一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法和应用与流程

本发明涉及一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法与应用，属于闪烁材料技术领域。

背景技术：

无机闪烁体是一种将高能射线(x射线，γ射线)或高能粒子(α粒子、β粒子等)转换为紫外-可见光的能量转化介质。采用无机闪烁晶体做成的探测器已被广泛应用于高能物理、核医学成像(xct、pet)、安全检查、无损探伤、地质勘探、环境监测等领域。随着核医学成像及相关技术的快速发展，需要性能更高的闪烁晶体，目前市场上的nai(tl)、bgo、pwo等闪烁晶体已经无法满足应用要求，新一代的铝酸盐和硅酸盐闪烁晶体由于其高光输出、快衰减等特性，逐渐成为研究热点。

铈离子掺杂的铝镓酸钆(gagg)是性能优良的闪烁晶体，具有高光输出、高能量分辨率、快衰减、良好的频谱匹配能力、不潮解以及无自辐射等优点。gagg晶体的应用有望进一步改善和提高现有探测器的时间分辨率、空间分辨率和信噪比，有利于实现探测器的小型化。以稀土离子ce³⁺作为激活剂的gagg晶体，利用ce³⁺的5d→4f宇称允许跃迁来获得快衰减发光，发光衰减时间约在50～130ns范围。为了更准确地探测高能射线，研究人员提出了飞行时间(tof)技术，具有快衰减时间和高光产额的闪烁体是提供精确tof信息的关键。

gagg是立方晶系石榴石结构，其空间群为晶胞通过氧离子互相连接，构成四面体、八面体和十二面体，其中gd³⁺占据了十二面体的中心，al³⁺和ga³⁺占据了四面体和八面体的中心。共掺杂离子是改善晶体闪烁性能的有效方法。meng等(ieeenuclearsciencesymposium&medicalimagingconference.,2014)报道了ca在gagg:ce中的共掺杂效应，发现随着ca的浓度增加，衰减时间明显改善，但能量分辨率会变差。专利1(pct/cz2016/000112)公开了缩短发光中心的闪烁响应的方法，主要研究在gd位掺杂缩短发光中心的闪烁响应，没有探讨在al位掺杂离子对时间的影响。专利2(cn106048725a)公开了硅镱离子共掺yag超快闪烁晶体及其制备方法，镱离子取代钇y离子格位，硅离子取代铝离子格位，所制备的硅和镱离子共掺的yag晶体其中镱离子掺杂量为5～30％，具有衰减时间快，但从其组分来看类似于激光晶体；结果看出其闪烁光产额仅有2800ph/mev，这对闪烁晶体的应用是极为不利的，虽然掺杂si离子提高了光产额但延长了衰减时间。

技术实现要素：

针对上述问题，本发明的目的在于提供一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法，更好地满足高能物理探测与粒子辨别、核医学成像(x-ct、tof-pet)领域应用的需求。

第一方面，本发明提供了一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料，所述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式为：(gd1-x-y-zrydzex)3(gasal1-s-wsiw)5o12，式中0＜x≤0.05，0≤y＜1，0≤z≤0.05，0.3≤s≤0.6，0＜w≤0.15，si离子取代al离子格位；

所述r选自镧、镥、钇、钷、钐和钪中至少一种；

所述d选自锂、钠、钾、镁、钙、锶、铜、锌、钛、钒、锰和钴中至少一种；

所述e选自铈、镨、钕、铕、铽、镝、钬、铒、铥和镱中至少一种。

在本公开中，采用si离子取代al离子格位，其中al³⁺半径(r＝0.53cn＝6)和si⁴⁺半径(r＝0.4cn＝6接近，al-o键与si-o键相似，si离子占据四面体，会对晶格结构产生显著影响，从而改影响激活剂离子受激发射的能带结构以及ce³⁺周围的晶场，增加了电子跃迁的概率，进而影响了光输出及衰减时间等闪烁性能。最终实现能量分辨率降低、闪烁光输出/光产额提高、x-射线激发发射强度或荧光发射强度变强等有益效果。随着si离子掺杂度的增加，导致晶格的电荷失衡，以及过多的si原子会取代al四面体格位，引起化学计量比偏离，降低晶体的光学质量。

较佳的，0.001≤x≤0.03。

较佳的，0.001＜w≤0.1。

较佳的，所述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料为硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁多晶粉体、硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁陶瓷、或硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁单晶。

第二方面，本发明提供一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁多晶粉末的制备方法，包括：

(1)按照硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式称量gd2o3、ga2o3、al2o3、ceo2、sio2、r的氧化物、d的氧化物和e的氧化物并混合，得到混合粉体；

(2)将所得混合粉体在1000～1600℃下固相反应5～100小时，得到硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁多晶粉末。

第三方面，本发明提供一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁陶瓷的制备方法，包括：

(1)按照硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式称量gd2o3、ga2o3、al2o3、ceo2、sio2、r的氧化物、d的氧化物和e的氧化物并混合，得到混合粉体；

(2)将所得混合粉体压制成型后，在1000～1600℃下固相反应5～100小时，得到硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁陶瓷。

较佳的，所述压制成型的方式为干压成型或/和冷等静压成型；优选地，所述干压成型的压力为20～35mpa，所述冷等压成型的压力为200～300mpa。

较佳的，将所得硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁陶瓷再经热等静压处理和退火处理，得到硅离子掺杂铝镓酸钆透明闪烁陶瓷；

所述热等静压处理的气氛为惰性气氛，温度为1400～1450℃，热等压强为160～250mpa，时间为2～3小时；

所述退火处理的气氛为空气气氛，温度为1000～1300℃，时间10～30小时。其中惰性气氛可为氩气气氛等。

第四方面，本发明提供一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁单晶的制备方法，包括：

(1)按照硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式称量gd2o3、ga2o3、al2o3、ceo2、sio2、r的氧化物、d的氧化物和e的氧化物并混合，得到混合粉体；

(2)将所得混合粉体或硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁多晶粉末加热至熔化，采用提拉法、坩埚下降法、温度梯度法、热交换法、泡生法、顶部籽晶法、助熔剂晶体生长方法或微下拉法，生长所述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁单晶。

第五方面，本发明提供一种上述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料在高能物理探测与粒子辨别领域和快核医学影像领域中的应用。

有益效果：

(1)本专利制备硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料，并进一步研究其闪烁时间特性，并且有望获得性能优异的新组分材料。以满足实际应用中的一个或多个特定需求；

(2)本专利提出硅铈共掺铝镓酸钆闪烁晶体的铝格位掺硅离子改善材料的发光性能，包括闪烁上升时间或衰减时间缩短、闪烁光输出/光产额提高、能量分辨率改善；

(3)该组分材料制备成陶瓷或单晶可应用于高能物理探测与粒子辨别、核医学成像(x-ct、tof-pet)，可有效提高探测的时间分辨率。

附图说明

图1为实施例15制备的硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的闪烁衰减时间图谱与拟合结果；

图2为实施例15制备的硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的闪烁上升时间图谱。

具体实施方式

以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。

在本公开中，硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的材料化学式可为：(gd1-x-y-zrydzex)3(gasal1-s-wsiw)5o12，式中0＜x≤0.05，0≤y＜1，0≤z≤0.05，0.3≤s≤0.6，0<＜w≤0.15，si离子取代al离子格位。

其中，所述r离子具体包括镧la、镥lu、钇y、钷pm、钐sm、钪sc中至少一种。y取值范围为0≤y＜1，优选为0≤y≤0.6。在优该选范围内，闪烁上升时间或衰减时间缩短、闪烁光输出/光产额提高、能量分辨率至少一种得到改善。

其中，d离子具体包括，锂li、钠na、钾k、镁mg、钙ca、锶sr、铜cu、锌zn、钛ti、钒v、锰mn、钴co中至少一种。z取值范围为0≤z≤0.05，优选为0≤z≤0.02。在该优选范围内，闪烁上升时间或衰减时间缩短、闪烁光输出/光产额提高、能量分辨率至少一种得到改善，或峰值发射波长的改变。

其中，e离子具体包括铈(ce)、镨(pr)、钕(nd)、铕(eu)、铽(tb)、镝(dy)、钬(ho)、铒(er)、铥(tm)、镱(yb)中至少一种。x取值范围为0＜x≤0.05，优选为0.001≤x≤0.03。在该优选范围内，闪烁上升时间或衰减时间缩短、闪烁光输出/光产额提高、能量分辨率、及透过率至少一种得到改善。

在可选的实施方式中，0.3≤s≤0.48。0.001≤w≤0.1，更优选0.02≤w≤0.1。在该优选范围内，闪烁上升时间或衰减时间缩短、闪烁光输出/光产额提高、能量分辨率至少一种得到改善，优选光产额在20000～60000ph/mev之间。

在本发明中，硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料为多晶粉末、陶瓷或单晶。以下示例性地说明硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的制备方法。

采用氧化物作为原料，并按原料组分的摩尔量配料(目标化学反应式如下)，并充分混合均匀，得到混合粉体：

。

所用氧化物的原料纯度均为99.99％(4n)即以上。

可直接将上述混合粉体在1000-1600℃下煅烧5-100小时发生固相反应，获得多晶粉末。优选，固相反应温度为1100-1600℃，时间为10-50h。

可混合物经压片机压制成块，压力为20-30mpa，然后冷等静压(控制冷等压强为200-300mpa)，得到块体。将所得块体装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于700～900℃(优选800℃)保温2～6小时(优选4h)，以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质。然后放入真空管式炉，并通入氧气，在1100～1600℃下烧结5～100h，得到非透明陶瓷。优选，固相反应温度为1400～1500℃，时间为10～50h。

或者可直接将混合物经压片机压制成块，压力为20-30mpa，然后冷等静压，控制冷等压强为200-300mpa，得到块体。将块体装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于700～900℃(优选800℃)保温2～6小时(优选4h)，以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质。然后放入真空管式炉，并通入氧气，在1100～1600℃下固相反应10～50h，再对烧结后的样品进行热等静压处理，热等温度为1400-1450℃，在氩气气氛下，热等压强为200mpa，保温2-3小时。最后对样品在1200℃退火处理，空气气氛，时间10-30h，最后获得透明陶瓷。优选，在1500℃下煅烧10h发生固相反应。

将混合粉体或将多晶粉体放入容器中通过加热(电阻或电磁感应或光等)使其熔化，并缓慢从熔体中结晶出来制备单晶，具体方法包括提拉法、坩埚下降法、温度梯度法、热交换法、泡生法、顶部籽晶法、助熔剂晶体生长方法、微下拉法(μ-pd)进行生长。

生长单晶所用容器可为石墨坩埚、铱坩埚、钼坩埚、钨钼坩埚、铼坩埚、钽坩埚、氧化铝坩埚、氧化锆坩埚。

单晶生长的气氛可为空气、氩气、氮气、二氧化碳、一氧化碳中一种或多种混合。

以提拉法生长单晶作为示例，容器为铱坩埚，采用感应加热，生长气氛采用高纯氮气和氧气，边旋转边提拉，拉速为0.7～6.0mm/h，转速为3～20r/min。

在可选的实施方式中，硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁多晶粉末的制备：还可将所得陶瓷和单晶通过破碎研磨成粉末。

在本公开中，通过硅离子取代铝镓酸钆闪烁材料的部分铝格位以改善材料的发光性能，包括超快的时间性能(闪烁上升时间或衰减时间缩短)、闪烁光输出/光产额提高等。该组分材料制备成陶瓷或单晶可应用于高能物理探测与粒子辨别、核医学成像(x-ct、tof-pet)。

在本公开中，所得铝硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料可用于高能物理探测与粒子辨别、核医学成像(x-ct、tof-pet)领域。该硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料除了具有超快的时间性能和闪烁光输出/光产额提高，还伴随能量分辨率降低、荧光发射强度或x-射线激发发射强度变强中出现至少一种。

下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。

实施例1(生长(gd0.99ce0.01)3(ga0.6al0.34si0.06)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.485:0.03:1.5:0.85:0.3配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.99ce0.01)3(ga0.6al0.34si0.06)5o12单晶。

实施例2(制备(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.34si0.06)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.4925:0.015:1.5:0.85:0.3配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.34si0.06)5o12多晶粉末。

实施例3(生长(gd0.99ce0.01)3(ga0.6al0.36si0.04)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.485:0.03:1.5:0.9:0.2配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.99ce0.01)3(ga0.6al0.36si0.04)5o12单晶。

实施例4(制备(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.36si0.04)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.4925:0.015:1.5:0.9:0.2配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.36si0.04)5o12多晶粉末。

实施例5((gd0.988ca0.002ce0.01)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:ceo2:cao:ga2o3:al2o3:sio2＝1.482:0.03:0.006:1.35:1:0.3配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，拉速为0.7～6.0mm/h，转速为3～12r/min，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.988ca0.002ce0.01)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12单晶。

实施例6((gd0.993ca0.002ce0.005)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:ceo2:cao:ga2o3:al2o3:sio2＝1.4895:0.015:0.006:1.35:1:0.3配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.993ca0.002ce0.005)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12多晶粉末。

实施例7((gd0.988yb0.002ce0.01)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:yb2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.482:0.003:0.03:1.35:1.05:0.2配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.988-xyb0.002ce0.01)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12单晶。

实施例8((gd0.993yb0.002ce0.005)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:yb2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.4925:0.003:0.015:1.35:1.05:0.2配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.993yb0.002ce0.005)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12多晶粉末。

实施例9((gd0.66y0.33ce0.01)3(ga0.54al0.41si0.05)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:y2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝0.99:0.495:0.03:1.35:1.025:0.25配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.66y0.33ce0.01)3(ga0.54al0.41si0.05)5o12单晶。

实施例10((gd0.663y0.332ce0.005)3(ga0.54al0.41si0.05)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:y2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝0.9945:0.498:0.015:1.35:1.025:0.25配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.663y0.332ce0.005)3(ga0.54al0.41si0.05)5o12多晶粉末。

实施例11(生长(gd0.658y0.33mg0.002pr0.01)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:y2o3:mgo:pr6o11:ga2o3:al2o3:sio2＝0.987:0.495:0.006:0.005:1.35:1.05:0.2配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.658y0.33mg0.002pr0.01)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12单晶。

实施例12(制备(gd0.662y0.331mg0.002pr0.005)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12多晶粉体)

按摩尔量配比gd2o3:y2o3:mgo:pr6o11:ga2o3:al2o3:sio2＝0.993:0.4965:0.006:0.0025:1.35:1.05:0.2配料，充分混合均匀。将粉末混合物装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.662y0.331mg0.002pr0.005)3(ga0.54al0.42si0.04)5o12多晶粉末。

实施例13(生长(gd0.79lu0.2ce0.01)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12单晶)

采用提拉法生长单晶。按摩尔量配比gd2o3:lu2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.185:0.3:0.03:1.35:1:0.3配料，充分混合均匀，将混合物于2500mpa冷等静压下压制成块，放入铱坩埚内，以n2和o2的混合气体为保护气氛，通过感应加热并充分熔化，通过pid实时控制晶体生长，拉速、转速分别在0.7～6.0mm/h和3～12r/min范围内自动调节，从熔体中缓慢提拉生长出预设尺寸的单晶，获得(gd0.79lu0.2ce0.01)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12单晶。

实施例14(制备(gd0.795lu0.2ce0.005)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12陶瓷)

非透明状：按摩尔量配比gd2o3:lu2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.1925:0.3:0.015:1.35:1:0.3配料，充分混合均匀，得到混合物。将混合物经压片机压制成块，压力为30mpa，然后冷等静压(冷等压强为200-300mpa)，得到块体。将所得块体装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，放入真空管式炉，并通入氧气，在1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.795lu0.2ce0.005)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12非透明陶瓷。透明状：按摩尔量配比gd2o3:lu2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.1925:0.3:0.015:1.35:1:0.3配料，充分混合均匀，得到混合物。将混合物经压片机压制成块，压力为30mpa，然后冷等静压，冷等压强为200-300mpa，得到块体。将块体装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质；放入真空管式炉，并通入氧气，1500℃下煅烧10h发生固相反应，再对烧结后的样品进行热等静压处理，热等温度为1400-1450℃，在氩气气氛下，热等压强为200mpa，保温2-3小时。最后对样品在1200℃退火处理，空气气氛，时间10-30h，最后获得(gd0.795lu0.2ce0.005)3(ga0.54al0.4si0.06)5o12透明陶瓷。

实施例15(制备(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4-wsiw)5o12非透明陶瓷)

按摩尔量配比gd2o3:ceo2:ga2o3:al2o3:sio2＝1.4925:0.015:1.35:(2.3-5w)/2:5w(w＝0.01，0.02，0.06，0.10)配料，充分混合均匀，得到混合物。将混合物经压片机压制成块，压力为30mpa，并冷等静压，冷等压强为200-300mpa，得到块体。将块体装入刚玉坩埚中放入马弗炉中于800℃保温4小时以排除粉末内的有机物和易挥发的杂质，再于1500℃下煅烧10h发生固相反应，获得(gd0.995ce0.05)3(ga0.6al0.4-wsiw)5o12非透明陶瓷。

图1为实施例15制备的(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4-wsiw)5o12非透明陶瓷的闪烁衰减时间图谱与拟合结果，从图中可看出(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4si0.06)5o12非透明陶瓷衰减时间最快。

图2为实施例15制备的(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4-wsiw)5o12非透明陶瓷的闪烁上升时间图谱，从图中可看出(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4si0.06)5o12非透明陶瓷上升时间最短。

实施例16(制备(gd0.995yb0.005)3(ga0.6al0.34si0.006)5o12非透明陶瓷)

本实施例16中(gd0.995yb0.005)3(ga0.6al0.34si0.006)5o12非透明陶瓷的制备过程参照实施例15。

实施例17(制备(gd0.995yb0.005)3(ga0.6al0.34si0.006)5o12非透明陶瓷)

本实施例17中(gd1-xcex)3(ga0.6al0.34si0.006)5o12非透明陶瓷(其中x＝0.01、0.02、0.03、0.04、0.05)的制备过程参照实施例15。

表1为实施例15制备的(gd0.995ce0.005)3(ga0.6al0.4-wsiw)5o12非透明陶瓷的闪烁衰减时间：

以上实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。