薄板粘结方法和薄板组件与流程

本发明涉及一种薄金属板粘结方法和一种薄板组件，并且更加特别地，涉及一种粘结方法，所述粘结方法包括在增加表面粗糙度之后用涂层材料涂层或者用微细材料涂层以增加表面粗糙度，以便即使是在低温和低压下进行扩散粘结时在具有优异的粘结强度的同时保证气密性，本发明也涉及用同样的方法获得的薄板组件。

背景技术：

根据待粘结的薄金属板类型，薄金属板粘结方法通常包括焊接、钎焊和扩散粘结。

焊接工艺包括部分地熔融金属的粘结部分，然后使该粘结部分凝固以完成粘结，而钎焊工艺使用粘结材料，该粘结材料具有比待粘结的薄金属板低的熔点，其中熔融的粘结材料通过毛细现象均匀地渗透到待粘结的薄金属板之间的间隙中以将其粘结。这两种粘结方法非常简单，并且在商业上广泛应用。然而，这种技术不能用于完全地粘结待粘结的板的界面，因此不能确保在板内形成的通道之间的气密性。因而，上述工艺不能被当作用于微通道反应器(以下称作MCR)的粘结方法，所述微通道反应器是通过薄板组件技术构造的。

同时，扩散粘结是改变诸如温度、压力、时间等一些参数以便在不同材料之间产生扩散并将其粘结的粘结方法。当使用这种方法时，其能有利地不仅可以粘结薄金属板也能粘结非金属材料的薄板。当粘结薄板形成堆叠(例如热交换器或者微通道加热器)(韩国专利注册号10-0719484)，可以在薄板之间的接触界面处完成粘结，从而获得通道之间的气密性。因此，可以使用上述粘结技术来形成反应器。

但是，由于传统的扩散粘结方法是在高温和高压下进行的，并且在其中待粘结的薄板具有由与催化剂相同的材料制成的微通道的情况下，例如在韩国专利注册号10-0719486中公开的MCR装置，存在着在粘结时催化剂因为降解而被损坏的问题，并且微通道的形状被改变。进一步地，存在的另一个问题是粘结的薄板组件中出现微孔，造成气密性的降低(例如，通道之间的互联、泄漏至外侧等等)。

关于上述问题，将附加地描述例如热交换器或者反应器的技术领域。这种使用薄板的热交换器或者反应器的技术可以通过重复地轮流交替层压相同形式的薄板来实现大型化，因而，成为一种可应用的领域，其所拥有的结构涉及优异的批量生产率和进一步发展的巨大可能性。如图1和2所示，该热交换器的重复的层压结构可以通过轮流堆叠薄板而形成，其中每个薄板具有在其表面上加工的微细凹槽，流体可以通过该微细凹槽流动。

上述结构的要点是：当交替层压的薄板的数量增加至数百时个时，粘结界面的数量同样增加至数百个。即使仅板中的一个在图2中所示出的A、B、C的任何位置具有一个孔导致流体沿着箭头方向泄漏，两种不同的流体A和B彼此混合，不然，流体C可能排出到外部。结果，热交换器可能失去热交换器的功能。向外部泄漏C可以通过使用气体检测器确定孔的位置，然后焊接孔所在位置周围的部分来进行补充，但是，如果区域A和B内部形成了孔，就不可能通过同样的方法(例如，局部焊接工艺)来补充。相应地，对孔的抑制是本技术领域最难的问题。通过在高温下进行粘结可以避免孔产生的起因。但是，在那些功能性部件(例如催化剂或者分离器)被包括在热交换器内的结构中，这些部件有着低的耐热温度并且可能在高温粘结期间通过降解而损坏，因而造成问题。出于这些原因，尽管可以在各种工业应用中使用上述方法并具有一定优势，但是在制造产品中仍然存在困难。

为了克服上述传统问题，除了建立基本要求(例如所期望的粘结强度和最小的外形变化)之外，扩散粘结应该在低温和低压下进行以阻止在粘结时内部部件的降解，并且即使当粘结工艺在低温和低压的条件下进行时，也必须保证高的气密性。

[现有技术文档]

[专利文档]

[专利文档1]韩国专利注册号10-0505534

[专利文档2]韩国专利早期公开出版号10-1999-0051624(公布于1999年7月5日)

[专利文档3]韩国专利早期公开出版号10-1990-0003921(公布于1990年3月27日)

技术实现要素：

【技术问题】

为了解决上述问题，本发明的一个目的是提供一种薄板粘结方法，其即使在低温和低压下能够进行扩散粘结，并且能移除固有地出现在薄板表面上或者在增加表面粗糙度工艺过程中形成的微孔。根据上述方法，可以提供一种具有气密性的低温粘结的产品同时还获得了所期望的粘结强度。

【技术方案】

为了达到上述目的，根据本发明的一方面，提供了一种通过两个或更多个薄板的层压和粘结的薄板粘结方法，其包括：对两个或更多个彼此相对的薄板的至少一个表面增加表面粗糙度的粗糙度增加工艺；用金属或陶瓷对上述表面涂层的涂层工艺；以及对所述两个或更多个薄板层压，然后在加热和加压条件下粘结所述薄板的扩散粘结工艺。

在本文中，所述粗糙度增加工艺可以是使微颗粒与所述表面碰撞的喷砂(blasting)或者喷丸(peening)工艺。

另外，所述微颗粒可以由与薄板相同的材料制成。

进一步地，所述喷砂工艺可以为湿喷砂或者干喷砂。

更进一步地，所述粗糙度增加工艺可以是使珠粒(shot)与表面碰撞的喷丸工艺。

根据本发明的另一方面，提供了一种通过两个或更多个薄板的层压和粘结的薄板粘结方法，其包括：将金属或陶瓷应用到彼此相对的两个或更多个薄板中的至少一个表面以涂层所述表面，从而增加被涂层表面的表面粗糙度的粗糙度增加工艺；以及层压所述两个或更多个薄板，然后在加热和加压条件下对所述薄板进行粘结的扩散粘结工艺。

在本文中，所述金属可以为微细金属。

另外，所述陶瓷可以具有圆柱形状。

进一步地，在本发明的另一方面中，提供了一种根据上述薄板粘结方法制造的薄板组件。这种薄板组件可以包括例如MCR装置、分离器模块、热交换器等。

【有益效果】

根据本发明，可以在低温和低压下进行扩散粘结。另外，粘结的薄板组件可以具有优异的粘结强度。进一步地，由于所述粘结是在低温下进行的，可以阻止因为热应力而导致的薄板变形。更进一步地，涂层材料可以填充到金属板的表面上的微孔中，从而提供具有高气密性的薄板组件。相应地，该发明的薄板粘结方法可以被应用到包括催化剂和/或低耐热材料(例如氢分离复合膜)的MCR装置中。

附图说明

图1和图2为示出了用于通过交替层压来制造热交换器的板的内表面的图片。

图3和图4为示出了喷砂之前薄金属板和其表面状况的图片。

图5和图6为示出了喷砂之后薄金属板和其表面状况的图片。

图7和图8为示出了通过喷砂薄金属板，再用微细金属涂层该喷砂的板表面处理的薄金属板的表面状况的图片。

图9为示出了实验实施例和对比实施例中的弯曲强度的测量结果的图表。

图10和图11为示出了粘结的界面的分析结果的图片。

具体实施方式

在下文中，将结合附图对本发明进行详细的描述。在本文中，将不描述被判定为能够使本发明的主旨不必要地模糊的公知的功能和结构。

扩散粘结是一种粘结方法，其包括：使待粘结在一起的目标材料紧密地接触；以及在不引起塑性变形的水平下对材料施加压力同时在不高于材料熔点的温度下加热材料，从而利用在粘结表面之间产生的原子的扩散。通常，用于扩散粘结的粘结表面经受预处理(例如打磨)，从而具有大大降低表面粗糙度的平坦表面(参见韩国专利早期公开出版号10-1999-0051624)。

然而，本发明的第一个实施方式在按顺序进行增加粗糙度(“粗糙度增加工艺”)和涂层处理之后可以在低温和低压的条件下进行扩散粘结。

粗糙度增加工艺是一种增加相邻的彼此相对的薄板的至少一个表面的粗糙度的工艺，以在扩散粘结时增加局部压缩。换言之，此方法意味着有着光滑而平整的表面的薄板的粘结表面经过任何物理或化学方法处理来有利地增加了粘结表面的表面粗糙度，但是并不特别限定于那些此处描述的方法。进一步地，这种粗糙度增加工艺可以在相邻的彼此相对的薄板的其中一个或两个表面上执行，并且特别的，当在两个表面上执行粗糙度增加工艺时，粗糙度增加工艺应当在这些表面彼此对应的位置处进行。由于粗糙度增加工艺，可能进行向薄板表面喷射微颗粒的喷砂并且允许微颗粒与薄板的表面进行碰撞。此处所使用的微颗粒可以包括诸如沙子、刚碎片、沙粒、二氧化硅颗粒等。在此方面，为了阻止保留在薄板上的微颗粒在粘结时起到杂质的作用，该微颗粒可以由与薄板相同的材料制成。该喷砂可以包括与微颗粒一起喷射水的湿喷砂和与微颗粒一起喷射压缩空气的干喷砂。进一步地，将珠粒与薄板表面进行碰撞的喷丸工艺也可以应用为粗糙度增加工艺。在此情况中，所述珠粒可以包括金属球或者通过将金属球压碎成碎片形成的有着锋利刀片的细颗粒(砂粒)。上述这种喷砂微颗粒和珠粒的尺寸范围为0.1至100μm。进一步地，至于将微颗粒与表面进行碰撞的喷砂或者喷丸工艺，该微颗粒可以由与薄板相同的材料制成。这是出于保持粘结的薄板组件的一致性的目的。进一步地，在喷砂或者喷丸工艺之后，可以进一步地进行清洗工艺以除去任何残渣。

由粗糙度增加工艺形成的粗糙面可以局部地接受极高的压力使得构造板的扩散粘结可以在低温和低压的条件下进行。换言之，粗糙面的突起可以起到粘结活性中心的作用。

在粘结时由于粗糙度增加工艺使得压力可以局部地集中，扩散粘结可以有利地即使在低温下进行。但是，在薄板表面形成的凹槽的深度也在增加平均粗糙度的工艺中增加。相应地，这种深凹槽将有风险成为造成流体泄漏的原因。即，在完成低温粘结期间，另一个不利因素同样可能发生。因而，为了完成该低温粘结，有必要制定一个计划用于在保证气密性的前提下降低粘结温度。为此目的，用微细金属或者陶瓷材料对粘结界面进行涂层可以最小化接合区域，因此导致低温粘结。进一步地，熔融涂层材料可以引起去除孔的功能。

在粗糙度增加工艺之后而粘结之前，涂层工艺进一步将金属或者陶瓷应用到彼此相对的薄板的任一个或者两个表面。此处所用的涂层材料可以包括二价、三价或者四价金属，并且陶瓷可以包括氧化锆或者无机混合物。涂层可以在真空或者非活性气氛(例如Ar、N₂、He等)下进行。

优选地，所述金属或陶瓷可以分别为微细金属或具有圆柱形状的微细陶瓷。当涂层材料具有恒定的尺寸水平或者球形形状时，可以升高熔点从而抑制涂层材料发挥其原来的功能。随着涂层材料的熔点降低，涂层材料可以充分地起到交联剂的作用，以允许即使在低温和低压条件下的扩散粘结。进一步地，即使在低温和低压的条件下，涂层材料可以熔融并渗透进孔中，因而有效地消除了孔。更优选地，所述微细金属和所述圆柱形状的微细陶瓷需具有不大于10μm的直径。但是，这只是说明性的数值，并且会根据金属和陶瓷的类型而改变。因而，本发明的范围不特别地限于以上定义。在通过典型的电解焊接和非电解焊接等涂层的情况中，所述涂层可以是在数十微米的尺寸下进行的，因此不能达到本发明的目的。因而，当进行微细材料涂层时，优选使用溅射。当使用溅射工艺时，涂层可以简单地以圆柱直径范围为0.05至1μm进行。但是，涂层方法并不特别限于溅射，而是可以包括没有其特别限制的常规方法中的任何一种，只要它们能起到上述涂层的目的即可。

根据本发明，在扩散粘结之前彼此相对的薄板的任一个或者两个表面的表面粗糙度增加时，然后通过将涂层材料应用到彼此相对的薄板的任一个或者两个表面进行涂层，即使当在低温和低压的条件下进行所述扩散粘结时，也可以制造具有优异的粘结强度的薄板组件。进一步地，由于扩散粘结是在低温和低压条件下进行的，构造板的变形可以大大地降低。进一步地，由于熔融的涂层材料可以渗透进薄板的任一个或者两个表面固有的孔和在粗糙度增加工艺中形成的孔中以将孔填满，然后凝固，因此可以增加薄板组件的密度。

本发明的第二个实施方式可以包括，在用金属或陶瓷对相邻的彼此相对的薄板的至少一个或者两个表面进行涂层，并且进行粗糙度增加工艺以增加表面粗糙度之后，然后在压力下加热所述薄板，从而完成扩散粘结。和第一个实施方式不同，在此实施方式中省略了粗糙度增加工艺之后的表面涂层工艺。

和第一个实施方式一样，用于增加粗糙度的涂层材料可以包括二价、三价和/或四价金属，并且陶瓷可以包括氧化锆或者无机混合物。涂层可以在真空或者非活性气氛(例如Ar、N₂、He等)下进行。进一步地，和第一个实施方式一样，所述金属或陶瓷分别优选为微细金属或具有圆柱形状的微细陶瓷。更优选地，所述微细金属和所述圆柱形状的微细陶瓷需具有不大于10μm的直径。与第一个实施方式的一个不同之处在于，为了增加薄膜的表面粗糙度，涂层材料在恒定的间隔以恒定的深度和所期望的图案应用到对象上。即，根据第一个实施方式的粗糙度增加效果和涂层效果可以同时展现。相应地，即使扩散粘结在低温和低压的条件下进行，也可以制造出具有优异粘结强度的薄板组件。进一步地，由于扩散粘结是在低温和低压条件下进行的，可以最小化构造板的变形。更进一步地，熔融的涂层材料可以渗透进薄板的任一个或者两个表面固有的孔和在粗糙度增加工艺中形成的孔中以将孔填满，然后凝固，从而增加薄板组件的密度。

因而，与韩国专利早期公开出版号10-0719486所公开的MCR装置类似，该发明的方法可以作为用于制造薄板组件的方法，所述薄板组件具有多个层压的薄板的层压结构并且包括具有由与催化剂相同的材料制成的微通道的装置。这些催化剂因为降解被损坏和微通道形状被改变的问题，可以通过在低温和低压下扩散粘结而解决。进一步地，可以防止由反应气体泄漏出反应器或者由通过通道间的内部连接发生的不同材料的混合而造成的效率降低或者功能损失，所述反应气体泄漏出反应器是由于粘结的薄板组件中的微孔的原因。进一步地，不仅当通道或者催化剂形成在薄板上时，还当包括人为地出于特定目的而设计的特定结构和化学材料时，该发明的方法均可以普遍使用。在此方面，在人为地通过任何物理或者化学方法形成的并且具有特定用途和功能的部件(例如其中形成有微通道的部件)的情况下，优选地不进行这种增加粗糙度然后利用涂层材料进行涂层和/或利用涂层材料进行涂层然后增加粗糙度的处理。这是因为，这有改变此人工形成的结构或者物理性能的风险。

在下文中，将参考以下实验实施例更详细地描述本发明的原理和效果。

<实验实施例>

1.第一步：粗糙度增加工艺

对具有平均粗糙度(Ra)为0.071μm和最大粗糙度(Rz)为1.115μm的不锈钢316L材料(参见图3和图4)进行了喷砂，因此增加了表面粗糙度而得到平均粗糙度(Ra)0.360μm和最大粗糙度(Rz)3.007μm(参见图5和图6)。附图中可见薄板处理之前和处理之后的外观。附图中示出了初始的母料具有类似于镜子的反射性能，但是，在粗糙度增加之后表面反射性能消失了。已经描述了这种改进是一种与通常的扩散粘结过程相反的途径。

2.第二步：涂层工艺

对于具有在喷砂工艺之后获得的增加的表面粗糙度的样品表面，使用溅射装置涂上镍，因此形成1μm厚的涂层。

如图7和图8所示，可以看出该表面被具有平均直径为100nm的圆柱均匀涂层。

3.第三步：扩散粘结工艺

为了验证根据本发明的薄板组件的效果，假设接下来的三种情况：实验实施例是按照上述实验步骤进行的，即，在对两块薄板彼此相对的两个表面进行喷砂之后，处理的表面经受镍涂层以及在低温和低压条件下的扩散粘结；在对比实施例1中，两块薄板不经喷砂而经受在低温和低压条件下的扩散粘结；并且，为了比较实验实施例与传统高温扩散粘结方法，对比实施例2通过不经喷砂而在高温和高压条件下扩散粘结两块薄板进行。实验实施例和对比实施例1在400℃和10吨/cm²压力的条件下进行粘结4小时，而对比实施例2在1000℃和10吨/cm²压力的条件下进行4小时的粘结。

<实验结果>

图9为示出了实验实施例和对比实施例2中的弯曲强度的测量结果的图表。在对比实施例1中，薄板从未完成粘附。实验实施例和对比实施例2都成功地完成了粘结。曲线A示出了实验实施例的结果值而曲线B示出了对比实施例1的结果值。实验实施例(曲线A)获得的最大载荷为10.2kN(最大抗拉强度为289MPa)并且最大拉伸为11.8mm，而对比实施例2(曲线B)示出的最大载荷为7.9kN(最大抗拉强度为279MPa)并且最大拉伸为13.2mm。相应地，可以确认的是，即使本发明的方法是在低温和低压的条件下进行的，本发明的粘结方法与现有的高温和高压粘结技术有着更优异的最大抗拉强度和更少的拉伸。

图10为示出了在切断根据本发明的薄板组件之后的粘结界面的图片。其中上部和下部构造板彼此接触的最外侧点的部分A由比镍微颗粒的涂层厚度更薄的层形成。另一方面，涂层材料以涂覆对象2到3倍的厚度集中在大洞部分B的周围，来因此填充此孔。即，该微细涂层材料可以填充在喷砂时产生的大孔并且有助于确保所期望的气密性。可以看出，尽管不是所有的孔被完全移除(参见部分C)，但是微细涂层材料充分发挥了隔离孔的作用，以防止这些孔相互连接并成为流体流动到外面的通道。

图11为示出了在切断根据本发明的薄板组件之后的粘结界面的图片并且是示出了薄板中部件的组分(Cr、Fe)和涂层材料(Ni)的组分的图片。可以看出，涂层材料为微细镍并且部分地扩散进薄板的表面，同时薄板的组分也在内部扩散到涂层中，以便进行粘结。

虽然已经参照优选实施方式描述了本发明，但是相关领域的技术人员会理解，在不脱离由所附权利要求限定的本发明的范围的情况下，可以在其中进行各种修改和变化。