R-t-b系磁体用原料合金的制作方法
【技术领域】
[0001] 本发明设及稀±磁体的原料中使用的R-T-B系磁体用原料合金。更详细而言，设 及可利用粉碎而制成流动性优异的微粉、可得到复杂形状的烧结磁体的R-T-B系磁体用原 料合金。另外，设及可省略烙体化处理或降低烙体化处理所需时间从而得到粘结磁体的 R-T-B系磁体用原料合金。
【背景技术】
[0002] 近年来，作为稀±磁体的原料中使用的合金，有磁体特性优异的R-T-B系合金。此 处，"R-T-B系合金"中的"R"表示稀±元素、"T"表示W化作为必须的过渡金属、"B"表示 棚。R-T-B系磁体用原料合金包含上述R-T-B系合金，成为稀±磁体的原料。该R-T-B系磁 体用原料合金可由利用薄带连铸法铸造的合金带制造。
[0003] 图1是表示利用薄带连铸法铸造合金带时使用的铸造装置的模式图。该图所示的 铸造装置具备腔室5、相蜗1、中间包2和冷却漉3。通过将腔室5的内部维持为减压状态或 非活性气体气氛，从而防止合金烙液和所铸造的合金带被氧化。
[0004] 使用运种铸造装置并利用薄带连铸法铸造由R-T-B系合金形成的合金带时，例如 可W利用W下步骤来进行。
[000引 （A)将原料装入相蜗1内，使用感应加热装置（未图示）将该原料加热。由此，将 原料烙解而形成合金烙液。
[0006] 度）借助中间包2将该合金烙液供给至冷却漉3的外周面。冷却漉3的内部具有 使制冷剂流通的结构，因此合金烙液在冷却漉3的外周面骤冷而凝固。
[0007] (C)运样操作来铸造厚度为0. 2~1. 0mm的合金薄带4。冷却漉3沿着该图的施 加有影线的箭头所示方向旋转，因此合金带4随着该旋转从冷却漉3上剥离。
[0008] 利用薄带连铸法铸造的合金带通过破碎而制成合金片后，按照规定的条件进行冷 却。为了防止合金片的氧化，通常在减压下或非活性气体气氛下进行合金带的破碎和合金 片的冷却。需要说明的是，在薄带连铸法中，有时通过铸造合金的薄片来获得合金片。另外， 还有时通过在铸造合金的薄片后进一步进行破碎来获得合金片。
[0009] 运样操作而得到的R-T-B系磁体用原料合金（W下也简称为"磁体用原料合金"） 具有由R2T14B相形成的结晶相（主相）和浓缩有稀±元素（主要是Nd)的富R相共存的晶 体组织。主相是有助于磁化作用的强磁性相，富R相是无助于磁化作用的非磁性相。包含 主相和富R相的晶体组织可W使用富R相的间隔来评价。富R相的间隔是厚度方向的剖面 中的自一个富R相起至相邻位置的富R相为止的间隔的平均值。
[0010]该磁体用原料合金主要被用作R-T-B系烧结磁体（W下也简称为"烧结磁体"）、 R-T-B系粘结磁体（W下也简称为"粘结磁体"）的原料。
[0011]R-T-B系烧结磁体例如可W通过W下的制造工艺而得到。
[0012] (1)在粉碎工序中，将R-T-B系磁体用原料合金进行氨解碎（粗粉碎）后，利用喷 射式粉碎机等进行微粉碎而制成微粉。进行分级（例如气流分级、筛分级），W便从该微粉 中去除粒径不足下限值的颗粒和粒径超过上限值的颗粒。
[0013] (2)在成型工序中，将已分级的微粉在磁场中用模具进行加压成型，从而得到压粉 体。
[0014] (3)在烧结工序中，使加压成型了的压粉体在真空中进行烧结后，对烧结体实施热 处理（回火）。由此得到R-T-B系烧结磁体。
[0015] 通过运种制造工艺得到的烧结磁体的形状根据其用途而呈现各种形状。作为将烧 结磁体加工成各种形状的方法，例如，有时在烧结工序之后设置切削工序，利用开孔加工、 切削加工来精加工至任意形状。另外，还有时在成型工序中进行加压成型时精加工成任意 形状（近净成形，nearnetshape)。
[0016] 在设置切削工序的方法中，制品的成品率会因切削加工而降低。另一方面，利用加 压成型精加工成任意形状的方法中，若微粉的流动性低，则在复杂形状的情况下、具有薄壁 的情况下，无法将微粉均匀地填充至模具内，密度会因部位的不同而大幅变化。像运样，在 密度不均匀的状态下填充至模具时，烧结变得不充分，其结果，烧结磁体的磁特性恶化。
[0017] 关于R-T-B系烧结磁体，例如如专利文献1~3所示那样，W往提出了各种提案。 专利文献1中提出的烧结磁体的制造方法W进行了热退磁处理的合金粉末作为对象。向该 合金粉末中添加包含甲基纤维素、聚丙締酷胺、聚乙締醇之类的有机溶剂的粘结剂并进行 混炼，从而制成浆料状。将该浆料用喷雾干燥装置制成平均粒径为20~400ym的球状造 粒粉。若使用该造粒粉进行成型、烧结而得到烧结磁体，则即使是薄壁形状、复杂形状也会 实现较高的磁特性。运是因为，造粒粉为流动性高的球状、W及造粒粉所包含的粘结剂自身 具有优异的流动性。
[0018] 另外，专利文献2中提出的烧结磁体的制造方法W进行了湿式微粉碎的合金粉末 作为对象。与专利文献1同样地向该合金粉末的浆料中添加包含有机溶剂的粘结剂并进 行混炼，从而制成浆料状。将该进行了混炼的浆料用喷雾干燥装置制成平均粒径为20~ 400ym的球状造粒粉。若使用该造粒粉进行成型、烧结而得到烧结磁体，则即使是薄壁形 状、复杂形状也会实现较高的磁特性。运是因为，造粒粉为流动性高的球状、W及造粒粉所 包含的粘结剂自身具有优异的流动性。
[0019] 但是，专利文献1和2中提出的烧结磁体的制造方法均利用粘结剂来粘结微粉颗 粒，因此难W进行磁场取向。另外，粘结剂中包含有机溶剂，因此该有机溶剂难W在烧结时 被完全去除，从而在所得烧结磁体中残留一部分。因此，从有机溶剂中混入的碳、氧会形成 稀±化合物，其结果，使磁特性恶化。
[0020] 针对专利文献3中提出的烧结磁体用原料合金，在利用100倍的倍率观察该合金 的与漉冷却面接触的表面的显微镜观察图像中，W横穿相当于880ym的线段的晶核发生 点作为中屯、，枝晶成长为圆状的长径比为0. 5~1. 0、且粒径30ymW上的结晶数量为5个 W上。另外，针对该烧结磁体用原料合金，在利用200倍的倍率观察该合金的大致垂直于与 漉冷却面接触的表面的剖面的显微镜观察图像中，富R相的平均间隔为10~30ym。
[0021] 运种专利文献3中提出的烧结磁体用原料合金利用烧结磁体的制造工艺的粉碎 工序而能够使微粉粒度变得均匀。然而，粒度均匀的微粉（粒度分布狭窄的微粉）的流动 性并不一定良好。由磁体用原料合金得到的微粉的粒度均匀时，气氛容易穿过其颗粒之间， 因此存在难W流动化的倾向。因此，微粉的流动性降低，其结果，烧结磁体的磁特性降低。
[0022] 另一方面，R-T-B系粘结磁体例如通过将粉碎磁体用原料合金而成的粉末与结合 剂（树脂、低烙点金属）的混合物（复合物）进行压缩成型、注射成型来固化，从而制造。 作为粘结磁体用粉末，常用7少本夕工シ子公司制的所谓MQ粉末。另外，作为粘结磁体用 粉末，还常用对磁体用原料合金实施皿DR(吸氨-歧化-脱氨-再复合，Hy化ogenation DisproportionationDeso巧tionRecombination)处理后实施粉碎处理而得到的粉末。
[0023] 使用皿DR处理时，对磁体用原料合金要求主相（晶粒）粗大。通过皿DR处理使 该磁体用原料合金的粗大主相发生化学分解并再结合。由此能够微细地分割主相并统一易 磁化轴的方向，其结果，能够提高粘结磁体的矫顽力和剩磁通密度。
[0024] 在皿DR处理后的粉碎处理中，即使在通过皿DR处理而使主相被微细地分割后，也 容易沿着合金的富R相被粉碎而成为粉末。将包含该粉末和结合剂的复合物进行成型时， 若粉末的粒径小，则成型压力上升而难W成型。为了防止由粉碎处理得到的粉末粒径变小， 也需要对主相进行粗大化。因此，在W往的粘结磁体的制造中，作为皿DR处理的前处理，对 磁体用原料合金实施被称为烙体化处理的热处理而使主相发生粗大化。
[0025] 但是，在烙体化处理中，由于富R相从磁体用原料合金（合金片）中溶出，因此有 时合金片烙接于其它合金片。另外，合金片的组成有时也不稳定。因此，在烙体化处理中难 W处理磁体用原料合金（合金片）。
[0026] 现有技术文献
[0027] 专利文献
[0028] 专利文献1 :日本特开平8-107034号公报
[0029] 专利文献2 :日本特开平8-88111号公报
[0030] 专利文献3 :国际公开W02012/002531号公报
【发明内容】
[00引]发巧要解决的间颗
[0032] 如上所述，在R-T-B系烧结磁体的制造工艺的成型工序中，重要的是，由磁体用原 料合金粉碎的微粉的流动性。专利文献1和2中提出了将微粉制成平均粒径为20~400ym 的球状造粒粉从而提高流动性。但是，由于造粒时使用包含有机溶剂的粘结剂，因此有机溶 剂的一部分残留于烧结磁体而形成稀±化合物，结果导致磁特性恶化。另外，专利文献3中 提出的烧结磁体用原料合金由于使微粉的粒度变得均匀（使粒度分布变得狭窄），因此微 粉的流动性降低、烧结磁体的磁特性恶化。
[0033] 另一方面，对于R-T-B系粘结磁体而言，使用皿DR处理时，通过烙体化处理而使磁 体用原料合金的主相发生粗大化。但是，在烙体化处理中，难W处理磁体用原料合金（合金 片）。
[0034] 本发明是鉴于运种情况而进行的，其目的在于，提供通过粉碎能够制成流动性优 异的微粉、且可获得复杂形状的烧结磁体的R-T-B系磁体用原料合金。另外，其目的在于， 提供能够省略烙体化处理或减少烙体化处理所需时间而得到粘结磁体的R-T-B系磁体用 原料合金。
[00巧]用于解决间颗的方案
[0036] 本发明人针对提高由磁体用原料合金粉碎而成的微粉的流动性进行研究，结果发 现：在磁体用原料合金中，使主相发生粗大化，使富R相的间隔为10 ym W上且使富R相的 楠圆长短比为0. 6W上。由此发现：被粉碎的微粉的粒度分布变宽、流动性提高。
[0037] 另外，磁体用原料合金有时含有Dy和化（W下也将它们统称为"重稀±")作为R。 此时，本发明人发现：随着主相的粗大化而使主相与富R相的重稀±分配发生变化，使富R相中包