一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO2燃料芯块的制造方法与流程

本发明属于核燃料组件制造技术领域，具体涉及一种应用于核电燃料组件当中，中心开孔的UO₂燃料芯块的制造方法。

背景技术：

现有的开孔芯块的制造方法主要采用化学方法配制有机单体丙烯酰胺、交联剂亚基双丙烯酰胺、分散剂聚丙烯酸铵与去离子水的预混液；之后采用球磨机将U₃O₈粉末与预混液进行球磨分散，制备出U₃O₈浆料；加入引发剂过硫酸铵、催化剂四甲基乙二胺，混合均匀；将混合均匀的浆料加入模具，凝固后经干燥、脱粘，得到环形U₃O₈生坯；在氢气气氛中、1730±10℃温度下烧结2～3小时，得到环形UO₂芯块。现有技术在专利“环形UO₂燃料芯块的制备方法”(申请专利号CN200910263465.5)中有详细介绍。

现有开孔芯块的制造技术中，引入的有机单体、交联剂、分散剂、去离子水等种类较多，同时有U₃O₈浆料的存在，相应的在燃料芯块制造过程中需要采取临界控制手段来预防临界事故的发生。同时核燃料组件为了追求更高的燃耗并更好的解决PCI效应，中心开孔尺寸非常小的燃料芯块被设计出来，需要更加先进的技术来保证芯块的成品率和产量。

因此亟需研制一种粉末冶金的方法，以UO₂粉末为原料，通过混合、制粒、滚磨球化、压制、烧结、磨削的工艺流程，从而解决上述问题。

技术实现要素：

本发明要解决的技术问题是提供一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，从而在保证临界安全的前提下，连续、稳定、批量地制造出合格的陶瓷UO₂中心开孔芯块。

为了实现这一目的，本发明采取的技术方案是：

一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，包括以下步骤：

(1)确定原材料

本发明采用的原料为UO₂粉末和U₃O₈粉末的混合物以及润滑剂；

其中U₃O₈粉末的添加量不超过批次总质量的20％，润滑剂的添加量不超过批次总质量的0.4％，单批次总质量不超过500kg；

(2)混合均匀化

按步骤(1)中确定的物质配比将UO₂粉末和U₃O₈粉末的混合物放入密封的单锥的锥形混料机中，充0.5～1MPa氮气进行混合均匀化；

(3)预压制粒

混合均匀后，进行粉末的预压制粒；

(4)混合球形化

制粒后的粉末加入不超过批次总质量0.4％的润滑剂后进行双锥的锥形混料计进行混合球形化；

(5)生坯压制

球形化后的粉末进入旋转压机进行生坯压制，生坯压制的规格是每块是直径为10～10.2mm，高度为15～16.5mm的柱状，中心开孔直径为1.3～4.5mm；

(6)高温烧结

压制后的生坯在纯氢气气氛、1730℃～1760℃的温度下进行烧结6～8h；

(7)磨削

在金刚石砂轮上进行贯穿式磨削，将烧结后的生坯外表面磨削到产品设定的技术规格。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，润滑剂为阿克腊和草酸铵粉末中的至少一种，阿克腊是分析纯的纯度，粒径＜100μm；草酸铵是分析纯的纯度，粒径＜63μm。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，UO₂粉末满足以下技术指标：①1≤U₂₃₅富集度≤5；1≤U₂₃₅富集度≤2时，偏差为±0.02％；2＜U₂₃₅富集度≤5时，偏差为±0.05％；②当量硼含量≤4μg/g铀；③粒度分布满足正态分布，粒度的平均值为1.5～3μm；④氧铀比为2.02～2.18；

U₃O₈粉末满足以下技术指标：①1≤U₂₃₅富集度≤5；1≤U₂₃₅富集度≤2时，偏差为±0.02％；2＜U₂₃₅≤5时，偏差为±0.05％；②当量硼含量≤2.5μg/g铀；③氧铀比为2.6～2.7；④比表面的平均值为0.3-1.5m²/g；⑤松装密度为1.2-3g/cm³。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，步骤(2)中，锥形混料机的自转速度为59转/分，公转速度为2转/分，混合时间为30-40分钟。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，步骤(3)中，制粒时的压力为20～70kN，制粒粉末过筛时筛网尺寸为1.5mm～2.0mm。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，步骤(4)中，锥形混料计的频率为25Hz，球化时间10-30分钟。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，步骤(5)中，压制速度为70～250块/分钟，压制压力为2～8MPa,压制时生坯密度保持在5.6g/cm³～6.2g/cm³。

进一步的，如上所述的一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，步骤(7)中，柱面粗糙度小于3.2μm。

本发明技术方案的有益效果在于：

本发明采用粉末冶金的方法制备开孔芯块，避免了浆体容易引发的临界问题，同时可稳定、批量地制造出合格的陶瓷UO₂中心开孔芯块，解决了高燃耗燃料组件中心开孔芯块制造的技术难题。

附图说明

图1为工艺流程简图。

具体实施方式

下面通过附图和具体实施例对本发明技术方案进行进一步详细说明。

如图1所示，本发明一种采用粉末冶金法进行中心开孔UO₂燃料芯块的制造方法，包括以下步骤：

(1)确定原材料

本发明采用的原料为UO₂粉末和U₃O₈粉末的混合物以及润滑剂；

其中U₃O₈粉末的添加量不超过批次总质量的20％，润滑剂的添加量不超过批次总质量的0.4％，单批次总质量不超过500kg；

润滑剂为阿克腊和草酸铵粉末中的至少一种，阿克腊是分析纯的纯度，粒径＜100μm；草酸铵是分析纯的纯度，粒径＜63μm；

UO₂粉末满足以下技术指标：①1≤U₂₃₅富集度≤5；1≤U₂₃₅富集度≤2时，偏差为±0.02％；2＜U₂₃₅富集度≤5时，偏差为±0.05％；②当量硼含量≤4μg/g铀；③粒度分布满足正态分布，粒度的平均值为1.5～3μm；④氧铀比为2.02～2.18；

U₃O₈粉末满足以下技术指标：①1≤U₂₃₅富集度≤5；1≤U₂₃₅富集度≤2时，偏差为±0.02％；2＜U₂₃₅≤5时，偏差为±0.05％；②当量硼含量≤2.5μg/g铀；③氧铀比为2.6～2.7；④比表面的平均值为0.3-1.5m²/g；⑤松装密度为1.2-3g/cm³；

(2)混合均匀化

按步骤(1)中确定的物质配比将UO₂粉末和U₃O₈粉末的混合物放入密封的单锥的锥形混料机中，充0.5～1MPa氮气进行混合均匀化；锥形混料机的自转速度为59转/分，公转速度为2转/分，混合时间为30-40分钟；

(3)预压制粒

混合均匀后，进行粉末的预压制粒；制粒时的压力为20～70kN，制粒粉末过筛时筛网尺寸为1.5mm～2.0mm；

(4)混合球形化

制粒后的粉末加入不超过批次总质量0.4％的润滑剂后进行双锥的锥形混料计进行混合球形化；步骤(4)中，锥形混料计的频率为25Hz，球化时间10-30分钟；

(5)生坯压制

球形化后的粉末进入旋转压机进行生坯压制，生坯压制的规格是每块是直径为10～10.2mm，高度为15～16.5mm的柱状，中心开孔直径为1.3～4.5mm；压制速度为70～250块/分钟，压制压力为2～8MPa,压制时生坯密度保持在5.6g/cm³～6.2g/cm³；

(6)高温烧结

压制后的生坯在纯氢气气氛、1730℃～1760℃的温度下进行烧结6～8h；

(7)磨削

在金刚石砂轮上进行贯穿式磨削，将烧结后的生坯外表面磨削到产品设定的技术规格，柱面粗糙度小于3.2μm。

目前中心开孔芯块制造技术已经应用在了AP1000燃料组件芯块制造过程中，不同富集度的芯块已经被制造，并且通过了产品设计方和核电站用户的认可。

同时中心开孔芯块制造技术已在国家科技重大专项—CAP1400自主化燃料组件研制第一阶段，即定型组件研制过程中得到应用，并在其后续研制及工业化规模生产中得到进一步的推广。