本发明属于核燃料制造技术领域，具体涉及一种高铀含量芯块制备工艺。
背景技术：
uo2作为传统核燃料元件芯块的主要成分之一在核燃料领域具有不可替代的地位。uo2具有耐辐照、耐腐蚀的性能，随着核燃料技术的发展，其安全性大大提高。但是，由于其高熔点、相对较低的铀密度以及热导率，开发新型燃料芯块势在必行。同时，为了提高在发生严重事故的条件下，其性能恶化的程度能够进一步降低，应当开发新一代耐事故核燃料芯块。
相对于uo2，将u3si2作为燃料芯体优势更为明显，具体如下：
(1)更高的密度，以及铀密度(理论密度：12.2g/cm3)；
(2)更高的热导率；
(3)较低的熔点(理论熔点：1665℃)；
(4)u3si2与水有极轻微的反应，即使出现元件破损，也不会造成严重污染，与目前商用堆采用的棒形元件相比，在抗燃料破损方面具有明显的优势。
基于上述特点，u3si2是一种非常有应用前景的核燃料材料，并已取得各国核材料研究者的共识，近些年该项目已成为国内外研究的热点。
为了保证在役核电站的安全、稳定运行，提高核电站的本征安全性以及提高电站运行的经济性，同时也为了应对核电站超期服役的安全有效运行，美国能源部启动了轻水反应堆可持续发展计划(简称lwrs)。“lwrs计划”对超出行业能力的战略需求进行了评估，选择了4个领域作为研发的主要方向，其中u3si2燃料制备是其中燃料制备方向之一。
技术实现要素：
本发明的目的在于提供一种高铀含量芯块制备工艺，通过熔炼—制粉—成型—烧结的生产工艺，获得理论密度95％以上的u3si2芯块。
为达到上述目的，本发明所采取的技术方案为：
一种高铀含量芯块制备工艺，
步骤1，u3si2铸锭制备
采用电弧熔炼的方式将配硅后铀金属进行熔炼；
步骤2，u3si2制粉
通过将铸锭破碎为粉末，然后采用行星球磨的方式进行；
步骤3，u3si2芯块成型
加入粘结剂进行成型；
步骤4，u3si2芯块烧结
芯块烧结先采用真空烧结，烧结温度选择700℃～900℃，烧结保温时间为2h～8h；随后采用热压烧结，烧结温度选择1200℃～1450℃，压力5～10t，烧结保温时间2h～8h。
所述的步骤1，配硅用的硅粉纯度为99.999％，粉末粒度44μm～149μm，si的质量分数7.5％。
所述的步骤2，将铸锭破碎为25-44μm的粉末。
所述的步骤2，球磨桶内10-20％体积为球磨珠，10-40％体积为u3si2铸锭块；在球磨的过程中，先用10mm的球磨珠进行初磨，再用5mm的球磨珠进行二次球磨。
所述的步骤3，成型使用模具直径10.24mm，高径比小于1，芯块重量为5g；控制芯块压力120mpa～158mpa，保压时间30～60s。
所述的步骤3，选用聚氧化乙烯作为粘结剂，加入量为0.5％至5％。
所述的步骤4，真空度小于0.1pa。
所述的步骤4，真空烧结使用的坩埚为钼坩埚，在烧结前，在坩埚底部放置钽片。
本发明所取得的有益效果为：
本发明的u3si2芯块制备方法，通过熔炼—制粉—成型—烧结的生产工艺，获得理论密度95％以上，芯块完整表面光滑，质量较好的u3si2芯块。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。
铸锭熔炼，采用电弧熔炼的方式将配硅后铀金属进行熔炼。配硅用的硅粉纯度为99.999％，粉末粒度在44μm～149μm，理论上si的质量分数7.3％进行配比，但是考虑熔炼中会产生u3si以及u固熔态，故将配比提升至7.5％。制粉通过将铸锭破碎为320目的粉末，然后采用行星球磨的方式进行，球磨桶内10-20％体积为球磨珠，10-40％体积为u3si2铸锭块。在球磨的过程中，为了得到较为理想的粉末粒度分布，要求先用10mm的球磨珠进行初磨，再用5mm的球磨珠进行二次球磨。最终得到符合预期条件的粒度分布。模具采用硬质合金内衬，工作带光滑度要求0.1，以及对应清模工具和清模液。
本发明所述高铀含量芯块制备工艺如下：
步骤1，u3si2铸锭制备
铸锭熔炼，采用电弧熔炼的方式将配硅后铀金属进行熔炼。配硅用的硅粉纯度为99.999％，粉末粒度在44μm～149μm，理论上si的质量分数7.3％进行配比，但是考虑熔炼中会产生u3si以及u固熔态，故将配比提升至7.5％。
步骤2，u3si2制粉
制粉通过将铸锭破碎为25-44μm的粉末，然后采用行星球磨的方式进行。球磨桶内10-20％体积为球磨珠，10-40％体积为u3si2铸锭块。在球磨的过程中，为了得到较为理想的粉末粒度分布，要求先用10mm的球磨珠进行初磨，再用5mm的球磨珠进行二次球磨。最终得到符合预期条件的粒度分布。
步骤3，u3si2芯块成型
成型使用模具为直径10.24mm，高径比小于1，芯块重量为5g，为得到密度较好的芯块，控制芯块压力在120mpa～158mpa。当芯块压力过大时，芯块容易产生分层，导致芯块掉盖或者产生裂纹。选择成型压力为保压时间选择为30～60s。
由于u3si2粉末为不规则陶瓷粉末，粉体粘性差，因此需要加入粘结剂进行成型，选用聚氧化乙烯作为粘结剂，加入量为0.5％至5％。
步骤4，u3si2芯块烧结
芯块烧结先采用真空烧结，真空度小于0.1pa，试验烧结温度选择为700℃～900℃，烧结温度过高易造成芯块过烧，芯块烧结温度过低，不能保证芯块发生固熔反应。烧结保温时间为2h～8h。
烧结使用的坩埚为钼坩埚，可以抑制芯块在烧结过程中发生氧化，在烧结前，为避免芯块与坩埚粘结，在坩埚底部放置一些钽片。
随后采用热压烧结，试验烧结温度选择为1200℃～1450℃，实验压力采用5～10t。烧结保温时间为2h～8h。
实施例一
步骤1，将准备好的坩埚装入炉内，将颗粒状的高纯硅放入坩埚底部，而后将称量好的金属铀块压在硅块上面，盖好炉盖。抽真空至6pa，打开充氩阀充入氩气压力至-0.02mpa～-0.03mpa。待铸锭熔化后保温2h，停炉。
步骤2，将铸锭进行破碎，粗碎粒度要过6目筛网，放在三辊四筒球磨机上进行球磨。在振幅式筛分机上进行200目、320目和500目分级处理。球料比：2.5:1(重量比)，其中ф15的钢球，89个，ф19的钢球，44个，球磨筒转数：90转。筛分时间8min～12min，振幅(2.5～3.0)mm。
步骤3，将320～500目的粉末放置于行星球墨罐中，球磨桶内10-20％体积为球磨珠，10-40％体积为u3si2铸锭块。先用10mm的球磨珠进行初磨，再用5mm的球磨珠进行二次球磨。
步骤4，将粉末取出放置于充氩手套箱内，过500目筛，加入质量百分比为1％的peo粉末，搅拌均匀，装入直径
步骤5，将成型后的料块放置于垫有钽片的钼坩埚中，装炉后，抽真空至0.01pa，于350℃保温2h，然后升至800℃保温4h。待炉体降温后出炉，烧结结束。
步骤6，将烧结后芯块放入热压炉内进行二次烧结，抽真空至10-2pa，以10℃/min，将温度提高至1200℃，保温1h，然后缓慢加压至7t，保温3h后降温，冷却至室温将芯块取出。
实施例二
步骤1，将准备好的坩埚装入炉内，将颗粒状的高纯硅放入坩埚底部，而后将称量好的金属铀块压在硅块上面，盖好炉盖。抽真空至6pa，打开充氩阀充入氩气压力至-0.02mpa～-0.03mpa。待铸锭熔化后保温2h，停炉。
步骤2，将铸锭进行破碎，粗碎粒度要过6目筛网，放在三辊四筒球磨机上进行球磨。在振幅式筛分机上进行200目、320目和500目分级处理。球料比：2.5:1(重量比)，其中ф15的钢球，89个，ф19的钢球，44个，球磨筒转数：90转。筛分时间8min～12min，振幅(2.5～3.0)mm。
步骤3，将320～500目的粉末放置于行星球墨罐中，球磨桶内10-20％体积为球磨珠，10-40％体积为u3si2铸锭块。先用10mm的球磨珠进行初磨，再用5mm的球磨珠进行二次球磨。
步骤4，将粉末取出放置于充氩手套箱内，过500目筛，加入质量百分比为1％的peo粉末，搅拌均匀，装入直径
步骤5，将成型后的料块放置于垫有钽片的钼坩埚中，装炉后，抽真空至0.01pa，于350℃保温2h，然后升至800℃保温4h。待炉体降温后出炉，烧结结束。
步骤6，将烧结后芯块放入热压炉内进行二次烧结，抽真空至10-2pa，以10℃/min，将温度提高至1300℃，保温1h，然后缓慢加压至7t，保温3h后降温，冷却至室温将芯块取出。