一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法

本发明属于金属材料性质预测，具体涉及一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法。

背景技术：

1、石墨烯因其具有优异的力学性能而被认为是理想的金属基复合材料增强体。铝合金有较低的密度，塑性良好，抗腐蚀性优良，是现代工业中被最广泛应用的一类有色金属材料。将铝合金中加入石墨烯制备石墨烯增强铝基复合材料获得了人们的普遍关注。研究发现，在铝基体中加入石墨烯有望提高其综合性能，石墨烯增强铝基复合材料在电子、航空、汽车等领域有着广阔的发展和应用前景。

2、但由于石墨烯分散性和与合金的润湿性差，在铝基体中含量不合适时，容易出现团聚现象，无法形成较强的界面结合单轴拉伸变形沿着增强层方向最为明显，但由于石墨烯在金属基体中的分散是随机的，传统方法很难精确实现沿石墨烯层方向的单轴拉伸。在合成石墨烯/铝复合材料流程中，会发生高温下的界面反应，导致生成脆性相al4c3。这种脆性相的存在会阻碍载荷的有效传递，进而对材料的整体性能造成不利影响。

3、在复合材料的制备中，石墨烯的分散问题对石墨烯性能的发挥极其重要，石墨烯在复合材料中分散性也会对石墨烯与基体界面性质影响较大。良好的界面设计不仅能够促进石墨烯的均匀分布，也是增强石墨烯/金属复合材料性能的核心因素。研究显示，在合成石墨烯/铝复合材料流程中，可能会发生高温下的界面反应，导致生成脆性相al4c3。这种脆性相的存在会阻碍载荷的有效传递，进而对材料的整体性能造成不利影响，导致复合材料的力学性质大幅度降低。

4、相关研究结果显示，在复合材料制备过程中外加微合金化元素的手段可以在一定程度上降低石墨烯与金属基体之间的界面反应，进而达到提高材料的性能的效果。因此，探索抑制石墨烯/铝复合材料界面反应的途径以及优选合适的微合金化元素以达到抑制界面反应的效果对挖掘铝合金复合材料的优异性能以及推动新材料设计的发展具有重要意义。

5、作为一种基于量子力学的计算方法，基于密度泛函理论的第一性原理计算常被用来计算的本征性质。该方法在一定程度上加快了新材料设计过程，然而随着计算体系规模以及复杂性的不断增加，需要更复杂和有效的方法来处理庞大的数据，如何快速开发新的材料，对于科研工作者仍是一个挑战。对石墨烯/铝复合材料的研究，目前多尺度设计方法的文献报道尚欠缺。鉴于材料领域的“尺度效应”，在多尺度设计新材料领域尚且空白。近年来，计算机的快速发展为新材料的设计提供了动力，机器学习以及人工智能算法的开发加速新材料的预测过程。将机器学习与计算模拟计算结合，进一步能构拓宽石墨烯/铝基复合材料设计的方向。目前鲜有报道石墨烯/铝复合材料的机器学习加速计算模拟。

技术实现思路

1、本发明要解决的问题是抑制石墨烯与金属基体在界面处发生严重的界面反应，提出一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法。

2、为实现上述目的，本发明通过以下技术方案实现：

3、一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法，包括如下步骤：

4、s1.利用机器学习加速第一性原理的方法，在元素周期表范围内挑选适于向石墨烯/铝界面偏聚的合金元素；

5、s2.利用机器学习加速第一性原理的方法，在元素周期表范围内挑选适于在铝基体中掺杂且对基体力学性能不产生负面影响的元素；

6、s3.利用分子动力学模拟方法，确定石墨烯分布、温度对跨尺度的石墨烯/铝复合材料力学性能的影响，确定跨尺度的石墨烯/铝复合材料的制备工艺范围；

7、s4.将步骤s1得到的适于向石墨烯/铝界面偏聚的合金元素和步骤s2得到的适于在铝基体中掺杂且对基体力学性能不产生负面影响的元素进行对比取交集，确定掺杂元素，然后基于步骤s3得到的跨尺度的石墨烯/铝复合材料的制备工艺，进行实验验证。

8、进一步的，步骤s1的具体实现方法包括如下步骤：

9、s1.1.使用基于密度泛函理论的第一性原理从头算量子力学软件materialsstudio中的visualizer模块构建石墨烯和铝基体的模型，使用castep模块设置计算参数包括交换关联函、自洽场收敛标准、作用在晶体中每一个原子的力、原子最大位移、内应力、原子平均能量；

10、s1.2.使用步骤s1得到的计算参数中的平面波截断能及布里渊区k点进行收敛性测试，得到用于计算的截断能及布里渊区k点；

11、s1.3.在元素周期表中随机选择30-50组元素，引入步骤s1.1建立的石墨烯和铝基体的模型中，使用过渡态搜索方法计算元素扩散迁移能；

12、s1.4.设置元素的原子半径、共价半径、原子体积、相对原子质量、第一电离能和族序数作为输入特征量，将计算获得的元素扩散迁移能作为输出，建立数据集；

13、s1.5.使用catboost算法建立元素在石墨烯/铝界面偏聚性质的机器学习模型，利用步骤s1.4得到的数据集对元素在石墨烯/铝界面扩散性质的机器学习模型进行训练，然后使用训练好的元素在石墨烯/铝界面扩散性质的机器学习模型对元素周期表中全部元素进行预测，得到适于向石墨烯/铝界面偏聚的合金元素。

14、进一步的，步骤s1.5的catboost算法中设置训练的轮数iterations为60，学习率learning_rate为0.02，正则化系数l2为3。

15、进一步的，步骤s1.5中得到的适于向石墨烯/铝界面偏聚的合金元素包括sc，zr，mg，si，cu，ti，ni，zn，mo，v，nb，w，ta。

16、进一步的，步骤s2的具体实现方法包括如下步骤：

17、s2.1.使用基于密度泛函理论的第一性原理从头算量子力学软件materialsstudio中的visualizer模块构建原子掺杂铝基体及微观拉伸模型，模型结构中含有71个铝原子和1个掺杂原子。使用castep设置计算参数包括交换关联函、自洽场收敛标准、作用在晶体中每一个原子的力、原子最大位移、内应力、原子平均能量；

18、s2.2.对步骤s2.1得到的计算参数中的平面波截断能及布里渊区k点进行收敛性测试，得到用于计算的截断能及布里渊区k点；

19、s2.3.在元素周期表中随机选择20-30种元素，作为步骤s2.1建立的原子掺杂铝基体及微观拉伸模型中的掺杂元素，计算原子掺杂能和理论应力；

20、s2.4.设置元素的离子半径、第三电离能、共价半径、电子亲和、第二电离能、第一电离能和电子组态对应为原子掺杂能的输入特征量，将原子掺杂能作为输出量，建立第1数据集；设置元素的原子体积、离子半径、族序数、第二电离能、原子序数、第一电离能和原子半径对应为理论应力的输入特征量，将理论应力作为输出量，建立第2数据集；

21、s2.5.使用catboost算法建立元素掺杂铝基体原子掺杂能性质的机器学习模型、元素掺杂铝基体理论应力性质的机器学习模型，然后利用步骤s2.4得到的第1数据集、第2数据集分别对元素掺杂铝基体原子掺杂能性质的机器学习模型、元素掺杂铝基体理论应力性质的机器学习模型进行训练，然后使用训练好的元素掺杂铝基体原子掺杂能性质的机器学习模型、元素掺杂铝基体理论应力性质的机器学习模型对元素周期表中全部元素进行预测，得到适于在铝基体中掺杂且对基体力学性能不产生负面影响的元素。

22、进一步的，步骤s2.5得到适于在铝基体中掺杂且对基体力学性能不产生负面影响的元素包括sc，zr，cr，ni，cu，mg，si，mn，w，ti，hf，ta，b，nb，v。

23、进一步的，步骤s3的分子动力学模拟采用具有开放源代码的分子大规模并行模拟器lammps实现，金属之间采用eam势函数，c之间采用airebo势函数，金属与c之间采用lj势，使用周期性边界条件模拟无限延伸的基体和石墨烯层；

24、s3.1.石墨烯分布对跨尺度的石墨烯/铝复合材料力学性能的影响：

25、分别建立10层铝原子的基体模型，其中包含尺寸或角度不同的石墨烯，具体包括：纯基体、石墨烯占比基体为100％的结构模型、x方向石墨烯占比基体为50％的结构模型、y方向石墨烯占比基体为50％的结构模型、x方向石墨烯占比基体为25％的结构模型、y方向石墨烯占比基体为25％的结构模型、石墨烯与拉伸方向成30°、45°和60°角的复合结构模型；

26、对构建的模型施加单轴拉伸，采用渐进式拉伸方式，记录体系中的应力-应变曲线，应变∈和应力σ的计算方法如下：

27、

28、其中，l0是初始长度，l是拉伸后的长度；

29、

30、其中，f是施加在体系上的拉伸力，a是受力横截面积；

31、计算结果确定跨尺度的石墨烯/铝复合材料的制备工艺为在材料制备过程中通过挤压工艺，实现石墨烯排布方向沿着受力方向发挥最大的增强效果；

32、s3.2.温度对跨尺度的石墨烯/铝复合材料结构稳定性的影响：

33、建立石墨烯/铝复合结构模型，模型中间为石墨烯片层，上下均为8层铝原子，计算不同温度对界面面积以及结合能的影响，温度区间为200k～1400k，计算的温度间隔为50k，温度控制采用nosé-hoover恒温器方法；

34、结合能ebinding按如下公式计算：

35、ebinding＝etotal(egraphene+ealuminum

36、其中，etotal为石墨烯与铝基体复合体系的总能量，egraphene和ealuminum分别为独立石墨烯片和铝基体的能量；

37、计算结果获得石墨烯/铝复合模型的温度-结合能曲线，在500k之前，体系的界面结合能绝对值有快速增加的趋势，在500k～1100k区间界面结合能绝对值增长逐渐缓慢，在温度达到1100k之后，曲线基本稳定，得到制备温度在1100k-1300k之间。

38、进一步的，步骤s4进行实验验证后得到结论为通过添加sc、zr、mg、si、cu、ti元素，在既不削弱基体性能的前提下，抑制石墨烯/铝的界面反应，从而抑制脆性相的产生；制备过程中通过挤压工艺，使得石墨烯沿着受力方向排布方向，使得石墨烯发挥最大的增强效果；制备温度设置为850℃，使得石墨烯与铝的结合最稳定。

39、本发明的有益效果：

40、本发明所述的一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法，基于机器学习加速第一性原理计算的方法，实现了仅进行部分元素的第一性原理计算，即可实现全元素周期表预测，大大降低了计算成本。

41、本发明所述的一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法，基于合金化元素与石墨烯及石墨烯/铝基复合材料界面交互作用的全元素周期表预测结果，优选出了对基体力学性能不产生负面效应的、修饰石墨烯的合金元素(sc、zr、ti、v、si等元素)，易于向界面偏聚的合金元素(sc，ti，cu，si，ni等元素)，抑制界面反应的合金元素(mg，si，cu，sc，zr元素)，指导了复合材料专用基体微合金化设计。

42、本发明所述的一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法，通过分子动力学模拟计算的方法，确定石墨烯尺寸、角度以及温度对石墨烯/铝复合模型的影响，从而辅助加工工艺的确定。

43、本发明所述的一种跨尺度的石墨烯/铝复合材料机器学习设计方法，指导设计的新型石墨烯/6061铝复合材料，与现有石墨烯/6061铝复合材料相比，本专利制备的微合金化石墨烯/6061铝复合材料在强度保持在300mpa以上的前提下，断裂延伸率从5％提升至7.5％，提升了近50％，复合材料的塑性得到了明显的提升。