沉降式自蔓延氮化铝的制备方法与流程

本发明涉及氮化物制备领域，进一步涉及一种沉降式自蔓延氮化铝制备方法。

背景技术：

氮化铝作为陶瓷原料，在工业上应用广泛。自蔓延技术是利用化学反应自身放热合成材料的一种方式，由于通过化学反应自身放热就能延续反应进行，不用外热源即可持续反应，因而受到产业界的青睐。

沉降式反应炉(沉降炉)作为一种反应器，其使粉状物料在下降过程中与气体完成部分反应，下降至沉积区完成最终反应。沉积物料形成的料柱，经冷却段冷却，定期从底部出料，出料过程料柱靠自重下降。

现有技术的氮化铝的制备反应器主要为密闭反应器，有些需要在高压状态进行，耗费能源且不安全；有些需要进行加热反应，同样会带来能源消耗；且现有的反应器制备产量和纯度均不高，亟需整体性设备的改进以提高产量和降低能耗。

技术实现要素：

(一)要解决的技术问题

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种沉降式自蔓延氮化铝制备方法，以至少部分解决上述的技术问题。

(二)技术方案

为实现上述目的，本发明提供一种沉降式自蔓延氮化铝的制备方法，其中包括：将铝粉由固料入口导入沉降式反应器炉体；将氮气通过气体入口通入炉体；铝粉和氮气在炉体内进行自蔓延反应生成氮化铝；氮化铝沉降至炉体底部后通过出料口输出。

在进一步的实施方案中，铝粉由固料入口通入炉体时，通过脉冲气动方式喷入炉内。

在进一步的实施方案中，铝粉进入炉体的质量流量为20-200kg/h。

在进一步的实施方案中，通入炉体的铝粉小于设定粒径，以满足自蔓延反应要求。

在进一步的实施方案中，所述设定铝粉粒径为0.1-100μm。

在进一步的实施方案中，上述还包括在进行自蔓延反应前通过点燃燃料喷嘴对炉体进行加热。

在进一步的实施方案中，上述方法还包括：通过在出料口下方设置收集料盘和传送带，承接出料口输出的氮化铝并传送。

在进一步的实施方案中，上述方法还包括：通过在炉体下部设置水冷单元，通过水冷单元内的循环水冷却炉体内的氮化铝。

在进一步的实施方案中，上述方法还包括：通过炉盖上的可开闭通孔观察炉体内部反应状况，清除炉壁上的粘接料。

在进一步的实施方案中，氮气通过气体入口通入炉体时的流量为(10-150)nm³/h。

(三)有益效果

本发明的沉降式自蔓延氮化铝制备方法通过沉降式方式进行制备，可以实现氮化铝的连续合成；

本发明的沉降式自蔓延氮化铝制备方法通过在物料入口处通过脉冲气动方式喷入铝粉，布料均匀，速度可调，无粉尘泄漏；

本发明的沉降式自蔓延氮化铝制备方法通过在出料口下方设置收集料盘和传送带，可以承接出料口输出的氮化铝并快速传送。

本发明的制备方法为自蔓延反应法，无需对炉体进行持续加热，可以节省能源。

附图说明

图1是本发明实施例的沉降式自蔓延氮化铝制备方法工艺流程图。

图2是本发明实施例的沉降式自蔓延氮化铝反应器截面示意图。

图3a和图3b分别是图2中脉冲气动组件未启动和启动状态的示意图。

图4是图1中的炉体中的炉盖俯视示意图。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明作进一步的详细说明。在说明书中，相同或相似的附图标号指示相同或相似的部件。下述参照附图对本发明实施方式的说明旨在对本发明的总体发明构思进行解释，而不应当理解为对本发明的一种限制。

在整个说明书中，对“一个实施例”、“实施例”、“一个示例”或“示例”的提及意味着：结合该实施例或示例描述的特定特征、结构或特性被包含在本发明至少一个实施例中。因此，在整个说明书的各个地方出现的短语“在一个实施例中”、“在实施例中”、“一个示例”或“示例”不一定都指同一实施例或示例。此外，可以以任何适当的组合和/或子组合将特定的特征、结构或特性组合在一个或多个实施例或示例中。此外，本领域普通技术人员应当理解，这里使用的术语“和/或”包括一个或多个相关列出的项目的任何和所有组合。

在本发明中的一些技术术语或者用语具有以下含义：在本发明中“底部”，“中部”，“侧部”，“上部”，“下部”和“下方”属于相对概念，举例来说，“固料入口，开设于炉体上部”中的“上部”是位于炉体上端的位置，该位置用于使固料自上而下的进入炉体，以与氮气充分接触和反应。“水冷单元，位于所述炉体下部，环绕炉体设置”，这里的“下部”为反应区的下方，用于承载经自蔓延反应后的氮化铝。

图1是本发明实施例的沉降式自蔓延氮化铝制备方法工艺流程图。如图1所示，通过上述反应器进行氮化铝制备方法可以包括如下步骤：

s1：将铝粉由固料入口导入沉降式反应器炉体；

s2：将氮气通过气体入口通入炉体；

s3:铝粉和氮气在炉体内进行自蔓延反应生成氮化铝；

s4：氮化铝沉降至炉体底部后通过出料口输出。

一些实施例中，开炉过程为，在步骤s1之前，还点燃一燃料喷嘴，通过该点燃的燃料喷嘴加热炉体内部，让炉体脱水，加热至自蔓延反应能够进行的温度，以及通过该过程消耗位于炉体内的氧气，保证自蔓延反应的氮气气氛，该过程可以概括为干燥蓄热。

步骤s1中，需要选择小于设定粒径的固料参与反应以保证自蔓延反应持续进行，可选的设定粒径为0.1-100μm；同时，可以选择通过脉冲气动方式(可以通过脉冲气动组件予以实现)由固料入口通入铝粉，由于反应器的炉体1内进行自蔓延反应时需要通入氮气作为反应气体，所需的压力较高，内外会存在压差，在固体粉末入料口上设置脉冲气动组件，将铝粉喷入炉内。该脉冲气动组件可以对铝粉喷入量进行控制。

一些实施例中，铝粉需要事先制备，对于粉末的粒径，应以尽可能小以能够进行自蔓延反应为要求，能够达到自蔓延反应的粒径为小于设定粒径0.1-100μm，以使通入炉体内的铝粉能够满足自蔓延反应的要求。

步骤s2中，自蔓延反应通常为气体与固体的反应，在通入铝粉时也通入反应气体，基于生成物的要求，这里的反应气体为氮气。可选的，通入的氮气流量为10-150nm³/h，通入的氮气温度为常温。

步骤s3中，在满足自蔓延反应的条件下，自蔓延反应持续进行，炉体内连续生成氮化铝。

步骤s4中，通过沉降方式，氮化铝沉积于炉体底部。可选的，通过在出料口下方设置收集料盘和传送带，承接出料口输出的氮化铝并传送。

在一实施例中，通过炉盖上的可开闭通孔观察炉体内部反应状况，清除内壁上的粘接料。

此外，应当说明的是，上述步骤s1-s4仅用于区分各反应步骤，部分步骤顺序可以有所不同或者同步进行，例如步骤s1和s2之间可以同时进行。

图1是本发明实施例的沉降式自蔓延氮化铝反应器截面示意图。本发明实施例提供一种沉降式自蔓延氮化铝反应器，包括炉体1、固料入口2、气体入口3和出料口4。固料入口2开设于炉体1上部，以引导铝粉进入炉体1内；气体入口3开设于炉体侧部，配置为通入氮气后在炉体1内以与所述铝粉形成自蔓延反应，反应区域对应为在炉体内的反应区；出料口4开设于炉体1底部，配置为输出经自蔓延反应后的氮化铝。

反应器的炉体1外形可以为筒状结构，下部通过支撑腿支撑(例如四个)，炉体1的材料可以选择外部为钢板结构，内部设置有耐火、保温、隔热层。

在一实施例中，在反应区对应的炉体1内壁上设置有耐火、保温、隔热层9，该保温隔热层可以由保温材料制备而成，固定于炉体的内壁。在自蔓延反应时，会产生高温，通过该耐火、保温、隔热层9起到保护本反应器的炉体2的作用，耐火、保温、隔热层9的材料可以为现有技术中的各种常规材料，只要能够实现耐火、保温以及隔热效果即可，本发明并不以此为限。

反应器的固料入口2用于向反应炉体内喷入铝粉，铝粉需要事先制备，粒径小于0.1～100μm。

在一实施例中，，通过脉冲气动方式喷入时，铝粉的质量流量为20-200kg/h。

图3a和图3b分别是图1中脉冲气动组件5启动和未启动状态的示意图。如图3a所示，脉冲气动组件5可以包括控制固料进入的第一阀门51，控制动力气体进入的第二阀门52，以及电性控制该第一阀门51和第二阀门52开启或关闭的控制器。第一阀门51可以是各种关断阀，包括但不限于闸阀、截止阀、球阀和蝶阀；第二阀门52也可以是各种阀门，优选的为气动阀门或电磁阀门，其中气动阀门为借助压缩空气驱动的阀门，用于控制气体入口内的固料的流动；优选的阀门也可以为脉冲阀门，其中，脉冲阀具体可为直角脉冲阀和淹没式脉冲阀。如图3a所示：当为直角脉冲阀时，高压气从第二阀门52左侧进气口接入，进入下气室。当脉冲阀未通过控制器53得电时，气体通过上下两壳体的恒压管道以及其中的节流孔进入减压室，由于阀芯在弹簧的作用下堵住泄压孔，气体不会排出，令减压室和下气室的压力一致，而在弹簧作用下，膜片将喷吹口堵住，气体不会冲出。当脉冲阀通过控制器53得电时，阀芯在电磁力作用下向上抬起，泄压孔打开，气体喷出，由于恒压管道节流孔的作用，泄压孔的流出速度大于减压室恒压管气体的流入速度，令减压室压力低于下气室的压力，下气室的气体将膜片顶起，打开喷吹口，进行气体喷吹。当第二阀门52为直角脉冲阀时，结构基本一致，只是没有进气口，直接以气包作为它的下气室，其原理也是类似。应当强调的是，通过第二阀门的气体应为氮气，为保证炉体1内的反应气氛，通入的气体应当为不影响反应物生成的氮气等。

在一实施例中，第一阀门51和第二阀门52之间通过控制器53协同工作。控制器53配置为提供脉冲式电流间断性开启或关闭第一阀门51和第二阀门52。图3a和图3b分别是图2中脉冲气动组件未启动和启动状态的示意图。图3a中所示，控制器53控制第一阀门52打开，第二阀门52关闭，铝粉a沿着固料入口2自动下降至炉体1内，由于仅仅是重力作用，铝粉a在固料入口管内的密度有限，产生的沉降速度不够，单位时间内没有大量的铝粉a进入炉体，自蔓延反应过程无法保证。图3b所示，通过控制器53控制第一阀门51关闭，第二阀门52打开，在气体压力和重力的共同作用下，铝粉在带压气体的推动下进入固料入口处，密度更高且流速更快。

优选的，在本实施例中，控制器53可以为单片机、中央处理器、数字信号处理器、plc(可编程逻辑控制器)、分布式控制系统(dcs)或者可编程逻辑元件。经联合重力和压力的流体作用下，进入炉体1内的铝粉a流速和单位时间流量增加。

反应器的气体入口3用于通入反应气体，本实施例中用于通入参与反应的含氮气体，优选的为氮气。一实施例中，气体入口3处可设置有阀门和流量计，分别用于控制气体流通和气体流量。在一实施例中，气体入口3可开设于炉体1侧部，以在通入氮气后在炉体内以与铝粉进行反应。为提高反应效果，可以环绕炉体1开设多个气体入口3，上升的气体与下降的固料在炉体内相遇后产生自蔓延反应。优选的，气体入口3开设于炉体1反应区的下部，能使从该入口进入的氮气充满炉体1反应区，在其中保持微正压气氛。

在一实施例中，反应器还可配置有能移动的燃料喷嘴，为保证自蔓延反应的起始条件，预处理阶段，可以通过燃料喷嘴产生火焰，对炉体内部进行加热，该加热可将炉体加热至可以进行自蔓延反应的温度，且加热过程中能够去除炉体内的水汽和氧气等，保证反应气氛，通过该加热处理，反应器无需额外设置环绕炉体1的加热单元以及抽真空的抽真空单元，减少了整体反应器的制备成本。

图4是图2中的局部示意图。如图2和图4所示，反应器的出料口4开设于炉体1底部，用于输出经自蔓延反应后的氮化铝。在炉体1内部，反应后的氮化铝通常为悬浮的粉状物，在重力作用下逐渐沉积下降至筒状炉体的底部，随着反应进行，氮化铝逐渐在炉体下部沉积形成氮化铝b块料。通常选择在炉体底部设置一出料口4以定期移除块料。

作为一种优选的收集装置，在一实施例中，通过在出料口的下方设置收集料盘13和传送带6收集氮化铝b，通过破拆步骤将破拆好的块料收集于收集料盘13上，再经传送带传送至后续加工区。其中，带出的氮化铝b可以直接进入后续阶段，例如进行磨粉处理。该传送带的设置能够更好的衔接前后工艺，提高整体效率。

在一实施例中，反应器还包括冷却单元10，可以通过该冷却单元10冷却炉体下部，以冷却氮化铝。通常冷却单元设置为环绕炉体下部设置的冷却管道，包括冷却入口11和冷却出口12，在炉体内部进行自蔓延反应以及需对氮化铝降温时，从冷却入口11通入冷却介质(例如水)，经循环后从冷却出口12流出，该过程中会逐步降低位于炉体下部的氮化铝的温度，在降低至设定温度后，氮化铝可以从出料口排出。

在一实施例中，炉体1包括一炉盖7，固料入口穿过该炉盖7后进入炉体1内，在维护和保养时，可以打开炉盖7，在进行自蔓延反应工艺过程中，炉盖7保持关闭。在一具体的实施例中，炉盖7可以开设有可开闭通孔8，以供操作人员观察炉体内部反应状况并清料。可开闭通孔的制作方式通常为在炉盖7开设通孔后，用预制盖覆盖。作为优选的，如图4所示可开闭通孔的均匀分布于以炉盖中心为圆心的圆环上。

以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。