型多层的支撑体的情况下，除对 多层进行一体挤压成型的多层挤压成型之外，还可以使用通过涂覆或印刷来对上层进行成 型的方法。作为涂覆方法的具体例可列举涂覆原料浆料的浆料涂覆法、流延法、刮刀法、转 印法等。作为印刷方法的具体例可列举网版印刷法、喷墨印刷方法等。接下来，将制作的坯 土成型，并干燥从而得到支撑体前体。该支撑体前体优选接下来进行煅烧（800°C以上且小 于IlOO tC )而得到多孔质的支撑体的煅烧体，其后可以将支撑体的煅烧体单独烧成而得到 支撑体，或也可以至少与燃料极等一起烧成而得到支撑体。烧成温度优选IKKTC以上且小 于 1400。。。
[0129] 互连器例如可以如下制造。首先，制作原料粉末。原料粉末的制作例如可以利用 固相法进行。即，称量构成原料的金属氧化物的粉末，以成为所希望的组成比，将在溶液中 混合之后去除溶剂而得到的粉末例如在1150°C下进行烧成，然后粉碎而制作原料粉末。在 该原料粉末中添加溶剂（水、酒精等）、及根据需要的分散剂、粘合剂等成型助剂，制作浆料 或膏。涂覆该浆料或膏，在形成通过干燥（80°C以上IKKTC以下、优选300°C以上IKKTC以 下）而得到的干燥被膜之后，通过烧成（1100°C以上且小于1400°C，优选1250Γ以上且小于 HO(TC)可以得到互连器。涂覆可以使用与已经说明的方法相同的方法。或各干燥被膜也 可以通过预先形成转印片，将转印薄膜粘贴到被层叠体来进行设置。
[0130] 燃料极、固体电解质及空气极例如可以如下制造。在各原料粉末中添加溶剂（水、 酒精等）、及根据需要的分散剂、粘合剂等的成型助剂，制作浆料或膏。涂覆该浆料或膏，在 形成通过干燥（80°C以上IKKTC以下、优选300°C以上IKKTC以下）而得到的干燥被膜之 后，通过烧成（ll〇〇°C以上且小于1400°C，优选1250°C以上且小于1400°C )可以得到燃料 极、固体电解质及空气极。涂覆可以使用与已经说明的方法相同的方法。或各干燥被膜也 可以通过预先形成转印片，将转印薄膜粘贴到被层叠体上来进行设置。
[0131] 根据本发明的制造方法的优选的形态，优选烧成在每次形成各层时进行。也就是 说，根据本形态至少包含以下工序，在支撑体或其煅烧体的表面上，在形成燃料极的干燥被 膜后进行烧成而形成燃料极的工序、在形成固体电解质的干燥被膜后进行烧成而形成固体 电解质的工序、在形成互连器的干燥被膜后进行烧成而形成互连器的工序、及在形成空气 极的干燥被膜后进行烧成而形成空气极的工序而构成。此外，集电层的形成在空气极的形 成后进行。
[0132] 根据本发明的制造方法的其他的优选的形态，包含制作支撑体或其煅烧体，在支 撑体或其煅烧体的表面上形成燃料极的干燥被膜，形成互连器的干燥被膜，形成固体电解 质的干燥被膜，接下来将由支撑体、燃料极、互连器及固体电解质的干燥被膜构成的层叠成 型体进行共烧成（1250°C以上且小于1400°C )，其后形成空气极的干燥被膜，然后将这些的 整体进行烧成而构成。
[0133] 在本发明的制造方法的上述形态中，在支撑体或其煅烧体上形成燃料极、互连器 及固体电解质的各干燥被膜后，进行将由这些而构成的层叠成型体一次性烧成的共烧成。 在该形态中，优选烧成在氧化气氛下进行，以便避免固体电解质或互连器因掺杂剂的扩散 等而变性。更优选是使用空气和氧的混合气体，在氧浓度为20质量％以上30质量％以下 的气氛下进行烧成。
[0134] 在本发明的制造方法的上述形态中，优选至少互连器及固体电解质是通过共烧成 (1250°C以上且小于HO(TC)而得到的。在烧成时，互连器所含的元素与固体电解质所含的 元素相互进行扩散。即，在互连器所含的元素与固体电解质所含的元素相同时，相互进行扩 散。作为这样的元素，可列举锶、镧。由此，能够提高互连器与固体电解质的密合性。
[0135] 在本发明的制造方法中，根据互连器的结构可以适当将互连器分成多次而形成。 此时，可以在每次得到各互连器的干燥被膜时进行烧成而得到互连器，也可以将各干燥被 膜一体地共烧成而得到互连器。例如，如图5及6所示，在将互连器与燃料极侧的互连器和 空气极侧的互连器分开而形成时，可以使用以下的方法。此外，燃料极侧的互连器是指互连 器303c，所述互连器303c被设置为，形成于邻接的另一个发电元件30的燃料极302之上， 并与邻接的另一个发电元件30的固体电解质304接合。此外，空气极侧的互连器是指互连 器（303a及303b)，所述互连器（303a及303b)被设置为，设置于邻接的其中一个发电元件 20的空气极205之下，并与邻接的其中一个发电元件20的固体电解质204接合。具体的方 法为在燃料极302的表面上形成燃料极侧的互连器303c的干燥被膜的工序、形成固体电解 质（204及304)的干燥被膜的工序、形成空气极侧的互连器（303a及303b)的干燥被膜的 工序、及将燃料极侧及空气极侧双方的互连器的干燥被膜及固体电解质的干燥被膜一体地 共烧成而形成互连器303及固体电解质（204及304)。
[0136] 实施例
[0137] 虽然基于以下的实施例及比较例对本发明进行具体的说明，但本发明不局限于这 些具体例。
[0138] 实施例Al
[0139] (支撑体用坯土 A的制作）
[0140] 将高纯度镁橄榄石（包含0. 05质量％的CaO的Mg2SiO4)原料粉末调节成平均粒 径为0.7μπι。将该粉末100重量份、溶剂（水）20重量份、粘合剂（甲基纤维素）8重量份、 润滑剂0. 5重量份、及致孔剂（平均粒径5 μ m的丙烯酸系树脂粒子）15重量份用高速搅拌 机混合後，用混炼机（捏合机）混炼，用真空炼泥装置进行脱气，制备了挤压成型用的坯土。 在此，平均粒径基于JIS (日本工业标准）R1629的规定来进行测定，是以50%直径表示的值 (以下同样）。
[0141] (燃料极层用浆料的制作）
[0142] 以重量比 65 :35 湿式混合 NiO 粉末和 10YSZ (IOmol % Y203-90mol % ZrO2)粉末，得 到了干燥粉末。将得到的干燥粉末的平均粒径调节为〇. 7 μπι。将该粉末150重量份和溶剂 (卡必醇）1〇〇重量份、粘合剂（可溶性高分子）6重量份、分散剂（非离子型表面活性剂）2 重量份、及消泡剂（有机高分子系）2重量份进行混合后，充分搅拌而制备了浆料。
[0143] (燃料极催化剂层用浆料的制作）
[0144] 用共沉淀法制作NiO粉末和⑶CIO (IOmol % GdO^-gOmol % CeO2)粉末的混合物 后，进行热处理而得到燃料极催化剂层用粉末。NiO粉末和⑶ClO粉末的混合比以重量比计 为50/50。将所得到的燃料极催化剂层用粉末的平均粒径调节为0. 5 μ m。将该粉末100重 量份和溶剂（卡必醇）100重量份、粘合剂（可溶性高分子）5重量份、分散剂（非离子型表 面活性剂）2重量份、及消泡剂（有机高分子系）2重量份混合后，充分搅拌而制备浆料。
[0145] (反应抑制层用浆料的制作）
[0146] 作为反应抑制层的材料，使用了铈系复合氧化物LDC40 (40mol % LaOu-eOmol % CeO2)的粉末50重量份。在该材料粉末中混合了作为烧结助剂的0. 04重量份的Ga2O3粉 末，并且在与溶剂（卡必醇）100重量份、粘合剂（可溶性高分子）4重量份、分散剂（非离 子型表面活性剂）1重量份、及消泡剂（有机高分子系）1重量份混合后，充分搅拌而制备浆 料。
[0147] (固体电解质用浆料的制作）
[0148] 作为固体电解质的材料，使用了 Laa9Sra AaasMga2O3组成的LSGM粉末。将该LSGM 粉末50重量份与溶剂（卡必醇）100重量份、粘合剂（可溶性高分子）4重量份、分散剂（非 离子型表面活性剂）1重量份、及消泡剂（有机高分子系）1重量份混合后，充分搅拌而制备 浆料。
[0149] (空气极用浆料的制作）
[0150] 作为空气极的材料，使用了 Laa6Sra4Coa2FeasO3组成的粉末。将该粉末40重量份 与溶剂（卡必醇）100重量份、粘合剂（可溶性高分子）2重量份、分散剂（非离子型表面活 性剂）1重量份、及消泡剂（有机高分子系）1重量份混合后，充分搅拌而制备浆料。
[0151] (互连器用原料粉末的制作）
[0152] 互连器用原料粉末的制作是利用固相法而进行的。称量构成原料的金属氧化物的 粉末，以使锶和镧和钛成为Sr aiwLaaMTi03 δ所示的钙钛矿型氧化物的组成比，并在溶液中 进行混合。其后，将去除溶剂而得到的粉末在1150°C下烧成，然后粉碎而制作互连器原料粉 末。
[0153] (互连器用浆料的制作）
[0154] 作为互连器的材料，使用Sra9(]LaaMTi0 3 δ的组成的互连器用原料粉末。将该粉末 40重量份与溶剂（卡必醇）100重量份、粘合剂（可溶性高分子）4重量份、分散剂（非离 子型表面活性剂）1重量份、及消泡剂（有机高分子系）1重量份混合后，充分搅拌而制备浆 料。
[0155] (固体氧化物型燃料电池电堆的制作）
[0156] 使用如上所述而得到的坯土及各浆料，用以下的方法制作了固体氧化物型燃料电 池电堆220。此外，互连器303分2回形成，形成有：燃料极302侧的互连器303c，被设置为 形成于邻接的另一个发电元件30的燃料极302之上，并与邻接的另一个发电元件30的固 体电解质304接合；及空气极205侧的互连器（303a及303b)，被设置为设置于邻接的其中 一个发电元件20的空气极205之下，并与邻接的其中一个发电元件20的固体电解质204 接合。
[0157] 通过挤压成型法由多孔质支撑体用坯土 A制作了圆筒状成型体。在室温下干燥 后，以IlOOtC进行2小时热处理而制作了支撑体的煅烧体。在该支撑体表面上，通过浆料涂 覆法以燃料极（202a及302a)、燃料极催化剂层（202b及302b)、燃料极侧的互连器303c、 反应抑制层（204a及304a)、固体电解质（204b及304b)的顺序进行成膜，使其干燥而得到 层叠有干燥被膜的层叠成型体。将该层叠成型体在1300°C下进行了 2小时共烧成。此外， 如图5所示，燃料极侧的互连器303c和固体电解质304的接合距离（L)形成为200 μπι~ 220 μ m〇
[0158] 接下来，通过浆料涂覆法对空气极205侧的互连器（303a及303b)进行成膜，并在 1250°C下进行2小时烧成。此外，如图6所示，空气极205侧的互连器（303a及303b)和固 体电解质204的接合距离（L'）形成为200 μ m~220 μ m。
[0159] 接下来，在固体电解质（204b及304b)的表面上成型空气极（205及305)，在 IKKTC下进行2小时烧成，制作固体氧化物型燃料电池电堆220。此外，支撑体301的共 烧成后的尺寸为外径1〇_、壁厚1_。制作后的固体氧化物型燃料电池电堆220的燃料极 (202a及302a)的厚度为100 μ m，燃料极催化剂层（202b及302b)的厚度为10 μ m，反应抑 制层（204a及304a)的厚度为10 μ m，固体电解质（204b及304b)的厚度为30 μ m，互连器 303的厚度为15 μ m，空气极（205及305)的厚度为20 μ m。此外，用千分尺对支撑体301的 外径未成膜的部位进行了测定。各部件的厚度是将制作后的电堆的单电池切断，使用扫描 型电子显微镜（SEM)以30~2000倍的任意的倍率对断面进行3次观察，将得到的厚度的 最大值和最小值相加并除以2的厚度。切断部位为空气极成膜的部分的中央部。此外，对 于所得到的固体氧化物型燃料电池电堆进行了以下的各评价。在表1中示出结果。
[0160] 实施例A2
[0161] 除了将燃料极302侧及空气极205侧的互连器双方（303c ;303a及303b)形成为 分别与固体电解质（304、204)的接合距离成为40 μπι~60 μπι以外，与实施例1相同地进 行，得到固体氧化物型燃料电池电堆220。对于所得到的固体氧化物型燃料电池电堆220进 行了以下的各评价。在表1中示出结果。
[0162] 比较例Al
[0163] 例如如图7所示，除了不对燃料极302侧的互连器303c进行成膜，而在将层叠成 型体共烧成后对空气极205侧的互连器（303a及303b)进行成膜、及烧成以外，与实施例1 相同地进行，得到固体氧化物型燃料电池电堆。互连器303与固体电解质（304、204)的接 合距离形成为5~10 μ m。对于所得到的固体氧化物型燃料电池电堆进行了以下的各评价。 在表1中不出结果。
[0164] 比较例A2
[0165] 例如如图7所示，除了不对燃料极302侧的互连器303c进行成膜，而在将层叠成 型体进行共烧成后对空气极2