本发明涉及局部组合物，所述局部组合物包含糖类同分异构体和至少一种包含碱金属和/或铵离子的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物，其特征在于，在所述至少一种聚合物中丙烯酰基二甲基牛磺酸根片段中的碱金属阳离子与铵离子的比率为至少1；并且涉及丙烯酰基二甲基牛磺酸碱金属盐聚合物用于抑制包含糖类同分异构体和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物的局部组合物中的变色的用途。
糖类同分异构体(inci)用于局部组合物中以发挥有益的生理效应，例如短期和长期保湿。
丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物是在用于化妆品应用的局部组合物中广泛使用的合成聚合物。
然而，在包含丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物与糖类同分异构体的组合的局部组合物中，在存储时已观察到了不希望的变色，所述变色是最终消费者所不欣赏的。
根据本发明，现已发现：通过添加丙烯酰基二甲基牛磺酸碱金属盐聚合物可以有效地减少含有糖类同分异构体和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物的局部组合物的变色，而不显著改变所述组合物的其他特性，例如粘度和/或质地。
因此，在第一实施方式中，本发明涉及局部组合物，所述局部组合物包含糖类同分异构体和至少一种包含碱金属和/或铵离子的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物，其特征在于在所述至少一种聚合物中丙烯酰基二甲基牛磺酸根片段中碱金属离子与铵离子的比率(摩尔)为至少1。
在另一个实施方式中，本发明涉及至少一种包含碱金属和/或铵离子的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物用于抑制包含糖类同分异构体的局部组合物中的变色的用途，其中在所述至少一种聚合物中丙烯酰基二甲基牛磺酸根片段中碱金属阳离子与铵离子的比率为至少1。
在另一个实施方式中，本发明涉及至少一种丙烯酰基二甲基牛磺酸碱金属盐聚合物用于抑制局部组合物中的变色的用途，其中所述局部组合物包含糖类同分异构体和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物。
在另一个实施方式中，本发明涉及一种抑制包含糖类同分异构体和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物的局部组合物中的变色的方法，所述方法包括向所述组合物中添加丙烯酰基二甲基牛磺酸碱金属盐聚合物，并且任选地鉴别效应。
如本文所用的术语‘局部’在本文中应理解为是指外部施用至角蛋白物质，所述角蛋白物质具体地是皮肤、头皮、睫毛、眉毛、指甲、粘膜和毛发，优选地是人的皮肤。
由于根据本发明的局部组合物旨在用于局部应用，所以众所周知的是它们包含生理学上可接受的介质，即与角蛋白物质(例如皮肤、粘膜和角蛋白纤维)相容的介质。具体地，生理上可接受的介质是化妆品上可接受的载体。
术语“化妆品上可接受的载体”是指常规用于局部化妆品组合物中，例如特别是皮肤护理制品中的所有载体和/或赋形剂和/或稀释剂。
糖类同分异构体(cas100843-69-4)是众所周知的化妆品试剂，其具有用于短期和长期保湿的独特皮肤结合机制。糖类同分异构体是例如以商标
如本文所用的术语‘丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物’是指所有化妆品上可接受的均聚物、共聚物和交联聚合物，其单体至少部分地由丙烯酰基二甲基牛磺酸单体或丙烯酰基二甲基牛磺酸盐单体组成，后者是优选的。此类丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物对于本领域技术人员而言是众所周知的，并且通常作为胶凝剂和/或增稠剂添加到局部组合物中。
式(i)描绘了所述优选的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐单体：
其中m是碱金属离子或铵离子，优选地为钠阳离子或铵离子。
碱金属离子和/或铵离子可通过式(i)的单体或通过用碱(例如优选地氨或氢氧化钠)中和使用丙烯酰基二甲基牛磺酸单体可获得的聚合物而引入到丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物中。
根据本发明的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物的数均分子量mn(g/mol)优选地>1000或>10000，例如在1000至100000的范围内或在10000至500000的范围内。
术语‘抑制变色/对变色进行抑制’是指与对照相比，根据本发明的局部组合物的变色减少。如实施例中所示，变色程度可以通过δb值来说明。
在根据本发明的局部组合物中，糖类同分异构体的量是基于所述局部组合物的总重量，优选地在0.01重量％至10重量％的范围内，更优选地在0.1重量％至7.5重量％的范围内，最优选地在0.2重量％至5重量％的范围内。
在根据本发明的局部组合物中，至少一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物的量(总量)是基于所述局部组合物的总重量，优选地在0.01重量％至10重量％的范围内，更优选地在0.1重量％至5重量％的范围内，最优选地在0.2重量％至3重量％的范围内，例如在0.5重量％至2重量％的范围内或在0.5重量％至1重量％的范围内。
在一个优选的实施方式中，在根据本发明的局部组合物中使用了至少两种不同的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物，其中甚至更优选地一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是丙烯酰基二甲基牛磺酸钠聚合物，并且另一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物。在一个特别有利的实施方式中，在本发明的所有实施方式中丙烯酰基二甲基牛磺酸钠聚合物与丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物的重量比(w/w)选自50:1至0.5:1的范围，优选地在50:1至1:1的范围内，更优选地在25:1至1:1的范围内，最优选地在10:1至1:1的范围内，例如在5:1至1:1的范围内。其他合适的范围包括10:1至0.5:1，例如在5:1至0.5:1的范围内。
根据本发明的特别合适的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是常规用于化妆品中的所有丙烯酰基二甲基牛磺酸钠聚合物和/或丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物，例如丙烯酰胺/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物[cas38193-60-1]、丙烯酰胺/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/丙烯酸共聚物[cas1453194-38-1；1417986-34-5]、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/山萮醇聚醚-25甲基丙烯酸酯交联聚合物、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/丙烯酸羧乙酯交联聚合物、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/月桂醇聚醚-7甲基丙烯酸酯共聚物[cas683748-07-4]、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/硬脂醇聚醚-25甲基丙烯酸酯交联聚合物、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/硬脂醇聚醚-8甲基丙烯酸酯共聚物、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/乙烯基甲酰胺共聚物[cas600172-76-7]、丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/vp聚合物[cas1509895-12-8；53845-64-0]、聚丙烯酰基二甲基牛磺酸铵[cas62152-14-1]、二甲基丙烯酰胺/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠交联聚合物[cas869772-40-7；92815-96-8]、hea/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/硬脂醇聚醚-20甲基丙烯酸酯共聚物[cas1562414-82-7]、丙烯酸羟乙酯/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物[cas111286-86-3]、聚丙烯酰基二甲基牛磺酸聚氧亚甲基蜜胺、丙烯酸钠/丙烯酰基二甲基牛磺酸盐/二甲基丙烯酰胺交联聚合物[cas187725-30-0]、丙烯酸钠/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物[cas77019-71-7]、丙烯酸钠/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/丙烯酰胺共聚物[cas1453194-38-1；1417986-34-5]、丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/peg-8二丙烯酸酯交联聚合物、丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/丙烯酰胺/vp共聚物[cas92815-97-9]、丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/甲基丙烯酰胺月桂酸共聚物[cas882176-38-7]、丙烯酰基二甲基牛磺酸钠/vp交联聚合物，以及聚丙烯酰基二甲基牛磺酸钠[cas35641-59-9]。
此类丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是例如以商品名multicaremp100kc从vignon，以商品名
优选地，在本发明的所有实施方式中，丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是丙烯酰基二甲基牛磺酸钠和/或丙烯酰基二甲基牛磺酸铵与至少一种其他乙烯基单体的共聚物。此类乙烯基单体是本领域技术人员众所周知的，并且涵盖例如丙烯酸酯，例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸羟乙酯或山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯、丙烯酰胺、乙烯基甲酰胺和乙烯基吡咯烷酮，但不限于此。根据本发明的特别优选的乙烯基单体是乙烯基吡咯烷酮、山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯、乙烯基甲酰胺和/或丙烯酸羟乙酯。最优选的是山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯和/或丙烯酸羟乙酯。
在本发明的所有实施方式中，最优选的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是丙烯酸羟乙酯/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯交联聚合物。
如果需要的话，可以用其他胶凝剂代替一定比例的根据本发明的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物。然而，优选地，丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物是根据本发明的局部组合物中的唯一胶凝剂。
最优选地，在本发明的所有实施方式中，使用丙烯酸羟乙酯/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯交联聚合物的组合。
甚至更优选地，丙烯酸羟乙酯/丙烯酰基二甲基牛磺酸钠共聚物和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵/山嵛醇聚醚-25甲基丙烯酸酯交联聚合物之间的重量比(w/w)选自50:1至1:1的范围，更优选地25:1至1:1的范围，最优选地10:1至1:1的范围。更优选的范围是10:1至2:1、5:1至1:1或5:1至2:1，以及10:1至0.5:1、5:1.5至0.5:1或5:1至0.5:0.1。
具体地，根据本发明的局部组合物是化妆品组合物或药物组合物，优选地是化妆品(非治疗性)组合物。
在一个实施方式中，将根据本发明的局部组合物施用至哺乳动物的角蛋白组织，例如特别地施用至人的皮肤或人的头皮和毛发。
如在本申请中使用的术语“化妆品组合物”是指如在
优选地通过将至少一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物与化妆品上可接受的载体掺和来制备根据本发明的局部组合物，其中在所述至少一种聚合物中丙烯酰基二甲基牛磺酸根片段中的碱金属离子与铵离子的比率(摩尔)为至少1。优选地，在根据本发明的所有局部组合物中，使用两种不同的丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物，一种是丙烯酰基二甲基牛磺酸碱金属盐聚合物并且另一种是丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物，最优选地以如本文所定义的量和比率使用。
在一个特别优选的实施方式中，通过将具有如本文所给出的所有定义和优选项的丙烯酰基二甲基牛磺酸钠聚合物和丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物与化妆品上可接受的载体掺混来制备根据本发明的局部组合物。
在一个实施方式中，根据本发明的局部组合物是o/w乳液、w/o乳液、凝胶、洗发制备物或护发剂。
在下面给出了o/w乳液、w/o乳液、凝胶、洗发制备物或护发剂的说明。
在另一个实施方式中，本发明涉及一种治疗皮肤和/或头皮的方法，所述方法包括使皮肤和/或头皮与根据如本文所给出的实施方式中的任何实施方式的局部组合物接触的步骤。
根据本发明的局部组合物通常是通过将糖类同分异构体和至少一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物以本文所述的量与合适的载体掺混而制备的。
载体的确切量将取决于糖类同分异构体和至少一种丙烯酰基二甲基牛磺酸盐聚合物的实际水平以及本领域普通技术人员将分类为与载体不同的任何其他任选成分(例如，其他活性成分)的实际水平。
在一个有利的实施方式中，根据本发明的化妆品组合物或药物组合物包含基于局部组合物的总重量50％至99％，优选地60％至98％，更优选地70％至98％，例如特别地80％至95％的载体。
在一个特别有利的实施方式中，载体还由至少40重量％、更优选地至少50重量％、最优选地至少55重量％的水组成，例如特别地55重量％至90重量％的水。
本发明的组合物(包含载体)可包含常规佐剂和添加剂，例如防腐剂/抗氧化剂，脂肪物质/油，有机溶剂，硅酮，增稠剂，软化剂，乳化剂，消泡剂，例如香料之类的美学组分，表面活性剂，填料，阴离子、阳离子、非离子或两性聚合物或它们的混合物，推进剂，酸化剂或碱化剂，染料，着色剂/染色剂，研磨剂，吸收剂，螯合剂和/或多价螯合剂，精油，皮肤感觉剂，收敛剂，颜料，或通常配制成此类组合物的任何其他成分。
根据本发明，根据本发明的组合物还可包含常规用于化妆品组合物或药物组合物中的其它化妆品活性成分。示例性活性成分包括紫外线过滤剂；用于预防或减轻炎症的药剂；紧致剂、保湿剂、舒缓剂和/或活力剂(energizingagent)，以及用于改善弹性和皮肤屏障的试剂。
适合在本发明的化妆品组合物中使用的化妆品赋形剂、稀释剂、佐剂、添加剂以及皮肤护理行业中常用的活性成分的示例例如描述于可通过在线infobase(http://online.personalcarecouncil.org/jsp/home.jsp)访问的由个人护理产品委员会提供的《国际化妆品成份字典和手册(internationalcosmeticingredientdictionary&handbookbypersonalcare)》(http://www.personalcarecouncil.org/)中，但不限于此。
所述活性成分以及赋形剂、稀释剂、佐剂、添加剂等的必要量可以由技术人员基于所需的产品形式和应用来容易地确定。可以视情况将附加成分加入油相中、水相中或单独加入。
在一些情况下，可用于本发明的化妆品活性成分可提供一种以上的益处或通过一种以上的作用方式起作用。
当然，本领域技术人员将注意选择上述任选的附加成分、佐剂、稀释剂和添加剂和/或它们的量，使得与根据本发明的组合本质上相关的有利性质不受或实质上不受所设想的一种或多种加入的不利影响。
优选地，根据本发明的化妆品组合物或药物组合物为在溶剂或脂肪物质中的悬浮液或分散体形式，或者替代地为乳液或微乳液(特别是o/w型或w/o型)、pit乳液、纳米乳液、多重乳液(例如o/w/o型或w/o/w型)、皮克林乳液、水凝胶、脂质凝胶、一相或多相溶液或囊泡状分散体的形式。
根据本发明的化妆品组合物或药物组合物可以为液体、洗剂、增稠洗剂、凝胶、霜剂、乳剂、软膏剂或糊剂的形式。
根据本发明的化妆品组合物或药物组合物的ph在3至10的范围内，优选地在3-8的ph范围内，最优选地在3至7.5的范围内。在另一个优选的实施方式中，ph在4至6的范围内。通过本领域的技术人员已知的方法来调节ph，例如通过使用酸(例如羟基酸，包括乙醇酸、乳酸、苹果酸、柠檬酸和酒石酸)或碱(例如氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化铵)或胺(例如三乙醇胺或氨丁三醇)，以及它们的混合物。
优选地，根据本发明的组合物含有至少0.0001重量％的量的柠檬酸，例如0.01重量％至1重量％的量的柠檬酸，特别地0.01重量％至0.5重量％的量的柠檬酸，所述柠檬酸用于ph调节。
根据本发明的局部组合物有利地包含至少一种防腐剂或防腐促进剂(preservativebooster)。优选地，防腐剂和防腐促进剂选自由以下项组成的组：苯氧乙醇、乙基己基甘油、羟基苯乙酮、辛酸甘油酯、辛甘醇(caprylylglycol)、1,2-己二醇、丙二醇(propanediol)、丙二醇(propyleneglycol)，以及它们的混合物。防腐剂或防腐剂促进剂当存在时优选地基于局部组合物的总重量，以0.01重量％至2重量％的量，更优选地0.05重量％至1.5重量％的量，最优选地0.1重量％至1.0重量％的量使用。特别优选地，根据本发明的局部组合物不含有任何另外的/其他防腐剂，例如对羟基苯甲酸酯和/或甲基异噻唑烷。
根据本发明的局部组合物特别地是皮肤护理制剂、功能性制剂和/或护发制剂。在本发明的所有实施方式中，特别优选的局部组合物是皮肤护理制剂。
皮肤护理制品的示例特别地是光防护制剂(防晒产品)、抗衰老制剂、用于治疗光衰老的制剂、身体油、身体乳、身体凝胶、护理霜、护肤软膏、保湿制剂(例如保湿凝胶或保湿喷雾)、面部和/或身体保湿剂，以及亮肤制品。
功能制剂的示例是含有活性成分的化妆品组合物，例如但不限于激素制剂、维生素制剂、植物提取物制剂、抗衰老制剂、防晒制剂，和/或抗微生物(抗细菌或抗真菌)制剂。
所有优选的皮肤护理制剂都是保湿喷雾剂以及面部和/或身体保湿剂。
在一个实施方式中，根据本发明的局部组合物是o/w乳液、w/o乳液和/或凝胶，例如沐浴凝胶或发胶。
根据本发明的特别有利的局部组合物是乳霜凝胶，所述乳霜凝胶包含基于所述局部组合物的总重量至少60重量％，更优选至少70重量％，最优选地至少80重量％的水。此类组合物还包含基于所述局部组合物的总重量优选地小于30重量％，更优选地小于20重量％，最优选地小于10重量％的一种或多种化妆品用油。此类乳霜凝胶的ph优选地在3至8的范围内，优选地在4至6的范围内，最优选地在5至6的范围内。
根据本发明合适的护发制剂的示例是洗发剂、护发素(也称为润发精)、美发组合物、生发油(hairtonic)、头发再生组合物、头发洗剂、水烫波浪式洗剂、喷发剂、发乳、发胶、发油、发膜(hairpomade)或发蜡(hairbrilliantine)。因此，这些制剂总是取决于它们使用的实际目的而施加于头发和头皮持续较短或较长时间的制剂。
如果根据本发明的护发制剂作为洗发剂供应，则这些护发制剂可以是透明液体、不透明液体(具有珠光效果)、乳膏形式、凝胶状或粉末形式或片剂形式，以及作为气溶胶。这些洗发剂所基于的表面活性剂原材料可以在性质上是阴离子、非离子和两性的，并且也可以以这些物质的组合存在。
适合掺入根据本发明的洗发剂制剂中的阴离子表面活性剂的示例是c10-20烷基和亚烷基羧酸盐/酯、烷基醚羧酸盐/酯、脂肪醇硫酸盐/酯、脂肪醇醚硫酸盐/酯、烷醇酰胺硫酸盐/酯和磺酸盐/酯、脂肪酸烷醇酰胺聚乙二醇醚硫酸盐/酯、链烷磺酸盐/酯和羟基链烷磺酸盐/酯、链烯烃磺酸盐/酯、异硫代硫酸盐/酯(isothionates)的酰基酯、α-磺基脂肪酸酯、烷基苯磺酸盐/酯、烷基酚乙二醇醚磺酸盐/酯、磺基琥珀酸盐/酯、磺基琥珀酸单酯和二酯、脂肪醇醚磷酸盐/酯、蛋白质-脂肪酸缩合产品、烷基单甘油硫酸盐/酯和磺酸盐/酯、烷基甘油醚磺酸盐/酯、脂肪酸甲基牛磺酸盐/酯、脂肪酸肌氨酸盐/酯，以及磺基蓖麻酸盐/酯。这些化合物及其混合物以它们的盐形式使用，所述盐形式可溶于水或可分散于水中，例如钠盐、钾盐、镁盐、铵盐、单乙醇铵盐、二乙醇铵盐和三乙醇铵盐。
可用作洗涤剂物质的合适的非离子表面活性剂的示例是脂肪醇乙氧基化物(烷基聚乙二醇)；烷基酚聚乙二醇；烷基硫醇聚乙二醇；脂肪胺乙氧基化物(烷基氨基聚乙二醇)；脂肪酸乙氧基化物(酰基聚乙二醇)；聚丙二醇乙氧基化物(pluronic)；脂肪酸烷醇酰胺(脂肪酸酰胺聚乙二醇)；蔗糖酯；山梨糖醇酯和聚乙二醇醚。
可以加入到洗发剂中的两性表面活性剂的示例是n-(c12-c18-烷基)-β-氨基丙酸盐和n-(c12-c18-烷基)-β-亚氨基二丙酸盐作为碱金属盐和单烷基铵盐、二烷基铵盐和三烷基铵盐；n-酰基酰胺基烷基-n,n-二甲基乙酰甜菜碱，优选地n-(c8-c18-酰基)酰胺基丙基-n,n-二甲基乙酰甜菜碱；c12-c18烷基二甲基磺丙基甜菜碱；基于咪唑啉的两性表面活性剂(商品名：
根据本发明的护发制剂可以另外含有头发护理中常规的其他添加剂，例如香料、着色剂(还有同时进行头发的染色或着色的那些)、溶剂、遮光剂和珠光剂(例如脂肪酸与多元醇的酯、脂肪酸的镁盐和锌盐)、基于共聚物的分散体、增稠剂(例如氯化钠、氯化钾和氯化铵、硫酸钠)、脂肪酸烷醇酰胺、纤维素衍生物、天然橡胶、还有植物提取物、蛋白质衍生物(例如明胶)、胶原蛋白水解物、具有天然或合成基础的多肽、蛋黄、卵磷脂、羊毛脂和羊毛脂衍生物、脂肪、油、脂肪醇、硅酮、除臭剂、具有抗微生物活性的物质、具有抗脂溢活性的物质、具有角质层分离和角质促成效应的物质(例如硫、水杨酸和酶)，以及其他去头皮屑剂，例如醇胺(olamine)、甘宝素(climbazol)、吡硫鎓锌(zinkpyrithion、酮康唑、水杨酸、硫、焦油制剂、十一碳烯酸的衍生物)，荨麻、迷迭香、杨木、桦木、胡桃木、柳树皮和/或山金车的提取物。
洗发剂以本身已知的方式通过混合各个组分并在必要时进一步进行适合于特定类型制品的加工来生产。
根据本发明并且可能提及的护发制剂的示例是护发素、生发剂和头发再生组合物，所述护发制剂示例在一定时间后从头发上冲洗掉，或者取决于配方也可以保留在头发上。
提供以下实施例以进一步说明本发明的组合物和效应。这些实施例仅是说明性的，并不意图以任何方式限制本发明的范围。
实施例：
所有试验均用已根据本领域的标准方法制备的表1所示的乳霜凝胶基础配方执行。将所有制剂的ph调节至ph5.5。此后，将所有样品在40℃和50℃下存储3个月。然后通过以下方式来评定颜色稳定性：通过在t0处和3个月存储后测量l*a*b*值(cielab系统)来计算δb*值，该值是样品变色的指标。
通过布鲁克菲尔德粘度计在25℃、10rpm下测定粘度。
表1：
表2：在所述配方(表1)中使用的聚合物的浓度和结果
如从表2中概述的数据可以看出的，用丙烯酰基二甲基牛磺酸钠聚合物部分替代丙烯酰基二甲基牛磺酸铵聚合物导致相应组合物的变色显著减少。