1.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
将水和水溶性有机粘合剂混合并加热以形成粘合剂溶液,其中所述水和粘合剂被加热到至少约50℃的温度,并且其中所述粘合剂包含:(i)糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、以及其任何组合,以及(ii)聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或非碳水化合物合成聚合物、或其任何组合;
将碳黑与所述粘合剂溶液混合以产生碳黑混合物;
使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;
加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生成型多孔碳产物;以及
使催化活性成分或其前体沉积于所述成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物。
2.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
将水、碳黑和水溶性有机粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含:(i)糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、以及其任何组合,以及(ii)聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或非碳水化合物合成聚合物、或其任何组合;
使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;
加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生成型多孔碳产物;以及
使催化活性成分或其前体沉积于所述成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物。
3.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
将水、碳黑和粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、或其任何组合,并且其中在所述碳黑混合物中的所述粘合剂与碳黑的重量比为至少约1∶4、至少约1∶3、至少约1∶2、至少约1∶1、或至少1.5∶1;
使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;
加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生成型多孔碳产物;以及
使催化活性成分或其前体沉积于所述成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物。
4.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
将水、碳黑和粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、或其任何组合,并且其中所述碳黑混合物的水含量不超过约80重量%、不超过约55重量%、不超过约40重量%、或不超过约25重量%;
使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;
加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生成型多孔碳产物;以及
使催化活性成分或其前体沉积于所述成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物。
5.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
使催化活性成分或其前体沉积于成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物通过一种方法制备,所述方法包括:
(1)将水、碳黑和水溶性有机粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含:(i)糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、以及其任何组合,以及(ii)聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或非碳水化合物合成聚合物、或其任何组合;
(2)使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;以及
(3)加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生所述成型多孔碳产物。
6.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
使催化活性成分或其前体沉积于成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物通过一种方法制备,所述方法包括:
(1)将水、碳黑和粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、或其任何组合,并且其中在所述碳黑混合物中的所述粘合剂与碳黑的重量比为至少约1∶4、至少约1∶3、至少约1∶2、至少约1∶1、或至少1.5∶1:
(2)使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;以及
(3)加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生所述成型多孔碳产物。
7.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
使催化活性成分或其前体沉积于成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物通过一种方法制备,所述方法包括:
(1)将水、碳黑和粘合剂混合以形成碳黑混合物,其中所述粘合剂包含糖类,其选自由以下组成的组:单糖、双糖、寡糖、其衍生物、或其任何组合,并且其中所述碳黑混合物的水含量不超过约80重量%、不超过约55重量%、不超过约40重量%、或不超过约25重量%;
(2)使所述碳黑混合物成形以产生成型碳黑复合物;以及
(3)加热所述成型碳黑复合物以使所述粘合剂碳化成水不溶性状态并产生所述成型多孔碳产物。
8.一种制备催化剂组合物的方法,所述方法包括:
使催化活性成分或其前体沉积于成型多孔碳产物上以产生所述催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物包含:
(a)碳黑以及
(b)碳化粘合剂,其包含水溶性有机粘合剂的碳化产物,并且其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约20m2/g至约500m2/g,平均孔隙直径大于约5nm,比孔容积大于约0.1cm3/g,碳黑含量为至少约35重量%,并且碳化粘合剂含量为约20重量%至约50重量%,并且
其中所述成型多孔碳产物的径向部件抗碎强度大于约4.4N/mm(1磅/mm)并且/或者机械部件抗碎强度大于22N(5磅)。
9.如权利要求2至7中任一项所述的方法,其中所述水和水溶性有机粘合剂被混合并加热来形成粘合剂溶液,再与碳黑混合。
10.如权利要求9所述的方法,其中所述水和粘合剂被加热到至少约50℃、至少约60℃、或至少约70℃的温度。
11.如权利要求1或9所述的方法,其中所述水和粘合剂被加热到约50℃至约95℃、约50℃至约90℃、或约60℃至约85℃的温度。
12.如权利要求1或9至11中任一项所述的方法,所述方法还包括使所述粘合剂溶液冷却,再与碳黑混合,或再成形为所述成型碳黑复合物。
13.如权利要求1或9至12中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物的水含量不超过约80重量%、不超过约55重量%、不超过约40重量%、或不超过约25重量%。
14.如权利要求1或9至12中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物的水含量为约5重量%至约80重量%或约5重量%至约55重量%。
15.如权利要求1或9至14中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物的水含量为约5重量%至约40重量%或约5重量%至约25重量%。
16.如权利要求1至7和9至15中任一项所述的方法,所述方法还包括挤压或捏合所述碳黑混合物。
17.如权利要求16所述的方法,其中所述水、碳黑和粘合剂的混合和所述所得碳黑混合物的挤压同时进行。
18.如权利要求17所述的方法,其中所述水、碳黑和粘合剂的混合和所述所得碳黑混合物的挤压利用碾式混合机进行。
19.如权利要求1至7和9至18中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物还包含成型佐剂。
20.如权利要求19所述的方法,其中所述成型佐剂包括润滑剂。
21.如权利要求19所述的方法,其中所述成型佐剂包括木质素或其衍生物。
22.如权利要求1至7和9至21中任一项所述的方法,其中所述成型碳黑复合物在惰性或氧化性气氛中加热。
23.如权利要求22所述的方法,其中所述气氛为惰性气氛。
24.如权利要求1至7和9至23中任一项所述的方法,其中所述成型碳黑复合物在以下温度下加热:约250℃至约1,000℃、约300℃至约900℃、约300℃至约850℃、约300℃至约800℃、约350℃至约850℃、约350℃至约800℃、约350℃至约700℃、约400℃至约850℃、或约400℃至约800℃。
25.如权利要求1至7和9至24中任一项所述的方法,其中所述成型碳黑复合物通过挤出所述碳黑混合物来成形。
26.如权利要求1至7和9至25中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物在以下压力下成形:至少约100kPa(1巴)、或约100kPa(1巴)至约10,000kPa(100巴)、约500kPa(5巴)至约5,000kPa(50巴)、或约1,000kPa(10巴)至约3,000kPa(30巴)。
27.如权利要求1至7和9至26中任一项所述的方法,所述方法还包括在成形后干燥所述成型碳黑复合物。
28.如权利要求27所述的方法,其中干燥所述成型碳黑复合物包括在约20℃至约150℃、约40℃至约120℃、或约60℃至约120℃的温度下加热。
29.如权利要求1至7和9至28中任一项所述的方法,其中在所述碳黑混合物中所述粘合剂与碳黑的重量比为至少约1∶4、至少约1∶3、至少约1∶2、至少约1∶1、或至少1.5∶1。
30.如权利要求1至7和9至28中任一项所述的方法,其中在所述碳黑混合物中所述粘合剂与碳黑的重量比为约1∶4至约3∶1、约1∶4至约1∶1、约1∶3至约2∶1、约1∶3至约1∶1、或约1∶1。
31.如权利要求1至7和9至30中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物中的碳黑含量为基于干重至少约35重量%、至少约40重量%、至少约45重量%、至少约50重量%、至少约55重量%、至少约60重量%、至少约65重量%、或至少约70重量%。
32.如权利要求1至7和9至30中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物中的碳黑含量为基于干重约35重量%至约80重量%、约35重量%至约75重量%、约40重量%至约80重量%、或约40重量%至约75重量%。
33.如权利要求1至7和9至32中任一项所述的方法,其中在所述碳黑混合物中所述粘合剂的浓度为基于干重至少约10重量%、至少约20重量%、至少约25重量%、至少约30重量%、至少约35重量%、至少约40重量%、或至少45重量%。
34.如权利要求1至7和9至32中任一项所述的方法,其中在所述碳黑混合物中所述粘合剂的浓度为基于干重约10重量%至约50重量%、约10重量%至约45重量%、约15重量%至约50重量%、约20重量%至约50重量%、或约20重量%至约45重量%。
35.如权利要求8所述的方法,其中所述粘合剂包含选自由以下组成的组的糖类:单糖、双糖、寡糖、或其任何组合。
36.如权利要求1至7和9至35中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含单糖。
37.如权利要求1至7和9至36中任一项所述的方法,其中所述单糖选自由以下组成的组:葡萄糖、果糖、其水合物、其糖浆、以及其组合。
38.如权利要求1至7和9至37中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含双糖。
39.如权利要求1至7和9至38中任一项所述的方法,其中所述双糖选自由以下组成的组:麦芽糖、蔗糖、其糖浆、以及其组合。
40.如权利要求8所述的方法,其中所述粘合剂包含聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或非碳水化合物合成聚合物、或其任何组合。
41.如权利要求1至7和9至40中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或其任何组合。
42.如权利要求1至7和9至41中任一项所述的方法,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括纤维素化合物。
43.如权利要求42所述的方法,其中所述纤维素化合物选自由以下组成的组:甲基纤维素、乙基纤维素、乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、羟丙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、乙基羟乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羧甲基纤维素、以及其混合物。
44.如权利要求1至7和9至43中任一项所述的方法,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物选自由以下组成的组:海藻酸、果胶、醛糖酸、醛糖二酸、糖醛酸、糖醇、以及其盐、寡聚物和聚合物。
45.如权利要求1至7和9至44中任一项所述的方法,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括淀粉。
46.如权利要求1至7和9至45中任一项所述的方法,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括可溶性胶。
47.如权利要求1至7和9至46中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含非碳水化合物合成聚合物。
48.如权利要求1至7和9至47中任一项所述的方法,其中所述非碳水化合物合成聚合物选自由以下组成的组:聚丙烯酸、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙酸乙烯酯、聚丙烯酸酯、聚醚、以及由其所衍生的共聚物。
49.如权利要求1至7和9至48中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含一种或多种选自由以下组成的组的成分:水溶性纤维素;水溶性醇;水溶性缩醛;水溶性酸;聚乙烯基丙烯酸;聚醚;以及任何这些成分的盐、酯、寡聚物、或聚合物。
50.如权利要求1至7和9至49中任一项所述的方法,其中所述粘合剂包含选自由葡萄糖、果糖或其水合物组成的组的糖类和选自由羟乙基纤维素、甲基纤维素和淀粉组成的组的聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物。
51.如权利要求1至7和9至50中任一项所述的方法,其中(i)所述糖类与(ii)所述聚合的碳水化合物、所述聚合的碳水化合物的衍生物、或所述非碳水化合物合成聚合物、或其组合的重量比为约5∶1至约50∶1、约10∶1至约25∶1、或约10∶1至约20∶1。
52.如权利要求1至7、9至34、36至39、以及41至51中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物还包含成孔剂。
53.如权利要求52所述的方法,其中所述成孔剂包括水溶性直链、支链、或交联聚合物。
54.如权利要求1至7、9至34、36至39、以及41至53中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物的水含量不超过约80重量%、不超过约55重量%、不超过约40重量%、或不超过约25重量%。
55.如权利要求1至7、9至34、36至39、以及41至53中任一项所述的方法,其中所述碳黑混合物的水含量为约5重量%至约70重量%、约5重量%至约55重量%、约5重量%至约40重量%、或约5重量%至约25重量%。
56.如权利要求1至55中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约20m2/g至约500m2/g、约20m2/g至约350m2/g、约20m2/g至约250m2/g、约20m2/g至约225m2/g、约20m2/g至约200m2/g、约20m2/g至约175m2/g、约20m2/g至约150m2/g、约20m2/g至约125m2/g、约20m2/g至约100m2/g、约25m2/g至约500m2/g、约25m2/g至约350m2/g、约25m2/g至约250m2/g、约25m2/g至约225m2/g、约25m2/g至约200m2/g、约25m2/g至约175m2/g、约25m2/g至约150m2/g、约25m2/g至约125m2/g、或约25m2/g至约100m2/g。
57.如权利要求1至56中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约30m2/g至约500m2/g、约30m2/g至约350m2/g、约30m2/g至约250m2/g、约30m2/g至约225m2/g、约30m2/g至约200m2/g、约30m2/g至约175m2/g、约30m2/g至约150m2/g、约30m2/g至约125m2/g、或约30m2/g至约100m2/g。
58.如权利要求1至57中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的平均孔隙直径大于约5nm、大于约10nm、大于约12nm、或大于约14nm。
59.如权利要求1至57中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的平均孔隙直径为约5nm至约100nm、约5nm至约70nm、约5nm至约50nm、约5nm至约25nm、约10nm至约100nm、约10nm至约70nm、约10nm至约50nm、或约10nm至约25nm。
60.如权利要求1至59中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物通过BJH法所测得的直径为1.7nm至100nm的孔隙的比孔容积大于约0.1cm3/g、大于约0.2cm3/g、或大于约0.3cm3/g。
61.如权利要求1至59中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物通过BJH法所测得的直径为1.7nm至100nm的孔隙的比孔容积为约0.1cm3/g至约1.5cm3/g、约0.1cm3/g至约0.9cm3/g、约0.1cm3/g至约0.8cm3/g、约0.1cm3/g至约0.7cm3/g、约0.1cm3/g至约0.6cm3/g、约0.1cm3/g至约0.5cm3/g、约0.2cm3/g至约1cm3/g、约0.2cm3/g至约0.9cm3/g、约0.2cm3/g至约0.8cm3/g、约0.2cm3/g至约0.7cm3/g、约0.2cm3/g至约0.6cm3/g、约0.2cm3/g至约0.5cm3/g、约0.3cm3/g至约1cm3/g、约0.3cm3/g至约0.9cm3/g、约0.3cm3/g至约0.8cm3/g、约0.3cm3/g至约0.7cm3/g、约0.3cm3/g至约0.6cm3/g、或约0.3cm3/g至约0.5cm3/g。
62.如权利要求1至61中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约35%、至少约40%、至少约45%、或至少约50%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
63.如权利要求1至61中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约35%至约80%、约35%至约75%、约35%至约65%、约40%至约80%、约40%至约75%、或约40%至约70%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
64.如权利要求1至63中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约50%、至少约60%、至少约70%、至少约80%、或至少约90%属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
65.如权利要求1至63中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约50%至约95%、约50%至约90%、约50%至约80%、约60%至约95%、约60%至约90%、约60%至约80%、约70%至约95%、约70%至约90%、约70%至约80%、约80%至约95%、或约80%至约90%属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
66.如权利要求1至65中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有不超过约10%、不超过约5%、或不超过约1%属于平均孔隙直径小于3nm的孔隙。
67.如权利要求1至65中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.1%至约1%、约1%至约10%、或约1%至约5%属于平均孔隙直径小于3nm的孔隙。
68.如权利要求1至67中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物具有一种孔径分布以使得所述分布的峰值是在大于约5nm、大于约7.5nm、大于约10nm、大于约12.5nm、大于约15nm、或大于约20nm的直径处。
69.如权利要求1至67中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物具有一种孔径分布以使得所述分布的峰值是在小于约100nm、小于约90nm、小于约80nm、或小于约70nm的直径处。
70.如权利要求1至69中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的径向部件抗碎强度大于约4.4N/mm(1磅/mm)、大于约8.8N/mm(2磅/mm)、或大于约13.3N/mm(3磅/mm)。
71.如权利要求1至69中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的径向部件抗碎强度为约4.4N/mm(1磅/mm)至约88N/mm(20磅/mm)、约4.4N/mm(1磅/mm)至约66N/mm(15磅/mm)、或约8.8N/mm(2磅/mm)至约44N/mm(10磅/mm)。
72.如权利要求1至71中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的机械部件抗碎强度大于约22N(5磅)、大于约36N(8磅)、或大于约44N(10磅)。
73.如权利要求1至71中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的机械部件抗碎强度为约22N(5磅)至约88N(20磅)、约22N(5磅)至约66N(15磅)、或约33N(7.5磅)至约66N(15磅)。
74.如权利要求1至73中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的平均直径为至少约50μm、至少约500μm、至少约1,000μm、或至少约10,000μm。
75.如权利要求1至74中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的碳黑含量为至少约35重量%、至少约40重量%、至少约45重量%、至少约50重量%、至少约55重量%、至少约60重量%、至少约65重量%、或至少约70重量%。
76.如权利要求1至74中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的碳黑含量为约35重量%至约80重量%、约35重量%至约75重量%、约40重量%至约80重量%、或约40重量%至约75重量%。
77.如权利要求1至76中任一项所述的方法,其中所述成型多孔碳产物的碳化粘合剂含量为约10重量%至约50重量%、约20重量%至约50重量%、约25重量%至约40重量%、或约25重量%至约35重量%。
78.如权利要求1至77中任一项所述的方法,其中所述催化剂组合物具有根据ASTM D4058-96所测得的转筒磨耗指数以使得残留百分比大于约85%、大于约90%、大于约92%、或大于约95%。
79.如权利要求1至78中任一项所述的方法,其中所述催化剂组合物具有根据ASTM D4058-96所测得的转筒磨耗指数以使得残留百分比大于约97重量%、或大于约99重量%。
80.如权利要求1至79中任一项所述的方法,其中所述催化剂组合物的水平搅动筛磨耗量小于约5%、或小于约3%。
81.如权利要求1至79中任一项所述的方法,其中所述催化剂组合物的水平搅动筛磨耗量小于约2重量%、小于约1重量%、小于约0.5重量%、小于约0.2重量%、小于约0.1重量%、小于约0.05重量%、或小于约0.03重量%。
82.如权利要求1至81中任一项所述的方法,其中所述催化活性成分或其前体包含金属。
83.如权利要求82所述的方法,其中所述金属包括至少一种d-区金属。
84.如权利要求82所述的方法,其中所述金属包括至少一种选自第VI、V、VI、VII、VIII、IX、X、XI、XII、以及XIII族的金属。
85.如权利要求82所述的方法,其中所述金属包括贵金属。
86.如权利要求82所述的方法,其中所述金属包括非贵金属。
87.如权利要求82所述的方法,其中所述金属选自由以下组成的组:钴、镍、铜、锌、铁、钒、钼、锰、钡、钌、铑、铼、钯、银、锇、铱、铂、金、以及其组合。
88.如权利要求82所述的方法,其中所述金属包括镍。
89.如权利要求82至88中任一项所述的方法,其中所述金属构成所述催化剂组合物总重量的约0.1%至约50%、约0.1%至约25%、约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.25%至约50%、约0.25%至约25%、约0.25%至约10%、约0.25%至约5%、约1%至约50%、约1%至约25%、约1%至约10%、约1%至约5%、约5%至约50%、约5%至约25%,或约5%至约10%。
90.一种催化剂组合物,其包含作为催化剂载体的成型多孔碳产物和催化活性成分或其前体,其中所述成型多孔碳产物包含:
(a)碳黑以及
(b)碳化粘合剂,其包含水溶性有机粘合剂的碳化产物,并且其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约20m2/g至约500m2/g,平均孔隙直径大于约5nm,比孔容积大于约0.1cm3/g,碳黑含量为至少约35重量%,并且碳化粘合剂含量为约20重量%至约50重量%,并且
其中所述成型多孔碳产物的径向部件抗碎强度大于4.4N/mm(1磅/mm)并且/或者机械部件抗碎强度大于约22N(5磅)。。
91.如权利要求90所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约20m2/g至约350m2/g、约20m2/g至约250m2/g、约20m2/g至约225m2/g、约20m2/g至约200m2/g、约20m2/g至约175m2/g、约20m2/g至约150m2/g、约20m2/g至约125m2/g、或约20m2/g至约100m2/g、约25m2/g至约500m2/g、约25m2/g至约350m2/g、约25m2/g至约250m2/g、约25m2/g至约225m2/g、约25m2/g至约200m2/g、约25m2/g至约175m2/g、约25m2/g至约150m2/g、约25m2/g至约125m2/g、或约25m2/g至约100m2/g。
92.如权利要求90所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的BET比表面积为约30m2/g至约500m2/g、约30m2/g至约350m2/g、约30m2/g至约250m2/g、约30m2/g至约225m2/g、约30m2/g至约200m2/g、约30m2/g至约175m2/g、约30m2/g至约150m2/g、约30m2/g至约125m2/g、或约30m2/g至约100m2/g。
93.如权利要求90至92中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的平均孔隙直径大于约10nm、大于约12nm、或大于约14nm。
94.如权利要求90至92中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的平均孔隙直径为约5nm至约100nm、约5nm至约70nm、约5nm至约50nm、约5nm至约25nm、约10nm至约100nm、约10nm至约70nm、约10nm至约50nm、或约10nm至约25nm。
95.如权利要求90至94中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物通过BJH法所测得的直径为1.7nm至100nm的孔隙的比孔容积大于约0.2cm3/g、或大于约0.3cm3/g。
96.如权利要求90至94中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物通过BJH法所测得的直径为1.7nm至100nm的孔隙的比孔容积为约0.1cm3/g至约1.5cm3/g、约0.1cm3/g至约0.9cm3/g、约0.1cm3/g至约0.8cm3/g、约0.1cm3/g至约0.7cm3/g、约0.1cm3/g至约0.6cm3/g、约0.1cm3/g至约0.5cm3/g、约0.2cm3/g至约1cm3/g、约0.2cm3/g至约0.9cm3/g、约0.2cm3/g至约0.8cm3/g、约0.2cm3/g至约0.7cm3/g、约0.2cm3/g至约0.6cm3/g、约0.2cm3/g至约0.5cm3/g、约0.3cm3/g至约1cm3/g、约0.3cm3/g至约0.9cm3/g、约0.3cm3/g至约0.8cm3/g、约0.3cm3/g至约0.7cm3/g、约0.3cm3/g至约0.6cm3/g、或约0.3cm3/g至约0.5cm3/g。
97.如权利要求90至96中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约35%或至少约40%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
98.如权利要求90至96中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙为基础通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约45%或至少约50%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
99.如权利要求90至96中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约35%至约80%、约35%至约75%、或约35%至约65%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
100.如权利要求90至96中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约40%至约80%、约40%至约75%、或约40%至约70%属于平均孔隙直径为约10nm至约50nm的孔隙。
101.如权利要求90至100中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约50%、至少约60%、或至少约70属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
102.如权利要求90至100中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有至少约80%或至少约90%属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
103.如权利要求90至100中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约50%至约95%、约50%至约90%、约50%至约80%、或约60%至约95%属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
104.如权利要求90至100中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约60%至约90%、约60%至约80%、约70%至约95%、约70%至约90%、约70%至约80%、约80%至约95%、或约80%至约90%属于平均孔隙直径为约10nm至约100nm的孔隙。
105.如权利要求90至104中任一项的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有不超过约10%、不超过约5%、或不超过约1%属于平均孔隙直径小于3nm的孔隙。
106.如权利要求90至104中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.1%至约1%、约1%至约10%、或约1%至约5%属于平均孔隙直径小于3nm的孔隙。
107.如权利要求90至106中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有不超过约10%、不超过约5%、或不超过约1%属于平均孔隙直径小于5nm的孔隙。
108.如权利要求90至106中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.1%至约1%、约1%至约10%、或约1%至约5%属于平均孔隙直径小于5nm的孔隙。
109.如权利要求90至108中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有不超过约10%、不超过约5%、或不超过约1%属于平均孔隙直径小于10nm、小于5nm、或小于3nm的孔隙。
110.如权利要求90至108中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物基于直径为1.7nm至100nm的孔隙通过BJH法所测得的孔隙容积有约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.1%至约1%、约1%至约10%、或约1%至约5%属于平均孔隙直径小于10nm、小于5nm、或小于3nm的孔隙。
111.如权利要求90至110中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物具有一种孔径分布以使得所述分布的峰值是在大于约5nm、大于约7.5nm、大于约10nm、大于约12.5nm、大于约15nm、或大于约20nm的直径处。
112.如权利要求90至111中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物具有一种孔径分布以使得所述分布的峰值是在小于约100nm、小于约90nm、小于约80nm、或小于约70nm的直径处。
113.如权利要求90至112中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的径向部件抗碎强度大于约8.8N/mm(2磅/mm)或大于约13.3N/mm(3磅/mm)。
114.如权利要求90至112中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的径向抗碎强度为约4.4N/mm(1磅/mm)至约88N/mm(20磅/mm)、约4.4N/mm(1磅/mm)至约66N/mm(15磅/mm)、或约8.8N/mm(2磅/mm)至约44N/mm(10磅/mm)。
115.如权利要求90至114中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的机械部件抗碎强度大于约22N(5磅)、大于约36N(8磅)、或大于约44N(10磅)。
116.如权利要求90至114中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的机械部件抗碎强度为约22N(5磅)至约88N(20磅)、约22N(5磅)至约66N(15磅)、或约33N(7.5磅)至约66N(15磅)。
117.如权利要求90至116中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的平均直径为至少约50μm、至少约500μm、至少约1,000μm、或至少约10,000μm。
118.如权利要求90至117中任一项的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的碳黑含量为至少约40重量%、至少约45重量%、至少约50重量%、至少约55重量%、至少约60重量%、至少约65重量%、或至少约70重量%。
119.如权利要求90至117中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的碳黑含量为约35重量%至约80重量%、约35重量%至约75重量%、约40重量%至约80重量%、或约40重量%至约75重量%。
120.如权利要求90至119中任一项所述的催化剂组合物,其中所述成型多孔碳产物的碳化粘合剂含量为约10重量%至约50重量%、约20重量%至约50重量%、约25重量%至约40重量%、或约25重量%至约35重量%。
121.如权利要求90至120中任一项所述的催化剂组合物,其中所述组合物具有根据ASTM D4058-96所测得的转筒磨耗指数以使得残留百分比大于约85%、大于约90%、大于约92%、或大于约95%。
122.如权利要求121所述的催化剂组合物,其中所述组合物具有根据ASTM D4058-96所测得的转筒磨耗指数以使得残留百分比大于约97重量%、或大于约99重量%。
123.如权利要求90至122中任一项所述的催化剂组合物,其中所述组合物的水平搅动筛磨耗量小于约5%、或小于约3%。
124.如权利要求123所述的催化剂组合物,其中所述组合物的水平搅动筛磨耗量小于约2重量%、小于约1重量%、小于约0.5重量%、小于约0.2重量%、小于约0.1重量%、小于约0.05重量%、或小于约0.03重量%。
125.如权利要求90至124中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含选自由以下组成的组的糖类:单糖、双糖、寡糖、或其任何组合。
126.如权利要求90至125中任一项的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含单糖。
127.如权利要求125或126所述的催化剂组合物,其中所述单糖选自由以下组成的组:葡萄糖、果糖、其水合物、其糖浆、以及其组合。
128.如权利要求90至127中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含双糖。
129.如权利要求125至128中任一项所述的催化剂组合物,其中所述双糖选自由以下组成的组:麦芽糖、蔗糖、其糖浆、以及其组合。
130.如权利要求90至129所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或非碳水化合物合成聚合物、或其任何组合。
131.如权利要求90至130中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含聚合的碳水化合物、聚合的碳水化合物的衍生物、或其任何组合。
132.如权利要求130或131中任一项所述的催化剂组合物,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括纤维素化合物。
133.如权利要求132所述的催化剂组合物,其中所述纤维素化合物选自由以下组成的组:甲基纤维素、乙基纤维素、乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、羟丙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、乙基羟乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羧甲基纤维素、以及其混合物。
134.如权利要求130至133中任一项所述的催化剂组合物,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物选自由以下组成的组:海藻酸、果胶、醛糖酸、醛糖二酸、糖醛酸、糖醇、以及其盐、寡聚物和聚合物。
135.如权利要求130至134中任一项所述的催化剂组合物,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括淀粉。
136.如权利要求130至135中任一项所述的催化剂组合物,其中所述聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物包括可溶性胶。
137.如权利要求90至136中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含非碳水化合物合成聚合物。
138.如权利要求137所述的催化剂组合物,其中所述非碳水化合物合成聚合物选自由以下组成的组:聚丙烯酸、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙酸乙烯酯、聚丙烯酸酯、聚醚、以及由其衍生的共聚物。
139.如权利要求90至138中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含一种或多种选自由以下组成的组的成分:水溶性纤维素;水溶性醇;水溶性缩醛;水溶性酸;聚乙烯基丙烯酸;聚醚;以及任何这些成分的盐、酯、寡聚物、或聚合物。
140.如权利要求90至139中任一项所述的催化剂组合物,其中所述粘合剂包含选自由葡萄糖、果糖或其水合物组成的组的糖类和选自由羟乙基纤维素、甲基纤维素和淀粉组成的组的聚合的碳水化合物或所述聚合的碳水化合物的衍生物。
141.如权利要求90至140中任一项所述的催化剂组合物,其中(i)所述糖类与(ii)所述聚合的碳水化合物、所述聚合的碳水化合物的衍生物、或所述非碳水化合物合成聚合物、或其组合的重量比为约5∶1至约50∶1、约10∶1至约25∶1、或约10∶1至约20∶1。
142.如权利要求90至141中任一项所述的催化剂组合物,其中所述催化活性成分或其前体包含金属。
143.如权利要求142所述的催化剂组合物,其中所述金属包括至少一种d-区金属。
144.如权利要求142或143所述的催化剂组合物,其中所述金属包括至少一种选自第VI、V、VI、VII、VIII、IX、X、XI、XII、以及XIII族的金属。
145.如权利要求142所述的催化剂组合物,其中所述金属选自由以下组成的组:钴、镍、铜、锌、铁、钒、钼、锰、钡、钌、铑、铼、钯、银、锇、铱、铂、金、以及其组合。
146.如权利要求142所述的方法,其中所述金属构成所述催化剂组合物总重量的约0.1%至约50%、约0.1%至约25%、约0.1%至约10%、约0.1%至约5%、约0.25%至约50%、约0.25%至约25%、约0.25%至约10%、约0.25%至约5%、约1%至约50%、约1%至约25%、约1%至约10%、约1%至约5%、约5%至约50%、约5%至约25%、或约5%至约10%。
147.一种用于使醛糖选择性氧化成醛糖二酸的方法,所述方法包括在如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物存在下使所述醛糖与氧反应以形成所述醛糖二酸。
148.一种用于使醛糖二酸或其盐、酯、或内酯选择性加氢脱氧成二羧酸的方法,所述方法包括在含卤素化合物和如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物存在下使所述醛糖二酸或其盐、酯、或内酯与氢反应以形成所述二羧酸。
149.一种用于使1,2,6-己三醇选择性加氢脱氧成1,6-己二醇的方法,所述方法包括在如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物存在下使所述1,2,6-己三醇与氢反应以形成1,6-己二醇。
150.一种用于使1,6-己二醇选择性胺化成1,6-己二胺的方法,所述方法包括在如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物存在下使所述1,6-己二醇与胺反应以形成1,6-己二胺。
151.一种制备用于液相催化反应的反应容器的方法,所述方法包括用如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物填充所述反应容器。
152.一种制备用于气相催化反应的反应容器的方法,所述方法包括用如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物填充所述反应容器。
153.一种用于催化转化反应物的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的液体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
154.一种用于催化转化反应物的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的气体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
155.一种用于催化氧化反应物的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的液体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
156.一种用于催化氧化反应物的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的气体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
157.如权利要求155或156中任一项所述的方法,其中所述反应物包含氧化成羧基的羟基。
158.一种用于使反应物催化加氢脱氧的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的液体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
159.一种用于使反应物催化加氢脱氧的方法,所述方法包括:
使含有所述反应物的气体介质与如权利要求90至146中任一项所述的催化剂组合物接触。
160.如权利要求158或159中任一项所述的方法,其中所述反应物包含转化成碳-氢基的碳-羟基。