一种176Yb2O3靶件原料回收方法及应用与流程

本发明涉及医用同位素的制备，尤其涉及一种176yb2o3靶件原料回收方法及应用。

背景技术：

1、近年来，177lu作为一种中程发射的放射性核素用于靶向治疗引起了核医学界的广泛关注和研究，177lu已成为131i之后最有前途的治疗放射性核素之一。

2、177lu主要有两种生产方法，通过[176lu(n，γ)→177lu]“直接”途径产生，也可以通过[176yb(n，γ)177yb→177lu]“间接”途径产生。“直接法”会产生亚稳态177mlu，该核素具有161天的半衰期，被认为是放射性核素杂质。“间接法”生产不仅可以获得高比活度的无载体(nca)177lu，而且不会产生177mlu。

3、目前无载体177lu的生产方法主要是通过堆照方式获得，但由于受反应堆中子通量、辐照时间等因素影响，[176yb(n，γ)177yb→177lu]核反应效率较低，绝大多数的176yb未发生核反应仍保持为原始状态。一般而言，无载体177lu的生产路线，176yb2o3靶件只利用了千分之一甚至万分之一的176yb。而且高富集度(>99％)的176yb价格十分昂贵，高达15-20万元/克，若在后续放化分离过程中将未反应的176yb直接当作废液处理，会造成重大经济损失。因此为了尽可能降低靶件原料成本，需对未发生核反应的176yb尽可能的回收利用，以此达到循环使用、降低生产成本的目的。

4、目前现有技术中对于176yb2o3靶件原料的回收主要采用dga型固相萃取树脂实现176yb回收处理，但dga萃取树脂价格昂贵，而且由于萃取树脂负载的是有机萃取剂，在辐照条件下萃取剂基团可能发生辐射降解，导致回收液中残留有机物，对后续176yb2o3靶件纯度造成不利影响。

技术实现思路

1、鉴于上述的分析，本发明实施例旨在提供一种176yb2o3靶件原料回收方法及阳离子树脂在含176yb溶液中分离回收176yb2o3靶件原料的应用，用以解决现有技术中176yb资源浪费、成本昂贵、回收液中杂质污染的问题之一。

2、本发明公开了一种176yb2o3靶件原料回收方法，其具体步骤包括：

3、s1：将无载体177lu分离纯化过程中所产生的含有176yb洗脱液全部收集，并使用浓硝酸和去离子水调节料液ph值，获得上柱料液；

4、s2：称取适量干阳离子树脂，制备阳离子树脂柱，并进行预平衡；

5、s3：将步骤s1制得的上柱料液通过阳离子树脂柱；

6、s4：用淋洗用硝酸溶液淋洗阳离子树脂柱，阳离子树脂柱流出的淋洗液当作废液处理；

7、s5：用洗脱用硝酸溶液将吸附在阳离子树脂柱上的176yb洗脱，并收集洗脱液；

8、s6：将步骤s5得到的洗脱液放置于安全位置待放射性活度衰变到安全限值以下，得到176yb富集回收液；

9、s7：将步骤s6得到的176yb富集回收液蒸发浓缩，直至出现固体残留物；

10、s8：将步骤s7得到的含176yb固体残留物放置在真空烘箱中烘干，接着转移至石英管中煅烧，最终得到回收靶件原料176yb2o3。

11、具体的，步骤s1所述浓硝酸质量分数≥65％，所述上柱料液ph值为0.1～1.2。

12、具体的，步骤s2所述阳离子树脂为商用ag 50w-x12强酸性阳离子树脂。

13、具体的，步骤s1所述的上柱料液中yb总含量为步骤s2所述阳离子树脂柱总交换容量的30％～40％，所述阳离子树脂柱总交换容量计算方法为：总交换容量mg＝交换容量系数mg/ml*b.v ml。

14、具体的，步骤s3所述的上柱料液的流速不大于1倍b.v/分钟。

15、具体的，步骤s4所述的淋洗用硝酸溶液浓度为0.1～0.3mol/l，淋洗流速不大于1倍b.v/分钟，淋洗体积为35～45b.v。

16、具体的，步骤s5所述的洗脱用硝酸溶液浓度为4～6mol/l，洗脱流速不大于1倍b.v/分钟，淋洗体积为10～15b.v。

17、具体的，步骤s6所述放置时间不少于200天。

18、具体的，步骤s8具体操作为：烘干温度设定为70～80℃，烘干3～5小时；所述煅烧的升温区间设置为室温～700℃，升温速率5～10℃/min，700℃条件下烧结1～2小时，最终得到回收靶件原料176yb2o3。

19、本发明还公开了一种阳离子树脂在176yb2o3靶件原料回收中的应用，采用阳离子树脂制得阳离子树脂柱，通过吸附、淋洗、洗脱、放置衰变、蒸发浓缩、高温煅烧等步骤，实现从含176yb溶液中分离回收176yb2o3靶件原料。

20、与现有技术相比，本发明至少可实现如下有益效果之一：

21、1、目前，现有技术中对于176yb2o3靶件原料的回收主要采用dga型固相萃取树脂实现176yb回收处理，与此完全不同的是，本发明提供的176yb2o3靶件原料回收方法中，采用阳离子树脂柱，含基质和交换基团，辐射稳定性强，不会对回收产品产生二次污染。相较于现有技术所采用的萃淋树脂的交换基团为todga等有机萃取剂，本发明能够避免上述有机萃取剂在辐照条件下易发生的支链断裂现象，不会导致部分不规则的有机物碎片进入洗脱液或最终产品中，对最终产品不会产生二次污染。

22、2、本发明开创性地采用阳离子交换树脂对176yb进行分离回收，通过由上柱料液制备、阳离子树脂柱制备、吸附、淋洗、洗脱、放置衰变、蒸发浓缩、高温煅烧等步骤组成的回收工艺，实现了176yb2o3的高效回收，打破了放射化学领域大量采用各类萃淋树脂进行放射性元素分离回收(尤其是176yb)的固有观念，为176yb的分离回收提供了新的技术思路。

23、3、176yb2o3靶件原料回收率高，且杂质去除率高。通过实验所测得的淋洗曲线(如图2所示)可以看出，步骤s5获得的洗脱液中，其他杂质的含量已经低于仪器检测限，分离效果优异；对最终固体产品进行收集后，经计算176yb2o3的回收率可以达到97％以上。

24、4、优选的方案中，本发明采用ag 50w-x12强酸性阳离子树脂，其对于环境耐受力强，包括但不限于能够在更宽的酸度范围条件下工作、辐射耐受性好、再生性和重复利用率高等，相比于现有技术采用的各类萃淋树脂耐用性显著提高，且在相近类别的阳离子树脂中具有更优的回收分离性能。

25、5、本发明采用阳离子树脂对镱进行回收和分离，在保证了良好的回收率和杂质去除率的同时，大幅降低了原料成本。相比于现有技术采用的各类dga萃淋树脂，阳离子树脂普遍价格低廉，且全套工艺方法简单易行，条件较为温和，是一种性价比极高的镱回收方法。

26、本发明中，上述各技术方案之间还可以相互组合，以实现更多的优选组合方案。本发明的其他特征和优点将在随后的说明书中阐述，并且，部分优点可从说明书中变得显而易见，或者通过实施本发明而了解。本发明的目的和其他优点可通过说明书以及附图中所特别指出的内容中来实现和获得。