合上述要求，则进行步骤(5);如不符合上述要求，则添加贫轴或者回收轴 调节等效天然轴中的235u的重量百分比含量直至达到要求；
[0072] (5)使用等效天然轴代替天然轴用于重水堆的燃料制造。
【主权项】
1. 一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，该方法使用等效天然铀(简称 NUE)替换天然铀（简称NU)，在重水堆燃料生产线上生产用于重水堆的燃料;所述的等效天 然铀采用如下步骤制得： (1) 使用质谱仪测量回收铀和贫铀中的金属铀含量、铀同位素组分和/或铀同位素分 布； (2) 根据步骤（1)的回收铀和贫铀的铀同位素组分，采用公式或基于中子学计算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的计算所开发的混料计算程序计算达到与天然铀等效的回收 铀和贫铀的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目标值； (3) 按照步骤（2)所述比例，准确称量回收铀和贫铀，然后进行物理上的混合形成等效 天然铀； (4) 对步骤(3)混合形成的等效天然铀进行取样分析； 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求混料计算程序计算得到的NUE和NU的初始反应性 差异小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然铀燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以内；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目标值的± 0.001 %以内； 如果符合上述要求，则进行步骤（5);如不符合上述要求，则添加贫铀或者回收铀调节 等效天然铀中的235U的重量百分比含量直至达到要求； (5) 使用等效天然铀代替天然铀用于重水堆的燃料制造。2. 根据权利要求1所述的一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，步骤 (2) 所述的采用公式计算达到与天然铀等效的回收铀和贫铀的混合比例α和l-α，公式如下：分别为等效天然铀235、回收铀236、回收铀234、回 收铀235以及贫铀235中的铀同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096。3. 根据权利要求1所述的一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，步骤 (3) 所述的回收铀和贫铀进行物理上的混合形成等效天然铀，具体为通过干法或者湿法将 回收铀和贫铀混合。4. 根据权利要求1所述的一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，步骤 (3)所述的回收铀和贫铀进行物理上的混合形成等效天然铀，具体为用吸料或其他设备将 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸进行溶解，搅拌均匀。5. 根据权利要求1所述的一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，步骤 (3)所述的回收铀和贫铀进行物理上的混合形成等效天然铀，具体为用吸料或其他设备将 物料添加到单锥螺旋或其他混料装置中进行预混，然后将物料投放到溶解槽或溶解罐中， 用大于3mol/L的硝酸进行溶解并搅拌均匀。6. 根据权利要求1所述的一种压水堆回收铀应用于重水堆的方法，其特征在于，所述的 等效天然铀采用如下步骤制得： (1) 使用质谱仪测量回收铀和贫铀中的金属铀含量、铀同位素组分和/或铀同位素分 布； (2) 根据步骤（1)的回收铀和贫铀的铀同位素组分，采用公式或基于中子学计算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的计算所开发的混料计算程序计算达到与天然铀等效的回收 铀和贫铀的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目标值； 公式如下：分别为等效天然铀235、回收铀236、回收铀234、回 收铀235以及贫铀235中的铀同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096; (3) 按照步骤（2)所述比例，准确称量回收铀和贫铀，然后进行物理上的混合形成等效 天然铀； 所述的回收铀和贫铀进行物理上的混合形成等效天然铀，具体为用吸料或其他设备将 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸进行溶解，搅拌均匀； 或者所述的回收铀和贫铀进行物理上的混合形成等效天然铀，具体为用吸料或其他设 备将物料添加到单锥螺旋或其他混料装置中进行预混，然后将物料投放到溶解槽或溶解罐 中，用大于3mol/L的硝酸进行溶解并搅拌均匀； (4) 对步骤(3)混合形成的等效天然铀进行取样分析； 分析NUE与NU的核特性等效性，其要求混料计算程序计算得到的NUE和NU的初始反应性 差异小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然铀燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以内；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目标值的± 0.001 %以内； 如果符合上述要求，则进行步骤（5);如不符合上述要求，则添加贫铀或者回收铀调节 等效天然铀中的235U的重量百分比含量直至达到要求； (5) 使用等效天然铀代替天然铀用于重水堆的燃料制造。
【文档编号】G21C21/00GK105825904SQ201511020274
【公开日】2016年8月3日
【申请日】2015年12月30日
【发明人】张振华, 陈明军, 孟智良, 乔刚, 樊申
【申请人】秦山第三核电有限公司