;)、卬）、（(：）、（(1)、（6)、（〇或&)的方法，对纤 维素纤维颗粒优选实施(h)的方法。
[0211] (a)作为使液态热塑性树脂前体浸含在纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒或纤维 素纤维凝胶中进行聚合的方法，例如可举出将可聚单体或低聚物浸含在纤维素纤维片材、 纤维素纤维颗粒或纤维素纤维凝胶中，通过热处理等使上述聚合单体聚合，由此得到纤维 素纤维复合体的方法。通常，可将聚合单体聚合中所使用的聚合催化剂用作聚合引发剂。
[0212] (b)作为使热固性树脂前体或者光固化型树脂前体浸含在纤维素纤维片材、纤维 素纤维颗粒或纤维素纤维凝胶中进行聚合固化的方法，例如可举出将环氧树脂单体等热固 性树脂前体或丙烯酸树脂单体等光固化型树脂前体与固化剂的混合物浸含在纤维素纤维 片材、纤维素纤维颗粒或纤维素纤维凝胶中，通过加热或者活化能量射线等使上述热固性 树脂前体或者光固化型树脂前体固化，得到纤维素纤维复合体的方法。
[0213] (c)作为使树脂溶液(含有选自热塑性树脂、热塑性树脂前体、热固性树脂前体、光 固化型树脂前体的1种以上的溶质的溶液)浸含在纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒或纤维 素纤维凝胶中干燥后，通过加热压制等进行密合，根据需要聚合固化的方法，例如可举出使 树脂溶解在可溶解树脂的溶剂中，使该溶液浸含在纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒或纤 维素纤维凝胶中并干燥，得到纤维素纤维复合体的方法。
[0214]这种情况下，可以举出通过干燥后加热压制等将溶剂干燥后，使空隙密合，得到更 高性能的纤维素纤维复合体的方法。在光固化型树脂的情况下，还可根据需要通过活化能 量射线等进行聚合固化。
[0215] 在此，作为溶解树脂的溶剂，可以在考虑树脂的溶解性、使用纤维素纤维凝胶时的 溶剂的亲和性的情况下进行选择，具体而言，可从作为纤维素纤维凝胶的分散介质中举出 的物质等中根据树脂的溶解性进行选择。
[0216] (d)作为使热塑性树脂熔融体浸含在纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒或纤维素 纤维凝胶中，通过加热压制等密合的方法，例如，可出在玻璃化转变温度以上或者熔点以上 对热塑性树脂进行热处理使之熔解，使树脂浸含在纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒或者 纤维素纤维凝胶中，通过加热压制等密合，得到纤维素纤维复合体的方法。热处理优选为在 加压下进行，使用具有真空加热压制功能的设备十分有效。
[0217] (e)作为交替配置热塑性树脂片与纤维素纤维片或与纤维素纤维凝胶，通过加热 压制等进行密合的方法，例如，可举出在纤维素纤维片材或纤维素纤维凝胶的单面或者双 面配置热塑性树脂膜或热塑性树脂片，根据需要加热或压制，将热塑性树脂与纤维素纤维 片材或与纤维素纤维凝胶贴合的方法。
[0218] 这种情况下，可在纤维素纤维片材的表面涂敷粘合剂或底胶等进行贴合。可采用 以贴合时不致混入气泡的方式使其通过加压的两根辊之间的方法，或在真空状态下进行压 制的方法。
[0219] (f)作为在纤维素纤维片材或者纤维素纤维凝胶的单面或者两面涂敷液态热塑性 树脂前体或热固性树脂前体或者光固化型树脂前体进行聚合固化的方法，例如，可举出在 纤维素纤维片材或纤维素纤维凝胶的单面或者双面涂敷配有热聚合引发剂的热固性树脂 前体并加热，使树脂固化并将两者密合的方法、以及在纤维素纤维片材或者纤维素纤维凝 胶的单面或者两面涂敷配有光聚合引发剂的光固化型树脂前体之后，照射紫外线等活化能 量射线使其固化的方法。
[0220] 也可以在纤维素纤维片材上涂敷热固性或光固化型树脂前体之后，进一步叠层纤 维素纤维片材等形成多层结构进行固化。
[0221] (g)作为在纤维素纤维片材、纤维素纤维凝胶的单面或双面涂敷树脂溶液(含有选 自热塑性树脂、热塑性树脂前体、热固性树脂前体、和光固化型树脂前体的1种以上的溶质 的溶液），除去溶剂之后，根据需要进行聚合固化的复合化方法，例如，可举出制备溶剂中溶 解有可溶于该溶剂的树脂的溶液，涂敷在纤维素纤维片材或者纤维素纤维凝胶的单面或者 双面，通过加热除去溶剂的方法。在光固化型树脂的情况下，还可根据需要通过活化能量射 线等进行聚合固化。
[0222] 作为使树脂溶解的溶剂，可在考虑到树脂的溶解性、使用纤维素纤维凝胶时的亲 和性的前提下进行选择，具体而言，可根据树脂的溶解性从作为纤维素纤维凝胶的分散介 质中所举出的物质等中选择。
[0223] (h)作为将纤维素纤维颗粒和热塑性树脂熔融混炼之后，成型为片状或目标形状 的方法，例如，优选可举出将纤维素纤维颗粒和热塑性树脂干混之后进行熔融的方法和熔 融混炼的方法等。
[0224] 干混之后进行熔融的方法是用滚筒混合机、螺条式混合机、V型混合机、亨舍尔混 合机等将两者均匀混合之后，向该混合物添加根据需要使用的抗氧化剂等添加剂，经熔融 状态形成纤维素纤维复合体。
[0225] 具体而言，例如，是只将该混合物熔融，或者通过单螺杆或双螺杆挤出机、辊、班布 里混合机、捏合机或布拉本德机等进行熔融混炼，之后从T模挤出成型为片状，或者注射到 模具中等，形成目标形状。
[0226] (i)作为将原纤化纤维素纤维和聚合单体溶液或分散液(含有选自热塑性树脂前 体、热固性树脂前体和光固化型树脂前体的1种以上的溶质或分散质的溶液或分散液)混合 之后，经过除去溶剂和聚合固化的工序进行复合化的方法，例如，可举出将可溶于溶剂中聚 合单体用溶剂溶解而成的溶液或者分散液，混合原纤化纤维素纤维的方法。
[0227] 此时，根据需要，优选为将原纤化纤维素纤维的分散剂(溶剂）由水置换为有机溶 剂。通过在该混合液中使聚合单体聚合固化，或者在除去溶剂之后使聚合单体聚合固化，由 此得到纤维素纤维复合体。
[0228] (j)作为将原纤化纤维素纤维和高分子溶液或分散液(热塑性树脂溶液或者分散 液)混合之后除去溶剂进行复合化的方法，例如，可举出制备可溶于溶剂的高分子的溶液或 分散液并与纤维素分散液混合的方法。此时，根据需要，优选为将原纤化纤维素纤维的溶剂 从水置换为有机溶剂。通过除去该混合液的溶剂，可得到纤维素纤维复合体。
[0229] 〈基体材料〉
[0230]在本发明中，与纤维素纤维片材、纤维素纤维颗粒、纤维素纤维凝胶或原纤化纤维 素纤维复合化的纤维素以外的基体材料如下所示，但本发明所用基体材料并非因此限于下 述材料。此外，本发明中的热塑性树脂、热固性树脂和光(活化能量射线）固化型树脂可混合 两种以上使用。
[0231] 在本发明中，下述基体材料(高分子材料或其前体)为高分子材料或其前体的情况 下，为得到透明性优异的高耐久性纤维素纤维复合体。其聚合体优选为非晶的且玻璃化转 变温度(Tg)高的合成高分子。
[0232] 作为上述合成高分子的非晶程度，优选为结晶度在10%以下、特别优选在5%以 下。另外，上述合成高分子的Tg优选在IHTC以上、更优选为在120°C以上、特别优选为在130 °C以上。
[0233] 通过将合成高分子的Tg控制在上述范围内，例如，能够抑制与热水等接触时所产 生的变形，防止在实用性方面发生问题。此外，为了得到低吸水性纤维素纤维复合体，优选 选择羟基、羰基、氨基等亲水性官能团少的高分子材料。
[0234] 另外，高分子材料的Tg可通过常规方法求得。例如，可通过DSC法测量求出。高分子 的结晶度可根据非晶部和结晶部的密度计算。另外，也可以通过动态粘弹性测量，基于作为 弹性模量与粘性系数的比值的ta#计算求得。
[0235] (热塑性树脂）
[0236] 作为热塑性树脂没有特别限定，例如可举出苯乙烯类树脂、丙烯酸类树脂、芳香族 聚碳酸酯类树脂、脂肪族聚碳酸酯类树脂、芳香族聚酯类树脂、脂肪族聚酯类树脂、脂肪族 聚烯烃类树脂、环烯烃类树脂、聚酰胺类树脂、聚苯醚类树脂、热塑性聚酰亚胺类树脂、聚缩 醛类树脂、聚砜类树脂和非晶氟树脂等。
[0237] (热固性树脂）
[0238] 作为热固性树脂没有特别限定，例如，可以举出环氧树脂、丙烯酸树脂、氧杂环丁 烷树脂、酚醛树脂、脲醛树脂、蜜胺树脂、不饱和聚酯树脂、硅树脂、聚氨酯树脂以及邻苯二 甲酸二烯丙酯树脂等的前体。
[0239] (光固化型树脂）
[0240] 作为光固化型树脂没有特别限定，例如可以举出作为上述热固性树脂所举出的环 氧树脂、丙烯酸树脂和氧杂环丁烷树脂等的前体。
[0241] 热塑性树脂、热固性树脂、光固化型树脂的具体例可以举出日本特开2009-299043 号公报中所述的物质。
[0242] (其它成分）
[0243] 热塑性树脂、热固性树脂和光固化型树脂能够以适当添配有链转移剂、紫外线吸 收剂、填料、硅烷偶联剂等的组合物(下文称为固化性组合物)的形态使用。
[0244] 〈链转移剂〉
[0245] 出于使反应均匀进行的目的，固化性组合物中可含有链转移剂。作为链转移剂，例 如，可使用分子内具有2个以上巯基的多官能硫醇化合物，由此能够赋予固化物适度的韧 性。
[0246]作为硫醇化合物，例如可以举出季戊四醇四（β_硫代丙酸酯）、三羟甲基丙烷三(β_ 硫代丙酸酯）和三[2-(β-硫代丙酰氧基乙氧基）乙基]三异氰脲酸酯等的一种或两种以上。 固化性组合物中含有硫醇化合物时，链转移剂相对于固化性组合物中的可自由基聚合的化 合物的合计量，优选为含有30重量％以下的比例。
[0247] 〈紫外线吸收剂〉
[0248] 为防止着色，固化性组合物中可以含有紫外线吸收剂。例如，作为紫外线吸收剂， 为选自二苯酮类紫外线吸收剂和苯并三唑类紫外线吸收剂的化合物，该紫外线吸收剂可以 使用1种，也可以并用两种以上。固化性组合物中含有紫外线吸收剂的情况下，紫外线吸收 剂相对于固化性组合物中的可进行自由基聚合的化合物的合计量100重量份，通常优选含 有0.01~1重量份。
[0249]〈纤维素以外的填料〉
[0250] 固化性组合物也可以含有纤维素纤维以外的填料。作为填料，例如可以举出无机 颗粒和有机高分子等。具体而言，例如，可以举出二氧化硅颗粒、氧化钛颗粒和氧化铝颗粒 等的无机颗粒，ZEONEX (日本Zeon株式会社)和ARTON (JSR株式会社)等透明环烯烃聚合物以 及聚碳酸酯和聚甲基丙烯酸甲酯等广泛采用的热塑性聚合物等。
[0251] 其中，因使用纳米级二氧化硅颗粒能够维持透明性，因此为优选。此外，因使用与 紫外线固化型聚合单体结构相似的聚合物能够溶解聚合物至很高浓度，因此为优选。
[0252] 〈硅烷偶联剂〉
[0253] 固化性组合物中也可以添加硅烷偶联剂。作为硅烷偶联剂，例如可以举出γ-((甲 基）丙烯酰氧丙基)三甲氧基硅烷、γ-((甲基）丙烯酰氧丙基）甲基二甲氧基硅烷、γ-((甲 基)丙烯酰氧丙基）甲基二乙氧基硅烷、γ-((甲基)丙烯酰氧丙基)三乙氧基硅烷和γ-((甲 基)丙烯酰氧丙基)三甲氧基硅烷等。因其分子中具有（甲基)丙烯酰基，能够与其它单体共 聚而为优选。
[0254] 固化型组合物中含有硅烷偶联剂的情况下，硅烷偶联剂相对于固化性组合物中能 够进行自由基聚合的化合物的合计量，通常优选为〇. 1~50重量％、更优选为1~20重量％。 通过使硅烷偶联剂的配合量在上述下限以上，能够充分实现含有硅烷偶联剂的效果。而且， 通过使硅烷偶联剂的配合量在上述上限以下，能够防止固化物的透明性等光学性能受损。
[0255] 〈聚合固化工序〉
[0256] 用于形成本发明的纤维素纤维复合体的固化性组合物可采用公知的方法聚合固 化。作为固化方法，例如可举出热固化或放射线固化等。优选为放射线固化。
[0257] 作为放射线，例如，可举出红外线、可见光、紫外线和电子射线等，优选为光。更优 选为波长200nm~450nm的光、进一步优选为波长250~400nm的紫外线。
[0258]具体而言，例如，可以举出预先在固化性组合物中添加加热后会产生自由基的热 聚合引发剂，通过加热进行聚合的方法(下文称为"热聚合"）；预先在固化性组合物中添加 照射紫外线等放射线后会产生自由基的光聚合引发剂，通过照射放射线进行聚合的方法 (下文称为"光聚合"）等，以及在固化性组合物中并用且预先添加热聚合引发剂和光聚合引 发剂，通过光热组合进行聚合的方法。在本发明中，更优选为光聚合。
[0259]作为光聚合引发剂，通常采用光自由基发生剂。作为光自由基发生剂，能够采用已 知可用于该用途的公知的化合物。例如，可举出二苯甲酮、苯偶姻甲醚、苯偶姻丙醚、二乙氧 基苯乙酮、1-羟基环己基苯基酮、2，6_二甲基苯甲酰二苯基氧化膦和2,4,6_三甲基苯甲酰 二苯基氧化膦。其中优选为2,4,6_三甲基苯甲酰二苯基氧化膦。这些光聚合引发剂可单独 使用，也可两种以上并用。
[0260] 当以固化性组合物中能够进行自由基聚合的化合物的合计量为100重量份时，光 聚合引发剂的含量优选为0.001重量份以上、更优选为0.05重量份以上、进一步优选为0.01 重量份以上。其上限通常优选为1重量份以下、更优选为0.5重量份以下、进一步优选为0.1 重量份以下。
[0261] 通过使光聚合引发剂的添加量在上述上限以下，能够抑制聚合剧烈进行，能够防 止所得固化物的双折射增大，并能改善色调。
[0262] 例如，在光聚合引发剂为5重量份的情况下，通过引发剂的吸收，光不会到达紫外 线的照射侧的相反侧，产生未固化部分，而且，产品泛黄、色调明显变差。另一方面，当含量 过少时，即使照射紫外线，聚合也有可能不能充分进行。
[0263] 此外，固化性组合物可同时含有热聚合引发剂。例如，可以举出氢过氧化物、过氧 化二烷基、过酸酯、过氧化二酰、过碳酸酯、过氧酮缩醇以及过氧化酮等。
[0264] 具体而言，例如可以举出过氧化苯甲酰、过碳酸二异丙酯、叔丁基过氧化(2-乙基 己酸酯)过氧化二异丙苯、过氧化二叔丁基、过苯甲酸叔丁酯、氢过氧化叔丁基、氢过氧化二 异丙苯和I，1，3，3-四甲基丁基氢过氧化物等。
[0265] 如果光照射时开始热聚合则难以对聚合进行控制，因此，这些热聚合引发剂优选 为1分钟半衰期温度在120°C以上。这些聚合引发剂可以单独使用，也可以两种以上并用。
[0266] 在光聚合引发剂可以引发自由基的范围内，固化时照射的放射线量可以为任意 量，但在放射线量极少情况下，聚合不完全，固化物表现不出足够的耐热性和机械性能，反 之，在放射线量极端过剩的情况下，会出现固化物的黄变等光所导致的劣化，因此，综合考 虑聚合单体的组成、光聚合引发剂的种类及其用量，优选在0.1J