一种黄色单分散球形稀土氧化物荧光粉及其制备方法
【技术领域】
[0001]本发明属于稀土荧光材料领域，具体涉及一种黄色单分散球形稀土氧化物荧光粉及其制备方法。
【背景技术】
[0002]稀土氧化物是指稀土元素所形成的氧化物，一般具有较强的荧光特性，而且具备光致发光特性。
[0003]氧化钇(Y203)和氧化钆(Gd203)都是非常重要的稀土金属氧化物，常应用于荧光粉中作为原材料。氧化钇的晶体结构属于立方晶系，具有良好的化学稳定性和耐热、耐腐蚀性能，介电常数高，以及对还原介质稳定性好等优点。氧化钆(Gd203)的结构相对复杂，在常压1300-1400°C左右下发生相变，由立方相转变为单斜相，且Gd3+半径较Y3+略大。因此，可通过掺加Υ3+改善Gd 203的晶体结构。
[0004]Y203和Gd203都是优良的发光基质材料，目前关于稀土离子掺杂的研究最为广泛的是Eu3+。其中，Y203:Eu3+具有优异的发光性能，是重要的三基色发光材料，可用作彩色电视机显像管的红色荧光粉。同时，纳米Y203:Eu3+具有高亮度、高稳定性、低应用电压等优异性能，可用于高清晰投影、低压显示、场发射显示设备中。Gd203:Eu3+也是一种优质的红色荧光粉，具有较高的发光量子效率和较好的光谱特性，被广泛用于高清晰度电视、投影电视、平板显示、绿色照明工程等领域。而(Y，Gd)203:Eu3+也是一种发光效率较高的荧光粉，可应用于光致发光、阴极射线发光、X射线发光等领域。
[0005]研究发现，Dy3+在可见光范围有两个主发射带，受激发产生较强的蓝光和黄光发射，分别对应于Dy3+的4F9/2— 6H15/2(484nm附近)和4F9/2— 6H13/2 (575nm附近)跃迀，可用于三基色发光组件和白光LED，是一种潜在的白光荧光粉。但是，鲜有关于Dy3+掺杂Y 203/Gd203单分散球形荧光粉合成的研究。因此，利用Dy 3+掺杂Y 203/Gd203制备稀土氧化物荧光粉具有较大研究价值和意义。
【发明内容】
[0006]本发明的目的在于提供一种球形度高，分散性良好且晶格结构稳定的黄色稀土氧化物荧光粉及制备方法。
[0007]本发明提出的黄色单分散球形稀土氧化物荧光粉的制备方法包括以下步骤:
(1)根据该荧光粉的化学式组成，按照化学计量配比称取试剂，所述试剂包括Gd203(纯度 99.99%)，Dy203 (纯度 99.99%)，Y203 (纯度 99.99%)，尿素(C0 (ΝΗ2) 2.12Η20，>99%)和浓硝酸(ΗΝ03，分析纯)等；
(2)将步骤(1)中的粉状RE203(RE=Gd，Dy和Y)溶于热硝酸配制成0.5mol/L的Gd(N03)3、Y (N03) 3和 0.lmol/L 的 Dy (NO 3) 3稀土硝酸盐溶液；
(3)将步骤(2)获得的稀土硝酸盐溶液按照一定的摩尔比混合配制成母盐溶液，向其中加入沉淀剂尿素(尿素加入量为稀土阳离子RE3+浓度的40倍)，加入去离子水得到500mL待反应溶液；
(4)将步骤(3)中制备的待反应溶液移入恒温水浴加热搅拌，使其均匀沉淀，所得产物经多次离心分离、水洗及醇洗，最后将无水乙醇分散的沉淀物置于烧杯中，在80°C烘干得到该系荧光粉的白色前驱体粉末；
(5)将步骤(4)中所得白色前驱体在不同温度下进行煅烧，经研磨后获得该系荧光粉颗粒。
[0008]步骤(4)中所述的加热温度控制为90±1°C，保温时间为2h，烘干时间为6h。
[0009]步骤(5)中所述煅烧时的加热速率为5°C /min，煅烧时间为4h。
[0010]本发明所制备的荧光粉，具有如下优点:
(1)本发明所制备的荧光粉颗粒具有良好的分散性和球形度，可减少对激发光的散射，易于自组装、成I旲，有效提尚发光效率；
(2)Y3+的加入可改善该系荧光粉的晶体结构，提高稳定性；
(3)该系荧光粉在275nm光激发下，呈现优异的蓝光和黄光发射；
(4)存在Gd3+—Dy 3+间的能量传递效应，显著提高了 Dy 3+的发光强度。
【附图说明】
[0011]图1是[(γρΑ山xDyx)]203系列荧光粉前驱体的FE-SEM形貌图。
[0012]图2是经1000 °C煅烧所得[(YyGdi y)! xDyx) ]203系列荧光粉的FE-SEM形貌图。
[0013]图3是经1000°C煅烧所得[(YyGdi y)! xDyx) ]203系列荧光粉的XRD曲线。
[0014]图4为经1000。C煅烧所得[(YaQ5GdQ.95)Q.9SDyaQ2) ]203荧光粉的荧光发射光谱。
【具体实施方式】
[0015]下面结合实施例和附图，对本发明进行详细阐述。
[0016]实施例1
本发明实验所需试剂包括Gd203 (纯度99.99%)，Dy203 (纯度99.99%)，Y203 (纯度99.99%)，尿素(C0(NH2)2.12H20，>99%)和浓硝酸(ΗΝ03，分析纯)等；根据荧光粉的化学式[(Υ#^ 山 xDyx)]203，取 χ=0.02，y=0.05，即[(Ya05Gda95) a9SDya02) ]203;按照化学计量比准确称取粉状稀土氧化物Y203、Gd203和Dy 203,溶于热硝酸分别配制成0.5mol/L、0.5mol/L和0.lmol/L的稀土硝酸盐溶液；根据化学式组成，量取配制的Υ(Ν03)3溶液0.735mL,Gd(N0 3)3溶液13.965mL，Dy(N03)3溶液1.5mL，称取尿素18.018g (尿素浓度为0.6mol/L，稀土阳离子RE3+浓度为0.015mol/L);将以上试剂混合并加入去离子水，配制为500mL的混合溶液；然后，将该溶液移入恒温水浴加热搅拌，首先在25°C保温2h，然后在lh内升温至90°C，在90± 1°C保温2h至反应结束；溶液取出后迅速冷却至30°C以下，经多次离心，水洗2次，醇洗1次；然后将此沉淀超声分散于无水乙醇中，置于鼓风干燥箱内，在80°C烘6h使沉淀干燥，得到该系荧光粉前驱体粉末；将此前驱体进行高温煅烧，煅烧温度为1000°C，升温速率为5°C /min，保温时间为4h ;煅烧后的荧光粉颗粒经玛瑙研钵研磨，即可获得目标荧光粉。
[0017]实施例2
本发明实验所需试剂包括Gd203 (纯度99.99%)，Dy203 (纯度99.99%)，Y203 (纯度99.99%)，尿素(C0(NH2)2.12H20，>99%)和浓硝酸(ΗΝ03，分析纯)等；根据荧光粉的化学式[(YyGdi 山 xDyx)]203，取 χ=0.02，y=0.10，即[(Y0.10Gda9。) a9SDya02) ]203;按照化学计量比准确称取粉状稀土氧化物Y203、Gd203和Dy 203,溶于热硝酸分别配制成0.5mol/L、0.5mol/L和
0.lmol/L的稀土硝酸盐溶液；根据化学式组成，量取配制的Υ(Ν03)3溶液1.47mL，Gd(N0 3)3溶液13.23mL，Dy(N03)3溶液1.5mL，称取尿素18.018g (尿素浓度为0.6mol/L，稀土阳离子RE3+浓度为0.015mol/L);将以上试剂混合并加入去离子水，配制为500mL的混合溶液；然后，将该溶液移入恒温水浴加热搅拌，首先在25°C保温2h，然后在lh内升温至90°C，在90± 1°C保温2h至反应结束；溶液取出后迅速冷却至30°C以下，经多次离心，水洗2次，醇洗1次；然后将此沉淀超声分散于无水乙醇中，置于鼓风干燥箱内，在80°C烘6h使沉淀干燥，得到该系荧光粉前驱体粉末；将此前驱体进行高温煅烧，煅烧温度为1000°C，升温速