一种生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜模型评估辐照效应的方法

：
1.本发明涉及光学材料的辐照效应技术领域，特别涉及一种生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜模型评估辐照效应的方法。


背景技术：

2.溶胶-凝胶化学膜具有制备工艺简单、成本低、容易实现大面积制备、能适应各种不规则形状的基片以及抗激光损伤阈值高等优点，在icf驱动器以及太阳能电池、能量转换器、电子元件、传感器件等元器件的表面涂层等方面得到了广泛的应用。自上世纪80年代中期，美国llnl实验室率先将溶胶-凝胶化学膜应用于高功率固体激光装置。在nova装置上得以应用以来，各国的高功率固体激光装置均采用溶胶-凝胶化学膜作为高阈值减反射光学薄膜，如法国cel-v实验室、英国awe实验室、日本osaka大学、以及中国的研究团队都利用了溶胶-凝胶化学膜的减反特性，在高功率激光系统中的透射光学元件表面上镀制了溶胶-凝胶减反膜。
3.随着icf物理实验的深入开展，氘氚聚变反应后释放出大量的高能射线，使化学膜元件所处环境，也由单一的激光辐照，变成了激光与各类瞬发辐射共同作用，使原本抗激光损伤阈值很高的溶胶-凝胶化学膜在实际运行环境下，开始出现膜层自身大面积剥离、脱落等问题。由于受屏蔽片保护(屏蔽片每发更换)，终端光学组件中昂贵的熔石英透镜、kdp倍频晶体等不受x射线辐射和碎片冲击，而且对电磁脉冲不响应，主要受到穿透性强的中子和γ射线辐照损伤，使化学膜产生缺陷，并在随后发次的激光辐照中损伤加剧。因此，中子和γ射线是关注的两种辐射源。
4.然而，对于icf装置中的化学膜剥落现象，国内外至今还未见文献报道。因此，对于化学膜在氘氚聚变反应环境下的损伤行为、损伤规律和产生机理均不得而知，有必要对化学膜在这种多重瞬发辐射环境下的损伤规律和机理进行研究。但目前，针对化学膜的实验与理论研究极少，并且化学膜孔隙率与高能辐照造成的退化程度之间的关系并不为人所知。
5.现有针对多空隙化学膜研究方法仅集中于结构特征，对于评估化学膜性能的物理性质研究存在空白。而辐照效应造成的二氧化硅化学膜的性能退化、脱落和损伤的问题迫在眉睫。


技术实现要素：

6.本发明提供了一种生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜模型评估辐照效应的方法，其步骤如下：
7.1、生成非晶二氧化硅膜结构：首先，将硅原子(初始离子电荷为+0.48e)和氧原子(初始离子电荷为-0.24e)随机插入到提前构建的包含一定数量氧硅原子的超晶胞中，其密度调整为1.1g/cm3(实验常用的50％孔隙率的化学膜密度)；体系在nvt系综中充分弛豫，由
于体系中的原子间有限库仑力相互作用，硅原子和氧原子的离子电荷各自逐步增加到+2.4e和-1.2e。之后体系在300k和0gpa下进一步弛豫平衡，最终得到一个稳定的二氧化硅化学膜的原子结构。
8.2、生成不同孔隙率的非晶二氧化硅化学膜结构：首先在稳定的非晶化学膜结构中去除一定数量的氧原子和硅原子，从而生成不同孔隙率的非晶化学膜结构(一般情况下，孔隙率控制在30％至80％)。随后重复步骤1，并利用第一性原理计算方法对这些结构进行充分优化，优化至能量达到一定收敛标准后，获得稳定的不同孔隙率的非晶二氧化硅化学膜结构，将获得的不同孔隙率的化学膜结构使用vasp软件进行优化，优化结束后即可获得所需稳定结构。共轭梯度算法(ibrion＝2)用于结构中原子的弛豫。结构中原子可以自由移动。使用具有2
×2×
2k点网格的第一布里渊区进行采样。具体精度参数设置如下：能量展宽(sigma)为0.14ev。scf能量收敛(ediff)为1x10-4ev，离子收敛(edffg)为平面波基组(encut)的截止能量为550ev，离子弛豫(potim)的时间步长为0.2fs。最大离子scf步数(nsw)为500步，所有的离子弛豫过程都可以在300步内收敛。
9.3、评估不同孔隙率对化学膜的物理性质的影响：(1)利用第一性原理计算方法，获得不同孔隙率的非晶化学膜结构的电子性质，如能带间隙、电荷密度、电子态密度等。(2)对不同孔隙率的非晶化学膜结构的结构参数进行统计计算，如键角分布、径向分布函数、原子配位数等。(3)最后结合多体理论并考虑激子效应，模拟计算出这些非晶结构的光学性质(介电函数、吸收系数、折射率、反射率等)。(4)利用emd(平衡态分子动力学)方法和压力-能量方法分别计算不同孔隙率的化学膜的热导率和弹性模量。
10.本发明的有益效果在于：
11.1)本发明利用电荷标定法(charge scaling)，生成了不同孔隙率的非晶二氧化硅化学膜原子结构模型。这与现有的生成非晶结构的方法不同；
12.2)本发明可以通过调整模型中的氧原子与硅原子的比例(分子模型的密度)，可以生成多种孔隙率的非晶二氧化硅化学膜结构。这与生成固定孔隙率的非晶化学膜结构的方法不同；
13.3)本发明通过分子动力学和第一性原理计算手段，可以获得与实验结果较为接近的物理性质参数。这与一般的具有较大计算误差的计算方法不同；
14.本发明结合多种模拟手段与理论，生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜原子结构模型评估辐照效应引起性能退化的方法。本方法可以结合相关课题，有效地对孔隙率对辐照效应下的化学膜物理性能退化进行分析与评估，从而找出适宜的孔隙率并探索化学膜的辐照损伤机制。本发明的应用范围广泛，模拟结果与实验基本吻合，体现了较高的适应性与准确性。
附图说明：
15.图1为本发明的流程示意图；
16.图2实施例一50％孔隙率化学膜的分子结构；
17.图3实施例一不同孔隙率的化学膜的si-o-si键角分布函数；
18.图4实施例一不同孔隙率的化学膜的si-o键的对分布函数；
19.图5实施例一不同孔隙率的化学膜的杨氏模量；
20.图6实施例一不同孔隙率的化学膜的折射率；
21.图7实施例一不同孔隙率的化学膜的透光率；
具体实施方式：
22.结合附图对本发明一种生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜模型评估辐照效应的方法，做进一步说明。
23.本发明的一种生成不同孔隙率非晶二氧化硅化学膜模型评估辐照效应的方法，其步骤如下：
24.实施例1
25.对不同孔隙率的非晶二氧化硅化学膜模型进行模拟，分析孔隙率对化学膜物理性质的影响。首先基于电荷标定方法、分子动力学和第一性原理计算方法构建了孔隙率在40％-70％的非晶二氧化硅化学膜模型，50％孔隙率的模型如图1所示。随后利用多种计算方法对二氧化硅化学膜的结构参数、弹性模量、热导率、透光率进行了计算。图2和3分别展示的是不同孔隙率下的化学膜的o-si-o键角分布和si-o的对分布函数。图中可以看出，化学膜的键角分布和si-o键分别主要集中在110度和附近，这一结果与实验结果吻合。随后我们还计算了不同孔隙率下的化学膜的杨氏模量，结果展示在图4中，从中可以看出，化学膜的杨氏模量与孔隙率之间存在线性关系，随着孔隙率的增大，化学膜出现了软化的情况。这是结构中的原子数量减少所带来的化学键减少和缺陷增加导致的。我们利用gw方法计算了化学膜的光学性质。图5和图6分别展示了不同孔隙率下的化学膜的折射率和透光率。当孔隙率在40％-50％之间时，折射率范围在1.2附近。根据试验结果表明，50％化学膜的折射率一般在1.2-1.25之间，表明这一结果较为可靠。从图中可以看出，孔隙率越大，折射率越低，表明孔隙率可以调制折射率。对于透光率来说，在3-4ev之间的范围内，化学膜透光率主要在98％以上，这个结果与实验结果吻合。而熔石英基片的透光率在95％左右，这结果主要来归因于化学膜疏松多孔的结构。除此之外，对于355nm波长激光来说，孔隙率越低的化学膜的透光率越好，40％孔隙率的透光率为99.8％，而70％孔隙率的化学膜可以提升至99.2％。
26.以上所述仅为本发明的较佳实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。