一种聚硅氮烷的制备装置的制作方法

本实用新型属于化工领域，具体涉及一种聚硅氮烷的制备装置。

背景技术：

聚硅氮烷具有较高的化学反应活性，耐热温度高，是制备氮化硅和硅碳陶瓷前驱体的重要原料，但是目前氨气氨解氯硅烷合成聚硅氮烷中，并未有成规模的连续生产装置；原料高纯氨气反应过量较多，直接排放不但浪费，而且污染环境；副产物对反应速率影响较大，副产物阻碍反应进行的难题难以解决。

技术实现要素：

有鉴于此，本实用新型的目的在于提供了一种可以连续生产聚硅氮烷的制备装置，所述装置以双原料双循环的方式，充分提高了原料的利用率与产物的收率，并且管式反应器与产品分离器能够不断将副产物与原料、产品分开，提高反应效率。

为实现上述目的，本实用新型的技术方案如下。

一种聚硅氮烷的制备装置，所述装置包括石英双层管式反应器、原料液供给装置、气体供给单元、冷却装置、产品分离器、副产物收集装置、产品分馏装置、溶剂收集装置和聚硅氮烷收集装置；

其中，原料液供给装置向双层管式反应器的上部提供原料液，气体供给单元向双层管式反应器的顶部提供气体，冷却装置向双层管式反应器的夹层提供冷却液，产品分离器收集双层管式反应器底部的粗产物，粗产物中未反应的气体循环输送至双层管式反应器的顶部，粗产物中的固体输送至副产物收集装置；

所述装置的液体输送管路上设有采样口，用于采集粗产品中的液体，采样液体经检测聚硅氮烷符合使用要求时，则收集至产品分馏装置，否则循环至双层管式反应器的上部；

产品分馏装置中的液体分馏后溶剂输送至顶部的溶剂收集装置，聚硅氮烷输送至底部的聚硅氮烷收集装置。

进一步的，双层管式反应器的顶部开有气体进料口和循环气体进料口，双层管式反应器上部的两侧对称开有原料液进料口和循环原料液进料口，双层管式反应器的底部开有产品出口，双层管式反应器的外层上下两端分别开有冷却液进料口和冷却液出料口；

原料液供给装置经原料输送管路输送至双层管式反应器的原料液进料口，用于向双层管式反应器中提供液体原料；

气体供给单元经气体输送管路输送至双层管式反应器的气体进料口，用于向双层管式反应器中提供反应所需气体；

冷却装置分别与双层管式反应器的冷却液进料口和冷却液出料口连接，用于向双层管式反应器的夹层中提供冷却液；

产品分离器与双层管式反应器的产品出料口连接，用于收集反应后的粗产物；产品分离器的顶部开有氨气出料口，粗产物中的气体经气体循环管路输送至双层管式反应器的循环气体进料口；产品分离器的侧面开有副产物出料口，出料口处设有筛板，产品分离器的内部设有螺旋输送杆，螺旋输送杆的底部设有滤板；粗产物由螺旋输送杆输送至副产物出料口，粗产物中的固体经筛板挤入副产物收集装置，产品分离器的底部开有产品出料口；粗产物中的液体经滤板滤出并由产品出料口流出后经产品输送管路输出，由采集口采集液体样品，符合要求则输送至分馏装置，若不符合要求则输送至循环原料液进料口；

产品分馏装置的顶部设有溶剂出料口，产品分馏装置的底部设有聚硅氮烷出料口，粗产品中的液体分馏后，溶剂由溶剂出料口流出并经冷却管冷却输送至溶剂收集装置；聚硅氮烷由聚硅氮烷出料口流出后输送至聚硅氮烷收集装置；

所述装置的气体循环管路上设有排空管路，用于排空双层管式反应器中的空气。

进一步的，所述装置的输送管路上设有阀门、输送泵、流量计、温度传感器和温度检测器，输送泵、流量计、温度传感器与控制器连接，所述输送泵包括原料液输送管路上的原料液输送泵、循环氨输送管路上的循环氨输送泵和产品输送管路上的产品输送泵，所述流量计包括设置于管路上的液体流量计和气体流量计；所述阀门包括设置于管路上的止回阀、截止阀和减压阀，止回阀处于开启状态可防止倒流，使用时截止阀处于常开状态，仅维修的时候处于关闭状态，减压阀用于控制由气体供给单元输入的气体压力；

所述双层管式反应器与产品分离器的连接处设有粗产品出口阀，使用时产品出口阀处于常开状态，只有产品分离器出现问题或者检修状态才会打开，防止反应器里的余料流出。

进一步的，所述双层管式反应器的上部夹层中设有多层圆环型分流管，分流管的两端开有分别分流管进料口和分流管循环进料口，分流管进料口与双层管式反应器上部的原料液进料口连接，分流管循环进料口与双层管式反应器上部的循环原料液进料口连接，每层分流管上开有多个分流管进料口，双层管式反应器的内层开有多个与分流管进料口连接的连接口。

进一步的，所述分流管为水平设置的三层圆环型结构，每层圆环上均匀开有4～16个进料口，三层圆环上的进料口间隔的将水平面均分为12～48等分。

进一步的，所述双层管式反应器的顶部和产品分离器的顶部分别设有压力传感器与安全阀组件。

进一步的，所述滤板结构包括两层多孔硬质钢板及夹在钢板之间的10～30层棉质纤维或无纺布。

进一步的，所述双层管式反应器的内径为100～1000mm，外径为140mm～1200mm，高度为1000mm～5000mm。

有益效果：

本实用新型所述装置中，反应后的粗产物通过管式反应器下端开口进入产物分离器，将副产物分离的同时，将未反应的高纯氨气与混合液输送回反应器循环反应，实现了原料的充分利用，大大减少了原料的浪费，提高了转化率；可以及时、有效分离制备过程中的副产物，避免了釜式反应器产生大量副产物阻碍氨气与原料液体接触的缺点，缩短了反应时间；使间歇式生产变为连续生产，提高了生产效率。

附图说明

图1为本实用新型所述装置的结构示意图。

图2为本实用新型所述装置中分流管的俯视图。

图3为本实用新型所述装置中分流管的主视图。

其中，1-原料液供给装置；2-原料液输送泵；3-止回阀；4-截止阀；5-液体流量计；6-气体输送管路；7-分流管；8-双层管式反应器；9-温度检测器；10-固定支架；11-产品出口阀；12-产品分离器；13-副产物收集装置；14-循环氨输送泵；15-气体循环管路；16-产品输送泵；17-采样口；18-产品输送管路；19-产品分馏装置；20-冷却管；21-溶剂收集装置；22-聚硅氮烷收集装置；23-气体流量计；24-压力传感器与安全阀组件；25-冷却装置；26-原料液输送管路；27-减压阀；28-控制器；29-螺旋输送杆；30-筛板；31-滤板；32-排空管路；61-分流管进料口；62-分流管循环进料口；63-上层分流管进料口；64-中层分流管进料口；65-下层分流管进料口。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施方式对本实用新型进一步说明。

如图1所示，一种聚硅氮烷的制备装置，所述装置包括石英双层管式反应器8、原料液供给装置1、气体供给单元、冷却装置25、产品分离器12、副产物收集装置13、产品分馏装置19、溶剂收集装置21和聚硅氮烷收集装置22；

其中，原料液供给装置1向双层管式反应器8的上部提供原料液，气体供给单元向双层管式反应器8的顶部提供气体，冷却装置25向双层管式反应器8的夹层提供冷却液，产品分离器12收集双层管式反应器8底部的粗产物，粗产物中未反应的气体循环输送至双层管式反应器8的顶部，粗产物中的固体输送至副产物收集装置13；粗产物中的液体输送至产品分馏装置19或循环输送至双层管式反应器8的上部；

所述装置的液体输送管路上设有采样口17，用于采集粗产品中的液体，采样液体经检测聚硅氮烷符合使用要求时，则收集至产品分馏装置19，否则循环至双层管式反应器8的上部；

产品分馏装置19中的液体分馏后溶剂输送至顶部的溶剂收集装置21，聚硅氮烷输送至底部的聚硅氮烷收集装置22。

双层管式反应器8的顶部开有气体进料口和循环气体进料口，双层管式反应器8上部的两侧对称开有原料液进料口和循环原料液进料口，双层管式反应器8的底部开有产品出口，双层管式反应器8的外层上下两端分别开有冷却液进料口和冷却液出料口；

原料液供给装置1经原料输送管路输送至双层管式反应器的原料液进料口，用于向双层管式反应器中提供液体原料；

气体供给单元经气体输送管路6输送至双层管式反应器8的气体进料口，用于向双层管式反应器8中提供反应所需气体；

冷却装置25分别与双层管式反应器8的冷却液进料口和冷却液出料口连接，用于向双层管式反应器8的夹层中提供冷却液；

产品分离器12与双层管式反应器8的产品出料口连接，用于收集反应后的粗产物；产品分离器12的顶部开有氨气出料口，粗产物中的气体经气体循环管路15输送至双层管式反应器8的循环气体进料口；产品分离器12的侧面开有副产物出料口，出料口处设有筛板30，产品分离器12的内部设有螺旋输送杆29，螺旋输送杆29的底部设有滤板31；粗产物由螺旋输送杆29输送至副产物出料口，粗产物中的固体经筛板30挤入副产物收集装置13，产品分离器12的底部开有产品出料口；粗产物中的液体经滤板31滤出并由产品出料口流出后经产品输送管路18输出，由采集口采集液体样品，符合要求则输送至分馏装置，若不符合要求则输送至循环原料液进料口；

产品分馏装置19的顶部设有溶剂出料口，产品分馏装置19的底部设有聚硅氮烷出料口，粗产品中的液体分馏后，溶剂由溶剂出料口流出并经冷却管20冷却输送至溶剂收集装置21；聚硅氮烷由聚硅氮烷出料口流出后输送至聚硅氮烷收集装置22；

所述装置的气体循环管路上设有排空管路32，用于排空双层管式反应器中的空气。

所述装置的输送管路上设有阀门、输送泵、流量计、温度传感器和温度检测器9，输送泵、流量计、温度传感器与控制器28连接，所述输送泵包括原料液输送管路26上的原料液输送泵2、循环氨输送管路15上的循环氨输送泵14和产品输送管路18上的产品输送泵16，所述流量计包括设置于管路上的液体流量计5和气体流量计23；所述阀门包括设置于管路上的止回阀3、截止阀4和减压阀27，止回阀3处于开启状态可防止倒流，使用时截止阀4处于常开状态，仅维修的时候处于关闭状态，减压阀27用于控制由气体供给单元输入的气体压力。所述双层管式反应器8与产品分离器12的连接处设有粗产品出口阀11，使用时产品出口阀11处于常开状态，只有产品分离器12出现问题或者检修状态才会打开，防止反应器里的余料流出。

进一步的，所述双层管式反应器8的上部夹层中设有多层圆环型分流管7，分流管7的两端开有分别分流管进料口61和分流管循环进料口62，分流管进料口61与双层管式反应器8上部的原料液进料口连接，分流管循环进料口62与双层管式反应器8上部的循环原料液进料口连接，每层分流管上开有多个分流管进料口，双层管式反应器8的内层开有多个与分流管进料口连接的连接口。

所述分流管7为水平设置的三层圆环型结构，上层圆环上均匀开有4～16个上层分流管进料口63，中层圆环上均匀开有4～16个中层分流管进料口64，下层圆环上均匀开有4～16个下层分流管进料口65，三层圆环上的进料口间隔的将水平面均分为12～48等分；如图2-3所示。

所述双层管式反应器8的顶部和产品分离器12的顶部分别设有压力传感器与安全阀组件24。

所述滤板31结构包括两层多孔硬质钢板及夹在钢板之间的10～30层棉质纤维或无纺布。

所述双层管式反应器8的内径为100～1000mm，外径为140mm～1200mm，高度为1000mm～5000mm。

实施例1

本实施例中所述双层管式反应器8的内径为100mm，外径为140mm，高度为1200mm。

一种使用本实用新型所述装置制备聚硅氮烷(纯度为95％，数均分子量大小为400)的方法，所述方法步骤如下：

步骤s1：由气体供给单元向双层管式反应器8中输送氮气，对装置进行吹扫，使装置处于氮气环境下，排除空气水分等影响；

步骤s2：冷却装置25向双层管式反应器8的夹层中输送-35℃的乙二醇冷却液；

步骤s3：将二甲基二氯硅烷与溶剂正己烷按照1:10的体积比混合加入原料液供给装置1中，并在原料液输送泵2的作用下经原料液输送管路输送26至双层管式反应器8的上部，原料液的流速为100ml/min，同时由气体供给单元向双层管式反应器8中输送纯度为99.99995的高纯氨气，流速为2400ml/min；双层管式反应器8内反应温度为-5℃，压力为常压；

步骤s4：反应后的粗产物由双层管式反应器8底部的出料口流入产品分离器中12，将粗产物中的固体经螺旋输送杆29和筛板30后输送至副产物收集装置13；粗产物中的液体在产品输送泵16的作用下经产品输送管路18输出，在采样口17处采集粗产品中的液体样品，检测样品中的聚硅氮烷是不符合要求；

步骤s5：进行第一次循环反应，将粗产品中的氨气在循环氨输送泵14的作用下以800ml/min的流速经循环氨输送管路15输送至双层管式反应器8的顶部，将粗产品中的液体以500ml/min的流速经产品输送管路18循环至双层管式反应器8的上部；原料液的流速为100ml/min，氨气的流速为2400ml/min，双层管式反应器8内反应温度为1℃，压力为常压；

采集样品并检测样品中的聚硅氮烷不符合使用要求；则进行第二次循环反应，将粗产品中的氨气以800ml/min的流速循环输送至双层管式反应器的顶部，将粗产品中的液体以100ml/min的流速循环至双层管式反应器的上部；原料液的流速为74ml/min，氨气流速为2000ml/min，双层管式反应器内反应温度为-3℃，压力为常压；

采集样品检测样品中的聚硅氮烷不否符合使用要求，则进行第三次循环反应，将粗产品中的氨气以1000ml/min的流速循环输送至双层管式反应器的顶部，将粗产品中的液体以174ml/min的流速循环至双层管式反应器的上部；原料液的的流速为89ml/min，氨气流速为1000ml/min，双层管式反应器内反应温度为-5℃，压力为常压；

采集样品检测样品中的聚硅氮烷的纯度95.66％，数均分子量为410，进行下一步操作；

步骤s6：将符合使用要求的液体经产品输送管路18输送至产品分馏装置19中，分馏后，由溶剂收集装置21收集经冷却管20冷却后可回收利用的溶剂，由聚硅氮烷收集装置22收集符合使用要求的聚硅氮烷。

实施例2

本实施例中所述双层管式反应器8的内径为100mm，外径为140mm，高度为1200mm。

一种使用本实用新型所述装置制备聚硅氮烷(纯度为98％，数均分子量大小为600)的方法，所述方法步骤如下：

步骤s1：由气体供给单元向双层管式反应器8中输送氮气，对装置进行吹扫，使装置处于氮气环境下，排除空气水分等影响；

步骤s2：冷却装置25向双层管式反应器8的夹层中输送-35℃的冷却液(丙三醇与水的混合溶液)；

步骤s3：将二甲基二氯硅烷与溶剂四氢呋喃按照1:20的体积比混合加入原料液供给装置1中，并经原料液输送管路26输送至双层管式反应器8的上部，原料液流速为100ml/min，同时由气体供给单元向双层管式反应器8中输送纯度为99.99995的高纯氨气，流速为1400ml/min；双层管式反应器8内反应温度为-1℃，压力为常压；

步骤s4：反应后的粗产物由双层管式反应器8底部流入产品分离器12中，将粗产物中的固体输送至副产物收集装置13；粗产物中的液体输出后，采集粗产品中的液体样品，检测样品中的聚硅氮烷是不符合要求；

步骤s5：进行第一次循环反应，将粗产品中的氨气以600ml/min的流速循环输送至双层管式反应器8的顶部，将粗产品中的液体以500ml/min的流速循环至双层管式反应器8的上部；原料液的流速为100ml/min，氨气的流速为1400ml/min，双层管式反应器8内反应温度为-1℃，压力为常压；

采集样品并检测样品中的聚硅氮烷不符合使用要求；则进行第二次循环反应，将粗产品中的氨气以600ml/min的流速循环输送至双层管式反应器8的顶部，将粗产品中的液体以100ml/min的流速循环至双层管式反应器8的上部；原料液的流速为82ml/min，氨气流速为1300ml/min双层管式反应器8内反应温度为-4℃，压力为常压；

采集样品检测样品中的聚硅氮烷不否符合使用要求，则进行第三次循环反应，将粗产品中的氨气以750ml/min的流速循环输送至双层管式反应器8的顶部，将粗产品中的液体以182ml/min的流速循环至双层管式反应器8的上部；原料液的的流速为90ml/min，氨气流速为1000ml/min，双层管式反应器8内反应温度为-3℃，压力为常压；

采集样品检测样品中的聚硅氮烷的纯度98.1％，数均分子量为636，进行下一步操作；

步骤s6：将符合使用要求的液体经产品输送管路18输送至产品分馏装置19中，分馏后，由溶剂收集装置21收集经冷却管20冷却后可回收利用的溶剂，由聚硅氮烷收集装置22收集符合使用要求的聚硅氮烷。

综上所述，本实用新型设计了原料液体与气体的循环反应，大大减少了原料的浪费，提高了转化率；可以及时、有效分离制备过程中的副产物，避免了釜式反应器产生大量副产物阻碍氨气与原料液体接触的缺点，缩短了反应时间；使间歇式生产变为连续生产，提高了生产效率。

以上所述仅为本实用新型的较佳实施例而已，并不用以限制本实用新型，凡在本实用新型的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换等，均应包含在本实用新型的保护范围之内。