量％以上；除去氧原子的杂质含有率：10ppm以下；平均粒径：600μπι;太平 洋水泥公司制造）
[0087](2)碳质原料（碳化硅粉末Β的原料）
[0088] 炭黑（东海炭黑公司制造；商品名"SheastTA" ；平均粒径：122nm)
[0089](3)发热体（碳化硅粉末B的制造用）
[0090] 发热体用石墨粉（太平洋水泥公司制造的试制品：用3, 000°C对炭黑进行热处理 的物质）
[0091] (4)碳化硅粉末（碳化硅粉末A、C的材料）
[0092] 研磨用碳化硅粉末（屋久岛电工公司制造；商品名"GC" ；除去氧原子的杂质含有 率：495ppm;碳化硅含有率：99. 5质量％ ;碳化硅的种类：α型）
[0093][分析方法]
[0094] (1)勃氏比表面积
[0095] 以"JISR5201"为基准，测定勃氏比表面积。
[0096] (2)真密度
[0097] 利用比重计法（气体置换），使用岛津制作所公司制造的"ACCUpycl330"（商品 名），对真密度进行测定。
[0098] ⑶B(硼）和P(磷）的含有率
[0099] 基于利用碱溶融法的ICP-AES分析，对B(硼）和P(磷）的含有率进行测定，所述 碱熔融法是土壤中的B(硼）的分析方法（参考BUNSEKIKAGAKUV0L47，No7，pp451-454)。
[0100] 具体地说，将lg试样和4gNa2C03放入铂坩埚后，将该铂坩埚载置于电炉内，在 700°C加热1小时。接着，每1小时，搅拌铂坩埚内的混合物，同时在800°C加热4小时，进一 步在1000°C加热15分钟。在加热后的混合物（融成物）中添加20ml50质量％的HC1，使 用热板，在140°C对融成物进行10分钟破碎下的溶解。加水定容至100ml后，进行过滤，对 于得到的固形物，进行ICP-AES分析。
[0101] (4)8和？以外的元素仏1、？6、11、(：11和附）的含有率
[0102] 基于利用"JISR1616"记载的加压酸分解法的ICP-AES分析，对B和P以外的元 素进行测定。
[0103] (5)氧（0)的含有率
[0104] 使用LEC0公司制造的"TCH-600"，对氧（0)的含有率进行测定。
[0105](6)热传导率
[0106] 使用热传导率测定装置（Rigaku公司制造，商品名"热传导率测定装置TCi"），利 用热浸透法测定热传导率。
[0107][碳化硅粉末A的制造]
[0108] 用球磨机粉碎上述"使用原料"（4)所述的研磨用碳化硅粉末，得到具有表1所示 的粒度、勃氏比表面积和真密度的碳化硅粉末A。需要说明的是，粒度为0. 85~1. 70_的 碳化硅粉末的比例为99体积％以上。
[0109] 碳化硅粉末A与后述的碳化硅粉末B不同，不具有一次粒子凝集的粒子形态。
[0110] [碳化硅粉末B的制造]
[0111] 使用双轴混合器，以碳和硅酸的摩尔比（C/Si02)为3. 0的方式混合上述"使用原 料"⑴和⑵所述的高纯度二氧化硅和炭黑，得到160kg碳化硅制造用原料。将得到的碳 化硅制造用原料和上述"使用原料"(3)所述的发热体用石墨粉收容至艾奇逊炉（艾奇逊炉 的内尺寸：长1000mm、宽500mm、高500mm)中后，在约2500°C进行约10小时的电加热，生成 20. 0kg碳化硅的块状物。
[0112] 使用球磨机对得到的碳化硅的块状物进行粉碎。粉碎后，使用筛子对碳化硅的粉 碎物进行分级，得到表1所示的碳化硅粉末B(碳化硅的种类：α型和β型的混合），其中， 粒度为〇. 85~1. 70mm的碳化硅粉末的比例为99体积％以上。
[0113] 使用扫描型电子显微镜观察碳化硅粉末B时可知，其为具有Ιμπι以上、1mm以下的 粒径的各种各样的一次粒子凝集的粒子形态。图2示出简单表示碳化硅粉末的照片的图。
[0114] 构成碳化硅粉末的一次粒子的总量中，粒度为1μπι以上、1mm以下的粒子的比例 为100体积％。此外，构成碳化硅粉末的一次粒子的总量中，粒度为100~800μm的粒子 的比例为90体积％以上。
[0115] 此外，使用上述分析方法，对得到的各碳化娃粉末中的杂质（B、P、Al、Fe、Ti、Cu、 Ni和0)含有率进行测定。将结果列于表2。
[0116] 碳化硅粉末中的杂质（除了氧原子）的含有率为lOOppm以下。此外，碳化硅粉末 中的碳化硅的含有率（纯度）为99. 99质量％以上。
[0117][碳化硅粉末C的制造]
[0118] 用球磨机粉碎上述"使用原料"（4)所述的研磨用碳化硅粉末，得到具有表1所示 的粒度、勃氏比表面积和真密度的碳化硅粉末C。需要说明的是，粒度为0. 05~0. 70mm的 碳化硅粉末的比例为99体积％以上。
[0119][表1]
[0120]
[0123][实施例1]
[0124] 将1140g"碳化硅粉末A"放入石墨制坩埚中。此外，在石墨制坩埚的上盖部分，设 置利用研磨露出Si面的单晶板作为籽晶。需要说明的是，坩埚中的碳化硅粉末A的堆密度 为1. 26g/cm3。此外，使用上述分析方法，对坩埚中的碳化硅粉末A的热传导率进行测定。
[0125] 在ITorr的压力下，用2, 300°C加热上述石墨制坩埚，由此使坩埚中的碳化硅粉末 A升华，使碳化硅单晶在籽晶上生长。加热进行至在籽晶上生长的碳化硅单晶达到13mm的 厚度。碳化硅单晶达到13mm的厚度之前所需要的时间为63小时。反应结束后，测定残存 的碳化硅粉末的质量（残存量），其为772g，根据该测定结果可知，添加量的67. 7%残存。
[0126] 由上述时间（63小时）和残存的碳化硅粉末的量（772g)计算出碳化硅粉末的升 华速度和碳化硅单晶的生长速度。将结果列于表3。
[0127][实施例2]
[0128] 使用935g"碳化硅粉末B"代替碳化硅粉末A，除此之外，与实施例1同样地进行， 得到碳化硅单晶。将结果列于表3。
[0129][比较例1]
[0130] 使用1400g"碳化硅粉末C"代替碳化硅粉末A，除此之外，与实施例1同样地进行， 得到碳化硅单晶。将结果列于表3。
[0131][表 3]
[0132]
[0133] 表3中可知，使用本发明的碳化硅粉末的情况下（实施例1~2)，与使用不符合本 发明的碳化硅粉末的情况（比较例1)相比较，碳化硅单晶的生长速度快，且反应结束后，未 升华而残存的碳化娃粉末的量少。
[0134] 符号说明
[0135] 1 坩埚
[0136] 2 主体
[0137] 3 上盖
[0138] 4碳化硅籽晶
[0139] 5碳化硅粉末（单晶的原料）
[0140] 6碳化硅单晶
【主权项】
1. 一种碳化娃粉末，其为勃氏比表面积为250cm2/g~1，OOOcmVg的碳化娃粉末，其中， 粒度超过〇. 70mm且为3. OOmm以下的碳化硅粉末在该碳化硅粉末的总量中所占的比例为50 体积％以上。2. 如权利要求1所述的碳化硅粉末，其中，上述碳化硅粉末含有一次粒子凝集而成的 粒子，所述一次粒子中，粒度为I yrn以上、Imm以下的粒子的比例为90体积％以上。3. 如权利要求1或2所述的碳化硅粉末，其中，上述碳化硅粉末为含有a型碳化硅的 粉末、含有0型碳化硅的粉末或含有a型碳化硅和0型碳化硅的混合物的粉末。4. 一种碳化硅单晶的制造方法，其中，使用权利要求1~3任一项所述的碳化硅粉末作 为原料，利用升华再结晶法，使碳化硅单晶在碳化硅籽晶上生长。5. 如权利要求4所述的碳化娃单晶的制造方法，其中，通过以堆密度为0. 7g/cm 3~ I. 4g/cm3的方式将上述碳化硅粉末收容于坩埚内并对其加热，使碳化硅单晶在设置于坩埚 上盖的底面部分的碳化硅籽晶上生长。6. 如权利要求4或5所述的碳化硅单晶的制造方法，其中，通过以热传导率为0. 05W/ m ?!(~0. 15W/m ?!(的方式将上述碳化硅粉末收容于坩埚内并对其加热，使碳化硅单晶在设 置于坩埚上盖的底面部分的碳化硅籽晶上生长。
【专利摘要】提供一种碳化硅粉末，其用作升华再结晶法的原料的情况下，升华速度快且未升华而残存的碳化硅的量少，因此能够提高碳化硅单晶的生产率，并且碳化硅单晶(例如单晶晶片)能够大型化。碳化硅粉末是勃氏比表面积为250～1,000cm2/g的碳化硅粉末，该碳化硅粉末的总量中，粒度超过0.70mm且为3.00mm以下的碳化硅粉末的比例为50体积％以上。通过将碳化硅粉末5收容至坩埚1内并加热使其升华，能够使碳化硅的单晶6形成于设置于上盖3的底面部分的籽晶4上。
【IPC分类】C01B31/36, C30B29/36
【公开号】CN105246826
【申请号】CN201380076003
【发明人】增田贤太, 一坪幸辉, 铃木将和, 野中洁, 加藤智久, 田中秀秋
【申请人】太平洋水泥株式会社, 独立行政法人产业技术综合研究所
【公开日】2016年1月13日
【申请日】2013年11月27日
【公告号】EP3028994A1, US20160160386, WO2015015662A1