确定陶瓷核燃料辐照密实化程度对导热性能影响的方法

本发明涉及核燃料，具体涉及一种确定陶瓷核燃料辐照密实化程度对导热性能影响的方法。

背景技术：

1、在核能领域，辐照密实化是一项重要的研究课题，其对核燃料的性能和核反应堆的安全性具有关键性影响。辐照密实化指的是核燃料在服役初期，受到核反应堆中高能中子的辐射作用而引发的一种动力学过程。在这个过程中，由烧结制备的二氧化铀核燃料中的初始气孔受到辐照条件下的中子流的影响而逐渐收缩，导致燃料元件的密实度增加。并且随着燃耗的增加收缩后仍未消失的气孔会成为吸收气体原子的缺陷阱，辐照密实化导致的气孔收缩最终被辐照肿胀导致的气孔生长取代。但是在当前的研究中，对于辐照密实化的产生机理以及辐照密实化与辐照肿胀转折的关系仍然存在诸多争议和挑战。对辐照密实化的研究是为了更深入地了解核燃料在核反应堆环境下的行为，并为提高核反应堆的效率和安全性提供理论基础和技术支持。此外，保持适当的温度分布对于核燃料的稳定运行至关重要。如果温度分布不均匀，可能导致部分燃料元件温度过高，从而引发燃料元件的损坏或燃料包壳的失效，甚至可能导致严重的核反应堆事故。因此，核燃料的热导率直接影响着核反应堆的安全性和稳定性。辐照密实化可能会导致燃料结构的改变，进而影响燃料的热导率。因此，深入研究辐照密实化及其对导热性能的影响，有助于更好地理解核燃料在辐照条件下的行为规律，并为核反应堆的设计和运行提供更准确的参考和指导。

技术实现思路

1、本发明的目的在于提供一种研究二氧化铀核燃料在受到辐照之后初始孔隙收缩及其对导热性能影响的相场模拟方法，即确定核燃料辐照密实化的程度及其对导热性能影响的方法，该方法能够动态再现核燃料在受辐照条件下气孔的演变过程，为核燃料辐照密实化以及其对导热性能的影响提供了一种预测方法。

2、为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：

3、一种确定陶瓷核燃料辐照密实化程度对导热性能影响的方法，包括以下步骤：

4、s1选取描述陶瓷核燃料辐照密实化演变过程的相场变量；收集陶瓷核燃料的物性参数，包括空位、间隙原子和气体原子的形成能，陶瓷核燃料辐照加速后的扩散系数和梯度系数，以及气孔和晶粒界面的迁移率；

5、s2根据步骤s1收集的陶瓷核燃料的物性参数，基于材料热力学理论获得陶瓷核燃料基体相的自由能密度函数，通过结合相场经验公式获得陶瓷核燃料中气孔相的自由能密度函数，再结合多晶相互作用能以及界面梯度能得到总自由能方程；

6、s3建立考虑陶瓷核燃料颗粒刚体运动的烧结相场模型，模拟陶瓷核燃料颗粒烧结成核燃料的物理过程，获得陶瓷核燃料烧结制备完成时刻的气孔分布，并且将该气孔分布作为陶瓷核燃料辐照密实化相场模拟的初始组织；

7、s4基于联通区域标记法统计陶瓷核燃料辐照密实化过程中的气孔半径分布；再结合速率理论分析密实化机制，获得辐照条件下密实化对点缺陷随时间的变化规律；

8、s5根据步骤s2得到的总自由能方程以及s4获得的点缺陷动力学方程，并综合考虑辐照条件下点缺陷的产生和湮灭、点缺陷被晶界吸收的因素，构建随燃耗变化的辐照密实化相场演变方程；采用半隐式傅里叶谱方法对相场演变方程进行求解，得到数值解；

9、s6对步骤s5获得的数值解进行可视化处理，获得陶瓷核燃料密实化过程中初始气孔密实化过程的形貌；对于不同时刻的孔隙率进行统计，获得陶瓷核燃料辐照密实化规律；

10、s7基于获得的气孔分布和孔隙率，耦合基于相场的热导率计算公式，获得陶瓷核燃料辐照密实化过程中的热导率变化规律。

11、在一种实施方法中，s1具体包括：

12、s1.1选取描述陶瓷核燃料辐照密实化演变过程的相场变量，需要选取相场变量用于表示点缺陷浓度：空位浓度cv、间隙原子浓度ci和气体原子浓度cg；同时选择气孔相序参量η，用于区分气孔相和基体相：当位于气孔相时满足η＝1.0，当位于基体相时满足η＝0.0；同时需要选择一组序参量φi表示序号为i的晶粒，并且该序参量表示在第i个晶粒内有φi＝1.0；

13、s1.2收集核燃料的物性参数，包括空位、间隙原子和气体原子的形成能，陶瓷核燃料扩散系数和梯度系数，以及气孔和晶粒界面的迁移率；

14、s1.3根据s1.2的空位、间隙原子和气体原子的扩散系数，计算考虑点缺陷辐照加速扩散的迁移率，晶体矩阵中原子的扩散系数表示为：

15、

16、其中，θ为与材料相关的常数；ν为原子的振动频率；gm为原子从平衡位置迁移到最近位置所需的自由能；kb为玻尔兹曼常数，t为绝对温度；cv为空位浓度；则辐照加速后的空位扩散系数写为：

17、

18、其中cve为空位的热平衡浓度；cvr为辐照引入的空位浓度；d0为扩散系数的前置因子；ei为激活能；

19、空位迁移率mv有如下表达式：

20、

21、其中dv为考虑辐照加速后的空位扩散系数；vm为晶格体积；r为理想气体常数。

22、在一种实施方法中，s2具体包括：

23、s2.1基于材料热力学理论推导，通过以下公式计算出陶瓷核燃料基体相的自由能密度函数：

24、

25、其中，cvm、cim、cgm分别为基体相中的空位、间隙原子以及气体原子浓度，分别为空位、间隙原子以及气体原子的形成能；kb为玻尔兹曼常数；t为绝对温度；

26、s2.2陶瓷核燃料气孔相的自由能密度函数如下：

27、

28、其中，cvb、cib、cgb分别为气孔相中的空位、间隙原子以及气体原子浓度，a和b为常数，fgb(cgb)为与气体原子浓度相关的气体吉布斯自由能函数，通过参考热物理得到函数fgb(cgb)的表达式：

29、

30、其中，va为单个u原子的体积；nq为量子浓度；b为理想气体常数；

31、s2.3根据获得的基体相和气孔相的自由能密度函数，引入插值函数获得体自由能密度函数：

32、

33、其中h(η)＝η3(6η2-15η+10)为构造的插值函数，当η＝1.0时，满足h(η)＝1.0；而当η＝0.0时，满足h(η)＝0.0；总缺陷浓度与各相中缺陷浓度的关系为：

34、

35、当陶瓷核燃料达到平衡时，基体相和气孔相对应的化学势相等，因此有：

36、

37、多晶自由能密度函数为：

38、

39、其中，α，β，γ和δ为唯像参数；φi表示序号为i的晶粒；φj表示序号为j的晶粒；

40、结合体自由能密度、插值函数、界面梯度能密度、多晶自由能密度得到总自由能方程：

41、

42、其中，g(η)＝η2(1-η)2为插值函数；ω为势垒高度；κη为气孔相梯度项系数，公式的最后一项表示界面梯度能密度。

43、在一种实施方法中，s3具体包括：

44、s3.1结合s1获得的陶瓷核燃料的物性参数，建立陶瓷核燃料烧结相场模型：陶瓷核燃料在制备的过程中会残留一定数量的气孔，通过模拟烧结过程获得残余气孔的尺寸分布；烧结相场模型中局部自由能密度函数表达式如下：

45、

46、其中，c和d为常数；ρ表示烧结过程中的孔洞，并且ρ＝1.0表示为基体相，ρ＝0.0表示为孔洞相；第一项为双势阱函数，c决定了势垒高度；第二项函数ξ(φi)的形式如下：

47、

48、烧结相场模型中的总自由能泛函f表示为：

49、

50、式中，第一项f(ρ，φi)为局部自由能密度函数，κρ和κφ为能量梯度项系数；

51、s3.2假设烧结过程的质量是守恒的，为了描述烧结过程的气孔收缩和致密化，在演化动力学方程中引入平流通量项；因此，保守场相场变量即烧结过程中的孔洞ρ的演化方程为：

52、

53、式中：vadv(r)为平流速度场，描述了通过刚体局部体积元素运动进行的质量传输，在vadv(r)计算中，假设空位是陶瓷核燃料中唯一存在的点缺陷类型，晶界和自由表面充当空位的有效源和汇；

54、表示第i个晶粒φi的演化动力学方程引入平流通量项后表示为：

55、

56、式中，vadvi(r)为r位置处晶粒i的平流速度；l为表征晶界迁移率的系数；烧结过程中粒子的刚体运动由平移和转动两部分组成，其中平流速度场vadv(r)表示为：

57、

58、式中：vti(r)为在r位置处取向为i的晶粒的平移速度，表达式为：

59、

60、vi＝∫vφi(r)d3r (23)

61、式中：mt为平移迁移率，m2·s-1；vi为晶粒i的粒子的体积；积分项为作用在晶粒i质心上的合力；κf为质量密度相对于在晶界平衡值变化的刚度系数；常数ρ0为晶界质量密度的平衡值；r为空间位置；函数fv(φi，φj)用来识别晶界之间的区域，表达式为：

62、

63、式中：c*为晶界阈值；

64、vri(r)为在r位置处晶粒i的旋转速度，表达式为：

65、

66、式中：mr为转动迁移率，m2·s-1；ti为作用在晶粒i粒子的扭矩，表达式为：

67、

68、式中：rci为晶粒i质心的位置，表达式为：

69、

70、s3.3通过求解烧结相场模型中的控制方程获得烧结过程中的孔洞和晶粒演化，再通过统计ρ获得烧结完成后的残余孔洞尺寸分布，并且将该尺寸分布作为陶瓷核燃料辐照密实化相场模拟的初始气孔分布。

71、在一种实施方法中，s4具体包括：

72、s4.1通过联通区域标记法统计陶瓷核燃料辐照密实化过程中的气孔半径分布；方法如下：在连通域标记过程中，首次标记时从上向下，从左向右扫描，判断的规则如下：

73、(1).根据相场变量进行全局标记，基体内标记为无效值，气孔内标记为有效值，并且将各个有效像素设置一个n值；

74、(2).当像素的左邻像素和上邻像素为无效值时，给该像素置一个新的n值，然后n+1；

75、(3).当像素的左邻像素或者上邻像素有一个为有效值时，将有效值像素的n赋给该像素的n值；

76、(4).当像素的左邻像素和上邻像素都为有效值时，选取其中较小的n值赋给该像素的n值；

77、最后将得到一个由无效值和数列n组成的矩阵，数列n中的某一个值m表示为第m个气孔；将每个n的值包含的区域面积进行统计，即得到各个气孔的面积和半径；

78、s4.2基于速率理论分析密实化机制，获得辐照条件下密实化对点缺陷随时间的变化规律；

79、辐照密实化的主要机制为：如果在足够靠近气孔的地方发生级联碰撞，则会将部分气孔体积以空位的形式分散到晶格中；大的孔隙会被破坏，体积会减小，但大部分的空位会回到孔隙中，造成较小的致密化；而小孔隙将被完全破坏，迫使空位进一步迁移，这直接减少了燃料中气孔的体积；

80、如果级联碰撞与气孔相互作用，则假定发射出的空位留在基体中；因此，每个级联-气孔相互作用产生的空位率为：

81、kv＝2π(r+rint)2npωfrcsiλfsat (28)

82、其中，r为气孔的半径，统计方法如s4.1所示；rint为级联过程与气孔相互作用的范围半径；np为气孔浓度；ω为气体原子的晶格体积；fr为裂变密度；csi为单次级联气孔相互作用从气孔中发射出的空位浓度；λ为裂变碎片径迹长度；fsat为空位饱和度。

83、在一种实施方法中，s5具体包括：

84、s5.1建立时间与燃耗的关系，当裂变速率恒定时，燃耗与时间呈正比例关系t＝fr×bu；其中t为时间，fr为与裂变速率相关的常数，bu为燃耗；因此考虑辐照条件下点缺陷的产生、湮灭和晶界对于点缺陷的吸收作用的随燃耗变化的辐照密实化相场演变方程为：

85、空位原子浓度的演变方程：

86、

87、间隙原子浓度的演变方程：

88、

89、气体原子浓度的演变方程：

90、

91、气孔相相场变量的演变方程：

92、

93、多晶相场变量的演变方程：

94、

95、式中，l为自由界面迁移率；mv、mi、mg分别为间隙原子、空位原子和气体原子的原子迁移率；pv、pi、pg分别为辐照条件下空位、间隙原子和气体原子的产生率；rvi为点空位和间隙原子的湮灭项；sv、si为晶界对空位和间隙原子的吸收项；kv为级联-气孔相互作用下的空位产生率

96、空位和间隙原子产生的表达式如下：

97、

98、其中，r1和r2是随机产生的0到1之间的两个随机数；e是一个偏置常数，表示由离位损伤产生的数量不等的空位和间隙原子；参数pcasc表示发生级联碰撞的概率，vg表示由于单次级联碰撞事件引起的空位浓度的最大增加量；η<0.8的条件保证级联碰撞只发生在基体相中，而不在气孔相中；

99、气体原子的产生率为：

100、pg＝2(1-η)2λωfrran (35)

101、其中，λ是常数；ω为气体原子的晶格体积；fr是裂变率；ran是0-1之间的一个随机数；

102、当空位和间隙原子相遇时会湮灭重组，形成一个完美的晶格，用如下公式表示：

103、rvi＝νrcvci (36)

104、其中，vr是重组率：νr＝vb+η2vs，vb和vs分别是点缺陷在基体相和界面处的重组率；vb＝4πriv(di+dv)/ω，riv是复合体积半径；dv和di分别是空位和间隙原子的扩散系数；sv、si为晶界对空位和间隙原子的吸收项，表达式如下：

105、

106、其中为晶界吸收因子，表示晶界对点缺陷吸收的强度；为晶界位置相关的函数，晶界处φ＜1.0，而晶粒内φ＝1.0；为空位、间隙原子的平衡浓度；

107、s5.2使用半隐式傅里叶谱方法求解相场演变方程，对相场演变方程公式进一步化简得到：

108、

109、其中f为体自由能密度和多晶相互作用能密度的总和；对等式两边进行傅里叶变换得到：

110、

111、其中，括号内的变量表示傅里叶变换以后的变量；k＝(k1,k2)为傅里叶变换的向量坐标；通过隐式处理线性算子和二阶算子，显式处理其他项，得到方程的半隐式形式：

112、

113、其中，δt为在第n步和第n+1步之间的时间步长；进一步简化方程得到：

114、

115、用相似的方法对空位浓度、间隙原子浓度和气体原子浓度的演变方程进行求解，所得结果如下式所示：

116、

117、对于多晶相场变量的演变方程求解，如下式所示：

118、

119、在一种实施方法中，s6具体包括：

120、s6.1对步骤s5中的数值求解结果使用可视化软件进行可视化处理，获得陶瓷核燃料辐照密实化中气孔以及晶粒的形貌演变：

121、表征辐照密实化模拟过程的可视化变量为：

122、

123、式中，为定义的可视化变量；在晶粒内部在晶界处在气孔内因此，通过区分在空间各点的可视化变量取值区分晶粒、晶界和气孔；

124、s6.2使用s6.1获得的可视化变量编写vtk文件并进行可视化处理：vtk文件格式包含五个基本部分：

125、(1).第一部分是文件版本和标识符；

126、(2).第二部分是标题；

127、(3).第三部分是文件格式，在这一部分输入描述文件类型的格式名称，格式名称是ascii或binary二进制；

128、(4).第四部分是数据集的结构，在这一部分定义数据集的几何结构，包括dataset行开头以及描述数据集类型的关键字；

129、(5).第五部分是数据集的属性，这一部分以关键字point_data开头，再输入指定点的数量；然后，输入实际的数据集即s6.1获得的可视化变量；

130、最后将得到的vtk文件导入paraview可视化软件中进行可视化处理；

131、s6.3通过相场方程的模拟结果统计孔隙率，首先对整个模拟区域进行循环，认为η>0.8的地方为气孔相并且计数，根据计数结果n0计算获得孔隙率：

132、

133、其中，nx和ny分别为x方向和y方向的网格数。

134、在一种实施方法中，s7具体包括：

135、s7.1计算陶瓷核燃料辐照密实化过程中的有效热导率，基于s5求解相场演变方程的结果，得到核燃料的气孔以及晶粒分布；为了计算对应微观结构下的有效热导率，通过求解稳态热传导方程来获得与微观结构相关的温度分布：

136、

137、式中κ(η,φ)为局部热导率，与微观结构对应的传热性能有关，认为自晶粒内部κ(η,φ)＝κbulk，κbulk为晶格结构完整的条件下的的热导率；晶界的存在会破坏晶格排列的完整性降低传热性能，因此需要定义晶界处的热导率为κ(η,φ)＝κgb，κgb为晶界处的热导率；位于气孔内时有κ(η,φ)＝κbubble，κbubble为气孔内的热导率；通过有限差分算法求解稳态热传导方程，获得平衡温度场；有效热导率通过以下公式计算：

138、

139、其中jq是热通量，tl和tr分别是左右边界的平均温度；

140、s7.2根据统计的孔隙率，跟踪所有初始气孔随时间演变的收缩度来监控辐照密实化过程，其定义如下：

141、

142、其中，sh(t)为时刻t时的气孔收缩率；a(0)和a(t)分别为在初始时间和时间t时刻的气孔面积。

143、和现有技术相比较，本发明具备如下优点：

144、通过本发明，大幅度的提高了对陶瓷核燃料辐照密实化演变过程的模拟精度；充分考虑了各种客观条件对辐照密实化的影响，扩展了相场模拟方法的适用范围；

145、进一步地，通过烧结相场模型获得陶瓷核燃料烧结完成后的气孔尺寸分布，并且当作初始条件输入辐照密实化模型，使模拟过程更接近实际物理过程；

146、进一步地，通过速率理论获得辐照密实化过程中点缺陷演变的动力学方程，将辐照密实化过程数值化处理，为相场方法模拟辐照密实化提供了研究方法；

147、进一步地，采用半隐式傅里叶方法对相场演变方程进行求解，提高了计算效率和计算精度；

148、进一步地，模拟中充分考虑了辐照加速扩散、温度、辐照强度和晶粒尺寸等因素对辐照密实化过程及其对传热性能的影响规律，扩展了相场模拟方法的适用范围；

149、进一步地，本发明通过fortran语言自行编程实施，借助matlab和paraview等软件进行数据处理，有良好的拓展性和灵活性。