本发明涉及灭杀蚊虫的技术领域,更具体地讲,涉及一种沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用及改性方法。
背景技术:
蚊子是多种病原的载体,传播包括疟疾、登革热等在内的多种疾病,严重危害人类健康。目前广泛使用化学合成药剂灭蚊,此方法虽有一定的效果,但化学合成药剂存在潜在的污染,长时间过多密切接触对健康的影响不容忽视。
研究表明:蚊子在寻找目标时,主要依赖的是二氧化碳、热量以及一些挥发性的化学物质,而蚊子的二氧化碳感受器能让它们对很少量的二氧化碳气体作出即时反应,仅二氧化碳就能够吸引蚊子,而不需要其它气味的辅助。
随着人们对高质量健康生活的追求以及环保意识的提高,利用空气中的二氧化碳,采用对人体无害的仿生方式进行诱灭蚊虫的方法逐渐得到重视。
技术实现要素:
为了解决现有技术中的问题,本发明提供了一种沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用及其改性方法,从而利用对人体无害的仿生方式进行诱灭蚊虫。
本发明一方面提供了沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,将沸石分子筛或改性沸石分子筛置于蚊虫诱杀装置中辅助或主导地引诱蚊虫。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述沸石分子筛为X型、Y型、A型、β型、ZSM型中的至少一种,所述改性沸石分子筛为X型、Y型、A型、β型、ZSM型中的至少一种改性得到。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述改性沸石分子筛是使用胺化合物修饰沸石分子筛形成的包括有伯胺和/或仲胺的沸石分子筛。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述胺化合物为乙二胺、单乙醇胺、四乙烯五胺、三亚乙基四胺、三(2-氨乙基)胺和二亚乙基三胺中的一种。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述蚊虫诱杀装置包括:
外壳体;
内筒体,设置在所述外壳体中,包括顶端的进风口;
第一风力单元,设置在所述外壳体中并位于所述内筒体的下方,并用于在所述内筒体的进风口产生进入所述内筒体的气流;
蚊虫收集单元,设置在所述外壳体下方并位于所述第一风力单元的下方,与内筒体连通并用于收集从内筒体的进风口进入的蚊虫;
二氧化碳富集单元,设置在所述外壳体中并与所述内筒体相邻地设置,内部设置有加热单元,通过位于所述二氧化碳富集单元下方且设置在外壳体上的通气孔与大气连通,顶部为二氧化碳逸出口,其中,所述二氧化碳富集单元中装载有沸石分子筛或改性沸石分子筛;
第二风力单元,设置在所述二氧化碳富集单元的底部并用于在所述外壳体的通气孔产生进入所述二氧化碳富集单元的气流。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述装置还包括蚊虫引诱光源,所述蚊虫引诱光源设置在所述内筒体的进风口处。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述蚊虫引诱光源为CDC灯、黑光灯、CCFL灯或紫外灯。
根据本发明沸石分子筛或改性沸石分子筛在捕蚊中的应用的一个实施例,所述蚊虫收集单元可拆卸地插装在所述外壳体的下方并且包括第一收集器和第二收集器,所述第一收集器为入口大且出口小的倒圆台结构,所述第二收集器为长方体或正方体结构,所述第一收集器套装在所述第二收集器中,其中,所述第一收集器还包括环绕倒圆台结构的滤网,所述第二收集器还包括位于外侧部的出风孔。
本发明的另一方面提供了上述改性沸石分子筛的改性方法,其特征在于,所述改性方法包括以下步骤:
A、将沸石分子筛装填入反应器中,向反应器中通入氦气;
B、使氦气通过含有胺化合物的起泡器,随后将含有饱和胺化合物蒸汽的氦气通入反应器中,通入时间为30~60min;
C、再向反应器中通入氦气以去除与沸石分子筛弱结合的胺化合物,得到改性沸石分子筛。
根据本发明改性沸石分子筛的改性方法的一个实施例,在步骤A和步骤B中,氦气和含有饱和胺化合物蒸汽的氦气的通入速度为50~500mL/min;在步骤C中,氦气的通入时间为12~24h。
本发明利用能够吸附并解吸二氧化碳的沸石分子筛或改性沸石分子筛进行诱蚊捕蚊,一方面利用其富集二氧化碳的特性引诱蚊虫,同时进一步利用捕捉蚊虫的气流充分地将二氧化碳和气流的各自效能相结合,还可以利用引诱光源的吸引作用,进而实现高效捕杀蚊虫的目的。并且,经本发明改性方法改性之后的沸石分子筛从空气中吸附二氧化碳的能力有较大提升,且经过长期的吸附-解吸循环使用后,仍保持较稳定的对二氧化碳的吸附和解吸能力。本发明所使用的二氧化碳为空气中已有的物质,不会造成二氧化碳产生和温室效应,同时采用仿生方式也对人体无害,具有良好的应用前景。
附图说明
图1示出了根据本发明一个实施例的蚊虫诱杀装置的分解结构示意图。
图2示出了图1中蚊虫诱杀装置的侧视结构示意图。
图3示出了图1中蚊虫诱杀装置的俯视结构示意图。
图4示出了根据本发明另一个实施例的蚊虫诱杀装置的分解结构示意图。
图5示出了图4中蚊虫诱杀装置的侧视结构示意图。
图6示出了图4中蚊虫诱杀装置的俯视结构示意图。
附图标记说明:
1-外壳体、2-内筒体、3-二氧化碳富集单元、4-第二风力单元、5-第一收集器、6-第二收集器、7-加热单元、8-通气孔、9-电源开关、10-第一风力单元、11-灯座、12-灯泡、13-灯罩、14-出风孔、15-光敏二极管、16-电源接口、17-滤网、18-上盖。
具体实施方式
本说明书中公开的所有特征,或公开的所有方法或过程中的步骤,除了互相排斥的特征和/或步骤以外,均可以以任何方式组合。
本说明书(包括任何附加权利要求、摘要和附图)中公开的任一特征,除非特别叙述,均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即,除非特别叙述,每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
现有利用二氧化碳的捕蚊产品,普遍使用二氧化碳气瓶,不仅气源不易获得,而且存在安全隐患,只能在户外使用。
沸石分子筛(Zeolite)是一种广泛应用于气体分离纯化、离子交换、催化反应的无机晶体材料。有研究表明,沸石分子筛能吸附并解吸二氧化碳,并且本发明发现改性后的沸石分子筛则具有更强的二氧化碳吸附能力并且经过长期的吸附-解吸循环使用后仍然能够保持较稳定的二氧化碳吸附和解吸能力。因此,本发明将沸石分子筛或改性沸石分子筛应用于捕蚊。
具体地,将沸石分子筛或改性沸石分子筛置于蚊虫诱杀装置中辅助或主导地引诱蚊虫,继而利用蚊虫诱杀装置杀死蚊虫。
本发明中采用的沸石分子筛为X型、Y型、A型、β型、ZSM型中的至少一种。
本发明中采用的改性沸石分子筛优选为使用胺化合物修饰沸石分子筛形成的包括有伯胺和/或仲胺的沸石分子筛,具体可以为X型、Y型、A型、β型、ZSM型中的至少一种改性得到,但本发明不限于此,也可以采用其它方法改性的沸石分子筛。其中,所述胺化合物为乙二胺、单乙醇胺、四乙烯五胺、三亚乙基四胺、三(2-氨乙基)胺和二亚乙基三胺中的一种。
本发明同时提供了上述改性沸石分子筛的改性方法,根据本发明的示例性实施例,上述改性方法包括以下步骤:
步骤A:
将沸石分子筛装填入反应器中,向反应器中通入氦气。
本步骤的目的是为了将反应器中的空气排出,使后续反应在氦气环境下进行。
步骤B:
使氦气通过含有胺化合物的起泡器,随后将含有饱和胺化合物蒸汽的氦气通入反应器中,通入时间为30~60min。
在本步骤中,沸石分子筛与氦气所携带的胺化合物发生反应形成伯胺和/或仲胺,进而形成包括有伯胺和/或仲胺的沸石分子筛。其中,优选地采用乙二胺或单乙醇胺进行本发明的改性。
步骤C:
再向反应器中通入氦气以去除与沸石分子筛弱结合的胺化合物,得到改性沸石分子筛。
优选地,在步骤A和步骤B中,控制氦气和含有饱和胺化合物蒸汽的氦气的通入速度为50~500mL/min,以保证反应器中的空气被充分排出,且胺化合物蒸汽与沸石分子筛充分反应;在步骤C中,控制氦气的通入时间为12~24h,以保证将与沸石分子筛弱结合的胺化合物完全去除。
本发明对沸石分子筛和改性沸石分子筛分别进行了常温常压下对空气中二氧化碳的吸附-解吸测试及稳定性测试。
在相对湿度70%的室温条件下,向沸石分子筛或改性沸石分子筛中通空气吸附30min后加热至200℃解吸1h,记录二氧化碳的吸附-解吸量,重复此吸附-解吸循环操作,同时平行进行3次实验并记录沸石分子筛性能变化情况。其中,改性沸石分子筛为沸石分子筛分别与乙二胺和单乙醇胺反应得到的。
结果如表1所示,可见沸石分子筛对空气中二氧化碳具有一定的吸附-解吸能力;而改性沸石分子筛与未改性的沸石分子筛相比,其对空气中二氧化碳的吸附-解吸能力保持长期稳定,且吸附-解吸量明显高于未改性的沸石分子筛,改性前后数据具有统计学意义。
表1测试结果
备注:*p<0.05;**p<0.01,与改性前沸石分子筛相比。
本发明优选地将能够吸附并解吸二氧化碳的沸石分子筛或改性沸石分子筛装载在蚊虫诱杀装置中,根据蚊虫能够依靠二氧化碳寻找吸血源的特点,将空气中的二氧化碳富集并释放,造成蚊虫诱杀装置的进风口处的局部高浓度二氧化碳,吸引蚊虫靠近并将蚊虫引诱至进风口的轴向方向上,再利用轴向方向产生的气流将蚊虫快速吸入至蚊虫诱杀装置内风干至死,完成诱捕杀灭蚊虫的工作。本发明采用的二氧化碳来源于大气,取用方便,不增加空气中的二氧化碳,不造成温室效应。本发明采用的蚊虫诱杀装置可以为现有技术中已有的装置,优选为下述结构的蚊虫诱杀装置。
下面将对本发明采用的蚊虫诱杀装置的结构和原理进行详细地说明。
图1示出了根据本发明一个实施例的蚊虫诱杀装置的分解结构示意图,图2示出了图1中蚊虫诱杀装置的侧视结构示意图,图3示出了图1中蚊虫诱杀装置的俯视结构示意图。
如图1至图3所示,根据本发明的示例性实施例,所述蚊虫诱杀装置包括外壳体1、内筒体2、第一风力单元10、蚊虫收集单元、二氧化碳富集单元3和第二风力单元4。
具体地,内筒体2设置在外壳体1中,内筒体2包括顶端的进风口,气流和蚊虫均可以通过该进风口进入内筒体2中。
第一风力单元10设置在外壳体1中且位于内筒体2下方,并用于在内筒体2的进风口产生进入内筒体2的气流。其中,第一风力单元10可以使空气大量地通过进风口进入内筒体2中,继而产生向内筒体2内部的气流。第一风力单元10可以是风扇或抽风机等组件。
蚊虫收集单元设置在外壳体1下方并位于第一风力单元10的下方,该蚊虫收集单元与内筒体2连通并用于收集从内筒体2的进风口进入的蚊虫。根据本发明的一个实施例,该蚊虫收集单元包括第一收集器5和第二收集器6,第一收集器5为入口大且出口小的倒圆台结构,第二收集器6为长方体或正方体结构,第一收集器5套装在第二收集器6中,其中,第一收集器5还包括环绕倒圆台结构的滤网17,第二收集器6还包括位于外侧部的出风孔14。但本发明不限于上述结构的蚊虫收集单元,只要能够实现对进入内筒体2中的蚊虫的收集作用即可。其中,蚊虫随着第一风力单元10产生的气流被吸入到蚊虫收集单元,即通过第一收集器5并进入第二收集器6中,蚊虫被留在第二收集器6中风干至死,空气则从出风孔14排出。如图1所示,优选地,蚊虫收集单元可拆卸地插装在外壳体1的下方,由此可以方便清理和维护蚊虫收集单元。
二氧化碳富集单元3设置在外壳体1中并与内筒体2相邻地设置,二氧化碳富集单元3包括内腔体且内部设置有加热单元7,其通过位于二氧化碳富集单元3下方且设置在外壳体1上的通气孔8与大气连通,其顶部包括上盖18,供二氧化碳逸出。其中,二氧化碳富集单元3中装载有上述沸石分子筛或改性沸石分子筛。
也即,二氧化碳富集单元3通过装载在其中的沸石分子筛或改性沸石分子筛来富集二氧化碳并利用加热单元7加热沸石分子筛或改性沸石分子筛来释放二氧化碳,由此能够在本发明装置形成进风口处的局部高浓度二氧化碳,从而吸引蚊虫靠近并将蚊虫引诱至进风口的轴向方向上,继而通过气流吸入并实现诱杀。优选地,加热单元7为加热片、电阻丝等加热组件。
第二风力单元4设置在二氧化碳富集单元3的底部并用于在外壳体1的通气孔8产生进入二氧化碳富集单元3的气流。第二风力单元4可以是风扇或抽风机等组件。
当第二风力单元4开启后,空气从下方的通气孔8进入二氧化碳富集单元3中,装载在二氧化碳富集单元3中的沸石分子筛或改性沸石分子筛则吸附通过的空气中的二氧化碳,待吸附了一定量的二氧化碳之后,可以关闭第二风力单元4并开启加热单元7,进行被吸附二氧化碳的解吸,二氧化碳随后被释放到装置尤其是内筒体2的进风口处,随后富集并引诱蚊虫。
图4示出了根据本发明另一个实施例的蚊虫诱杀装置的分解结构示意图,图5示出了图4中蚊虫诱杀装置的侧视结构示意图,图6示出了图4中蚊虫诱杀装置的俯视结构示意图。如图4至图6所示,根据本发明的另一个思路,本发明的装置还可以包括蚊虫引诱光源,蚊虫引诱光源设置在内筒体2的进风口处,通过将二氧化碳与光源结合诱蚊,能够进一步提高捕蚊效率。优选地,第一风力单元10产生的气流方向和蚊虫引诱光源向外发出的光方向均集中在内筒体2的轴向方向上。一方面富集的二氧化碳和蚊虫引诱光源将蚊虫引诱至内筒体的进风口的轴向方向上,另一方面第一风力单元10在轴向方向产生的气流将引诱至进风口轴向方向上的蚊虫快速吸入至蚊虫收集单元内风干至死,很大程度地提高了诱捕蚊虫的效果并实现了高效捕杀蚊虫的目的。
其中,蚊虫引诱光源包括灯座11、灯泡12和灯罩13,灯泡可以为CDC灯、黑光灯、CCFL灯或紫外灯等。
本发明的装置还包括电源控制单元,第一风力单元10、第二风力单元4、加热单元7和蚊虫引诱单元分别与电源控制单元电连接以实现对装置的有效控制。其中,电源控制单元至少包括光敏二极管15、电源接口16和电源开关9。
由于沸石分子筛从空气中吸附二氧化碳的能力不如改性沸石分子筛从空气中吸附二氧化碳的能力,因此如果在本发明的蚊虫诱杀装置中装载的是沸石分子筛,则最好同时在装置中设置蚊虫引诱光源,以提高引诱效果;如果在本发明的蚊虫诱杀装置中装载的是改性沸石分子筛,则可以设置蚊虫引诱光源,也可以不设置蚊虫引诱光源。
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1:乙二胺改性10X型沸石分子筛
(1)将600g 10X型沸石分子筛装填入反应器中,然后以200mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以200mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器30min;
(3)使用200mL/min的速度通入氦气12h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例2:乙二胺改性13X型沸石分子筛
(1)将350g 13X型沸石分子筛装填入反应器中,然后以300mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以500mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器50min;
(3)使用300mL/min的速度通入氦气24h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例3:乙二胺改性Y型沸石分子筛
(1)将200g Y型沸石分子筛装填入反应器中,然后以150mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以350mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器45min;
(3)使用150mL/min的速度通入氦气12h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例4:乙二胺改性4A型沸石分子筛
(1)将100g 4A型沸石分子筛装填入反应器中,然后以80mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以80mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器35min;
(3)使用80mL/min的速度通入氦气24h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例5:乙二胺改性5A型沸石分子筛
(1)将250g 5A型沸石分子筛装填入反应器中,然后以500mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以400mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器60min;
(3)使用500mL/min的速度通入氦气16h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例6:乙二胺改性ZSM-5型沸石分子筛
(1)将550g ZSM-5型沸石分子筛装填入反应器中,然后以150mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以50mL/min的速度通过含有乙二胺的起泡器,使乙二胺蒸汽饱和的氦气通入反应器35min;
(3)使用150mL/min的速度通入氦气20h去除与沸石分子筛弱结合的乙二胺,得到改性沸石分子筛。
实施例7:单乙醇胺改性10X型沸石分子筛
(1)将300g 10X型沸石分子筛装填入反应器中,然后以100mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以80mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器55min;
(3)使用100mL/min的速度通入氦气20h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例8:单乙醇胺改性13X型沸石分子筛
(1)将100g 13X型沸石分子筛装填入反应器中,然后以80mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以100mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器30min;
(3)使用80mL/min的速度通入氦气24h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例9:单乙醇胺改性Y型沸石分子筛
(1)将200g Y型沸石分子筛装填入反应器中,然后以500mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以250mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器40min;
(3)使用200mL/min的速度通入氦气16h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例10:单乙醇胺改性4A型沸石分子筛
(1)将100g 4A型沸石分子筛装填入反应器中,然后以150mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以180mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器40min;
(3)使用150mL/min的速度通入氦气18h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例11:单乙醇胺改性5A型沸石分子筛
(1)将250g 5A型沸石分子筛装填入反应器中,然后以350mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以120mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器35min;
(3)使用350mL/min的速度通入氦气24h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例12:单乙醇胺改性ZSM-5型沸石分子筛
(1)将250g ZSM-5型沸石分子筛装填入反应器中,然后以150mL/min的速度通入氦气;
(2)在室温下使氦气以450mL/min的速度通过含有单乙醇胺的起泡器,使单乙醇胺蒸汽饱和的氦气通入反应器50min;
(3)使用150mL/min的速度通入氦气12h去除与沸石分子筛弱结合的单乙醇胺。所述沸石分子筛改性完成。
实施例13:沸石分子筛与改性沸石分子筛的应用效果测试
本实施例采用的蚊虫诱杀装置为图4至图6所示的结构,其中设置了蚊虫引诱光源且灯泡为CDC灯。
发明人按照国标《GB/T 27785-2011卫生杀虫器械实验室效果测定及评价电子灭蚊蝇器》进行了测试,在本实施例的蚊虫诱杀装置中不装载沸石分子筛、装载150g未改性的沸石分子筛、装载150g改性沸石分子筛(乙二胺改性)的捕蚊对比实验结果如表2所示,可见改性沸石分子筛的设置大大提高了蚊虫诱杀装置的诱蚊效果,并且改性沸石分子筛在本实施例蚊虫诱杀装置中的诱蚊效果优于未改性的沸石分子筛的诱蚊效果,使用改性沸石分子筛前后数据具有统计学意义。
表2实施例13中蚊虫诱杀装置的诱蚊效果测试结果
备注:**p<0.01;与不装载沸石分子筛而只使用光诱相比。
##p<0.01;与“光诱+未改性沸石分子筛”相比。
实施例14:沸石分子筛与改性沸石分子筛的应用效果测试
采用的蚊虫诱杀装置为图1至图3所示的结构,其中未设置蚊虫引诱光源。
发明人按照国标《GB/T 27785-2011卫生杀虫器械实验室效果测定及评价电子灭蚊蝇器》进行了测试,在本实施例的蚊虫诱杀装置中分别装载150g未改性的沸石分子筛和150g改性沸石分子筛(单乙醇胺改性)的捕蚊对比实验结果如表3所示,可见沸石分子筛的设置提高了蚊虫诱杀装置的诱蚊效果,并且改性沸石分子筛在本实施例蚊虫诱杀装置中的诱蚊效果优于未改性的沸石分子筛的诱蚊效果,改性前后数据具有统计学意义。
表3实施例14中蚊虫诱杀装置的诱蚊效果测试结果
备注:**p<0.01,与未改性的沸石分子筛相比。
综上所述,本发明利用能够吸附并解吸二氧化碳的沸石分子筛或改性沸石分子筛进行诱蚊捕蚊,一方面利用其富集二氧化碳的特性引诱蚊虫,同时进一步利用捕捉蚊虫的气流充分地将二氧化碳和气流的各自效能相结合,还可以利用引诱光源的吸引作用,进而实现高效捕杀蚊虫的目的。并且,经本发明改性方法改性之后的沸石分子筛从空气中吸附二氧化碳的能力有较大提升,且经过长期的吸附-解吸循环使用后,仍保持较稳定的对二氧化碳的吸附和解吸能力。本发明所使用的二氧化碳为空气中已有的物质,不会造成二氧化碳产生和温室效应,同时采用仿生方式也对人体无害,具有良好的应用前景。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合,以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。