一种合成碳纳米管的可控火焰燃烧器的制造方法
【技术领域】
[0001]本实用新型涉及一种碳纳米管合成技术，尤其涉及一种合成碳纳米管的可控火焰燃烧器。
【背景技术】
[0002]碳纳米管(Carbon Nanotubes, CNTs)是碳的同素异构体，是由层状结构石墨稀片卷成的纳米尺寸的空心管，具有很高的长径比，同时具有极好的力学、电学和热学性能。1991年日本电镜专家饭岛澄男(Sum1 Iijima)利用电子显微镜首先发现了碳纳米管的存在。目前，碳纳米管的合成方法主要有四种:电弧放电法(arc discharge)、激光蒸发法(laser vaporizat1n)、化学气相沉积法(chemical vapor deposit1n, CVD)和火焰合成法(flame synthesis)。其中，火焰合成法(利用燃烧火焰合成碳纳米管)是一个全新的技术和研宄领域。
[0003]前三种传统合成方法(电弧放电法、激光蒸发法、化学气相沉积法)设备复杂，成本较高，产量低，不能连续操作，而火焰合成法在大气常压下就可进行，且设备简单，成本低廉，合成时间短，具有商业化批量合成的可能。
[0004]2000年以前，火焰法合成碳纳米管的研宄较少，具有代表性的是1994年比利时的 Ivanov 等人在文献 “ Ivanov V, Nagy J B et, al.The Study of Carbon nanotubesProduced by Catalytic Method.Chem Phys Lett.1994，223:329-335” 中用乙块通过热解在钴和铁等催化剂粒子上长出直径几十纳米的碳纳米管。同年，美国麻省理工学院的Howard 等人在文献 “Howard JB, Das Chowdhury K, Vander Sande JB.Carbon shells inflames.Nature, 1994，370(6491):603"中发现在充氧及稀释剂的低压容器中燃烧乙炔、苯或乙烯等可以得到碳纳米管。
[0005]2000年以后，国内外才逐渐开展火焰法合成碳纳米管的研宄工作。
[0006]2000 年美国宇航局 Vander wal 等人在文献“Vander wal RL, Ticich TM, CurtisVE.Diffus1n Flame Synthesis of Single-walled Carbon Nanotubes.Chem PhysLett.2000，354(1-2):20-4"中采用“裂解火焰”得到了碳纳米管。2002年美国宇航局的Vander wal 等人在文献“Vander wal RL, Fe-Catalyzed.Single-walled Carbon NanotubesSynthesis within a Flame Environment.Combust1n and Flame.2002，130:37-47，，中米用可燃气体为碳源，利用麦肯纳燃烧器(McKenna burner)得到了少量单壁碳纳米管。
[0007]2004年美国麻省理工学院He i ght和Howard等人在文献“ He i ght MT, HowardJB, Tester Jff et al.Flame Synthesis of Single-walled Carbon Nanotubes.Carbon.2004, 42:2295-2307”中用充氧和稀释剂的燃烧乙炔预混气体，在燃烧器出口的层流平面火焰后面不同高度处收集到了单壁碳纳米管。
[0008]2005 年日本 NaKazawa 等人在文献 “NaKazawa S, YoKomori T, Mizomoto M.FlameSynthesis of Carbon Nanotubes in a Wall Stagnat1n Flow.Chemical PhysicsLetter.2005, 403:158-162”中采用富燃料的乙炔/空气的预混气射流冲击涂有镍催化剂层的陶瓷驻定平板，形成喇叭状火焰，并在驻定平板上窄环形带区域生成了多壁碳纳米管。
[0009]2008 年韩国的 Sang Kil Woo 等人在文献“Sang Kil Woo, Young Taek Hong, OhChae Kwon.Flame synthesis of carbon-nanotubes using a double-faced wallstagnat1n flow burner.Carbon, 2009, 47 (3):912_916” 中米用双面壁驻流燃烧器得到了碳纳米管。
[0010]总结来看，现有技术中的火焰合成方法存在着优势，但也存在不足。其一是热源温度可控性差，主要是依赖调整火焰的燃烧强度(燃氧比)来调控反应温度，导致产物存在一定的杂质，不易获得单壁碳纳米管以及具有较长结构的碳纳米管；二是由于碳纳米管的合成条件(主要是温度和催化剂)可控性不好，使得碳纳米管的产量仍有待于提高。
[0011]碳纳米管的工业应用及科学研宄需要的是大量质量较好、生长可控、纯度较高及成本较低的碳纳米管，现有技术中合成碳纳米管的火焰方法很难克服传统火焰合成方法的弊端。
【实用新型内容】
[0012]本实用新型的目的是提供一种能够实现可控、连续、大规模、低成本合成碳纳米管的合成碳纳米管的可控火焰燃烧器。
[0013]本实用新型的目的是通过以下技术方案实现的:
[0014]本实用新型的合成碳纳米管的可控火焰燃烧器，包括相互嵌套的上下贯通的双层直圆管，内层直圆管包围的区域为中心反应合成区，内层直圆管与外层直圆管之间包围的区域分割为高温热源区和低温冷却区，所述双层直圆管的上部出口为碳纳米管取样区，所述中心反应合成区的下口为反应物混合气、惰性气体和纳米催化剂颗粒的入口，所述高温热源区的下口为可燃预混气体的入口，所述低温冷却区的下口为冷却气体的入口。
[0015]由上述本实用新型提供的技术方案可以看出，本实用新型实施例提供的合成碳纳米管的可控火焰燃烧器，由于包括相互嵌套的上下贯通的双层直圆管，内层直圆管包围的区域为中心反应合成区，内层直圆管与外层直圆管之间包围的区域分割为高温热源区和低温冷却区，所述双层直圆管的上部出口为碳纳米管取样区，所述中心反应合成区的下口为反应物混合气、惰性气体和纳米催化剂颗粒的入口，所述高温热源区的下口为可燃预混气体的入口，所述低温冷却区的下口为冷却气体的入口。能够实现可控、连续、大规模、低成本合成碳纳米管，将合成碳纳米管过程和燃烧过程完全隔离，同时增加了碳纳米管合成过程的低温冷却阶段，可减少燃烧产生的大量杂质，实现了碳纳米管合成温度的相对精确的、可控制调节，而不需要完全依赖调整火焰的燃烧强度(燃氧比)来调控反应温度，保证碳纳米管在最优温度条件下合成，更有利于单壁碳纳米管以及具有较长结构的碳纳米管的生成。另外，本实用新型中碳纳米管主要是在中心管出口获得，同时在两个高温热源区的上部出口也会得到部分碳纳米管，若采用球面基板取样，可以扩大碳纳米管的有效收集面积，这些都将进一步增大碳纳米管的产量。
【附图说明】
[0016]图1为本实用新型实施例提供的可控火焰燃烧器的立体结构示意图。
[0017]图2为本实用新型实施例提供的可控火焰燃烧器的横截面结构示意图。
[0018]图中:
[0019]I表示中心反应合成区，在其底部通入反应物混合气、惰性气体和纳米催化剂颗粒；2和4表示高温热源区，在其底部通入可燃预混气体，通过燃烧为中心反应合成区提供高温热源；3和5表示低温冷却区，在其底部通入惰性气体或氮气或空气来控制中心反应合成区I内的合成反应温度；6表示碳纳米管取样区。
【具体实施方式】
[0020]下面将对本实用新型实施例作进一步地详细描述。
[0021]本实用新型的合成碳纳米管的可控火焰燃烧器，其较佳的【具体实施方式】是:
[0022]包括相互嵌套的上下贯通的双层直圆管，内层直圆管包围的区域为中心反应合成区，内层直圆管与外层直圆管之间包围的区域分割为高温热源区和低温冷却区，所述双层直圆管的上部出口为碳纳米管取样区，所述