树脂组合物的制作方法

本发明涉及树脂组合物。进一步地，涉及使用该树脂组合物得到的树脂片材、印刷布线板、多层柔性基板及半导体装置。

背景技术：

作为印刷布线板的制造技术，已知基于交替重叠绝缘层和导体层的堆叠(buildup)方式的制造方法。

作为可在这样的绝缘层中使用的印刷布线板的绝缘材料，例如，专利文献1中公开了一种树脂组合物。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2019-6869号公报。

技术实现要素：

发明所要解决的课题

近年来，要求绝缘层的介电常数的进一步提高。另外，伴随智能手机等的普及，薄型化的要求增强，因此要求绝缘层的薄型化。绝缘层变薄时，有产生翘曲的倾向，因此要求抑制绝缘层的固化收缩率。

本发明的课题在于提供：可抑制固化收缩率、可得到介电常数优异的固化物的树脂组合物；包含该树脂组合物的树脂片材；具备使用该树脂组合物形成的绝缘层的印刷布线板、及半导体装置。

用于解决技术问题的方案

本发明人等对于上述课题进行了努力研究，结果发现：通过含有(a)含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物、及规定量的(b)聚酰亚胺树脂，可以解决上述课题，从而完成了本发明。

即，本发明包含以下的内容，

[1]一种树脂组合物，其是含有下述(a)成分及(b)成分的树脂组合物，

(a)含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物、

(b)聚酰亚胺树脂，

其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(b)成分的含量为10质量％以上且50质量％以下；

[2]根据[1]所述的树脂组合物，其中，(a)成分为下述通式(a-1)表示的化合物、及下述通式(a-2)表示的化合物中的任意化合物，

[化学式1]

(通式(a-1)中，ar¹¹分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基，ar¹²分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基，ar¹³分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基、任选具有取代基的二价脂肪族烃基、氧原子、硫原子、或由这些基团组合而成的二价基团。n表示0～10的整数。)

[化学式2]

(通式(a-2)中，ar²¹表示任选具有取代基的m价芳烃基，ar²²分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基。m表示2或3的整数。)

[3]根据[1]或[2]所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(a)成分的含量为0.1质量％以上且30质量％以下；

[4]根据[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，其进一步含有(c)无机填充材料；

[5]根据[4]所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(c)成分的含量为30质量％以上；

[6]根据[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其进一步含有(d)热固性树脂；

[7]根据[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其用于形成绝缘层；

[8]根据[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，其用于形成绝缘层，该绝缘层是形成导体层用的绝缘层；

[9]一种树脂片材，其包含：

支承体、及

设置于该支承体上的包含[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物的树脂组合物层；

[10]一种印刷布线板，其包含由[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层；

[11]一种多层柔性基板，其包含由[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层；

[12]一种半导体装置，其包含[10]所述的印刷布线板；

[13]一种半导体装置，其包含[11]所述的多层柔性基板。

发明的效果

根据本发明，可以提供可抑制固化收缩率、可得到介电常数优异的固化物的树脂组合物；包含该树脂组合物的树脂片材；具备使用该树脂组合物形成的绝缘层的印刷布线板、多层柔性基板及半导体装置。

附图说明

图1是表示在测定固化收缩率时的树脂片材的一个例子的示意图。

具体实施方式

以下，通过本发明的优选的实施方式详细地说明本发明。但是，本发明不受下述实施方式及示例物的限制，可在不超出本发明的权利要求书及其均等范围的范围内任意地进行变更来实施。应予说明，介电常数只要没有特别说明，表示相对介电常数。

[树脂组合物]

本发明的树脂组合物是含有(a)含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物、及(b)聚酰亚胺树脂的树脂组合物，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(b)成分的含量为10质量％以上且50质量％以下。在本发明中，通过含有(a)成分、进而含有规定量的(b)成分，从而可以抑制固化收缩率，可以得到介电常数优异的固化物。另外，通常亦可以得到介质损耗角正切也优异的固化物。

在树脂组合物中，也可以与(a)～(b)成分相组合而进一步包含任意的成分。作为任意的成分，可举出例如(c)无机填充材料、(d)热塑性树脂、(e)固化促进剂、及(f)其他添加剂等。以下，对于树脂组合物中包含的各成分进行详细说明。

＜(a)含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物＞

在树脂组合物中，作为(a)成分，含有(a)含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物。通过在树脂组合物中含有(a)成分，可以抑制固化收缩率，可得到介电常数优异的固化物。(a)成分可以单独使用一种，也可以将两种以上并用。

(a)成分具有芳族酯骨架。芳族酯骨架表示具有酯键、和在该酯键的一端或两端结合的芳环的骨架。其中，较好是在酯键的两端具有芳环。作为具有这样的骨架的基团，可举出例如芳基羰基氧基、芳基氧基羰基、亚芳基羰基氧基、亚芳基氧基羰基、芳基羰基氧基亚芳基、芳基氧基羰基亚芳基、亚芳基羰基氧基亚芳基、亚芳基氧基羰基亚芳基等。另外，具有这样的骨架的基团的碳原子数较好是7～20，更好是7～15，进一步好是7～11。芳基及亚芳基等芳烃基任选具有取代基。

作为芳基，较好是碳原子数6～30的芳基，更好是碳原子数6～20的芳基，进一步好是碳原子数6～10的芳基。作为这样的芳基，可举出例如苯基、呋喃基、吡咯基、噻吩基、咪唑基、吡唑基、噁唑基、异噁唑基、噻唑基、异噻唑基、吡啶基、嘧啶基、哒嗪基、吡嗪基、三嗪基等的从单环芳族化合物除去1个氢原子而得的基团；萘基、蒽基、非那烯基(phenalenyl)、菲基、喹啉基、异喹啉基、喹唑啉基、酞嗪基、蝶啶基、氧杂茶邻酮基(coumarinyl)、吲哚基、苯并咪唑基、苯并呋喃基、吖啶基等的从稠环芳族化合物除去1个氢原子而得的基团等。

作为亚芳基，较好是碳原子数6～30的亚芳基，更好是碳原子数6～20的亚芳基，进一步好是碳原子数6～10的亚芳基。作为这样的亚芳基，可举出例如亚苯基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基(-c6h4-c6h4-)等。

(a)成分含有不饱和键。由此，固化物的介电常数变得优异。另外，不饱和键有助于树脂组合物的固化反应。由于不饱和键有助于固化反应，从而可抑制芳族酯骨架的一部分的酯部位用于固化反应，其结果是可抑制固化收缩率。

该不饱和键较好是碳-碳不饱和键。作为不饱和键，较好是作为具有至少1个不饱和键的取代基而具有。作为不饱和键，可举出例如碳原子数2～30的烯基、碳原子数2～30的炔基等的不饱和烃基。不饱和键较好是作为末端的芳烃基的取代基而具有，更好是作为两末端的芳烃基的取代基而具有。

作为碳原子数2～30的烯基，可举出例如乙烯基、烯丙基、丙烯基、异丙烯基、1-丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、1-己烯基、2-己烯基、3-己烯基、4-己烯基、5-己烯基、1-辛烯基、2-辛烯基、1-十一烯基、1-十五烯基、3-十五烯基、7-十五烯基、1-十八烯基、2-十八烯基、环戊烯基、环己烯基、环辛烯基、1,3-丁二烯基、1,4-丁二烯基、1,3-己二烯基、2,5-己二烯基、4,7-十五碳二烯基、1,3,5-己三烯基、1,4,7-十五碳三烯基等。

作为碳原子数2～30的炔基，可举出例如乙炔基、丙炔基、1-丁炔基、2-丁炔基、3-丁炔基、3-戊炔基、4-戊炔基、1,3-丁二炔基等。

其中，作为不饱和键，较好是碳原子数2～30的烯基，更好是碳原子数2～10的烯基，进一步好是碳原子数2～5的烯基，进一步更好是烯丙基、异丙烯基、1-丙烯基，特别好是烯丙基。

(a)成分除了具有芳族酯骨架，还可以具有芳烃基、脂肪族烃基、氧原子、硫原子、及由它们的组合形成的基团中的任意基团。术语“芳烃基”是指包含芳环的烃基，芳环可以是单环、多环、杂环中的任意环。

作为芳烃基，较好是二价芳烃基，更好是亚芳基、亚芳烷基，进一步好是亚芳基。作为亚芳基，较好是碳原子数6～30的亚芳基，更好是碳原子数6～20的亚芳基，进一步好是碳原子数6～10的亚芳基。作为这样的亚芳基，可举出例如亚苯基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基等。作为亚芳烷基，较好是碳原子数7～30的亚芳烷基，更好是碳原子数7～20的亚芳烷基，进一步好是碳原子数7～15的亚芳烷基。其中，较好是亚苯基。

作为脂肪族烃基，较好是二价脂肪族烃基，更好是二价饱和脂肪族烃基，进一步好是亚烷基、亚环烷基。作为亚烷基，较好是碳原子数1～10的亚烷基，更好是碳原子数1～6的亚烷基，进一步好是碳原子数1～3的亚烷基。作为亚烷基，可举出例如亚甲基、亚乙基、亚丙基、1-甲基亚甲基、1,1-二甲基亚甲基、1-甲基亚乙基、1,1-二甲基亚乙基、1,2-二甲基亚乙基、亚丁基、1-甲基亚丙基、2-甲基亚丙基、亚戊基、亚己基等。

作为亚环烷基，较好是碳原子数3～20的亚环烷基，更好是碳原子数3～15的亚环烷基，进一步好是碳原子数5～10的亚环烷基。作为亚环烷基，可举出例如亚环丙基、亚环丁基、亚环戊基、亚环己基、亚环戊基、亚环庚基、下述式(a)～(d)表示的亚环烷基等。在式(a)～(d)中，“*”表示连接键；

[化学式3]

芳族酯骨架、芳烃基、脂肪族烃基、及不饱和烃基任选具有取代基。作为取代基，可举出例如不饱和烃基、碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、卤素原子等。取代基可以单独含有，也可以将两种以上组合含有。

作为碳原子数1～10的烷基，可举出例如甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、叔戊基、新戊基、1,2-二甲基丙基、正己基、异己基、正壬基、环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基、环壬基。

作为碳原子数1～10的烷氧基，没有特别限制，可举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、丁氧基、戊基氧基、己基氧基、2-乙基己基氧基、辛基氧基、壬基氧基等。

作为卤素原子，可举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。上述的取代基可进一步具有取代基(以下有时称为“二次取代基”)。不饱和烃基如上所述。作为二次取代基，只要没有特别记载，可使用与上述取代基相同的基团。

(a)成分较好是下述通式(a-1)表示的化合物、及下述通式(a-2)表示的化合物中的任意化合物；

[化学式4]

(在通式(a-1)中，ar¹¹分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基，ar¹²分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基，ar¹³分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基、任选具有取代基的二价脂肪族烃基、氧原子、硫原子、或由它们组合而成的二价基团。n表示0～10的整数。)

[化学式5]

(在通式(a-2)中，ar²¹表示任选具有取代基的m价芳烃基，ar²²分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基。m表示2或3的整数。)。

在通式(a-1)中，ar¹¹分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基。作为一价芳烃基，可举出例如苯基、呋喃基、吡咯基、噻吩基、咪唑基、吡唑基、噁唑基、异噁唑基、噻唑基、异噻唑基、吡啶基、嘧啶基、哒嗪基、吡嗪基、三嗪基等从单环芳族化合物除去1个氢原子而得的基团；萘基、蒽基、非那烯基、菲基、喹啉基、异喹啉基、喹唑啉基、酞嗪基、蝶啶基、氧杂茶邻酮基、吲哚基、苯并咪唑基、苯并呋喃基、吖啶基等从稠环芳族化合物除去1个氢原子而得的基团等，其中，从显著获得本发明的效果的观点来看，较好是苯基。ar¹¹表示的一价芳烃基任选具有取代基。作为取代基，与芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。其中，ar¹¹的取代基较好是含有不饱和键。

在通式(a-1)中，ar¹²分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基。作为二价芳烃基，可举出亚芳基、亚芳烷基等，较好是亚芳基。作为亚芳基，较好是碳原子数6～30的亚芳基，更好是碳原子数6～20的亚芳基，进一步好是碳原子数6～10的亚芳基。作为这样的亚芳基，可举出例如亚苯基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基等。作为亚芳烷基，较好是碳原子数7～30的亚芳烷基，更好是碳原子数7～20的亚芳烷基，进一步好是碳原子数7～15的亚芳烷基。其中，较好是亚苯基。

ar¹²表示的二价芳烃基任选具有取代基。作为取代基，与芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。

在通式(a-1)中，ar¹³分别独立地表示任选具有取代基的二价芳烃基、任选具有取代基的二价脂肪族烃基、氧原子、硫原子、或由它们组合而成的二价基团，较好是由它们组合而成的二价基团。作为二价芳烃基，与ar¹²表示的二价芳烃基相同。

作为二价脂肪族烃基，更好是二价饱和脂肪族烃基，较好是亚烷基、亚环烷基，更好是亚环烷基。

作为亚烷基，较好是碳原子数1～10的亚烷基，更好是碳原子数1～6的亚烷基，进一步好是碳原子数1～3的亚烷基。作为亚烷基，可举出例如亚甲基、亚乙基、亚丙基、1-甲基亚甲基、1,1-二甲基亚甲基、1-甲基亚乙基、1,1-二甲基亚乙基、1,2-二甲基亚乙基、亚丁基、1-甲基亚丙基、2-甲基亚丙基、亚戊基、亚己基等。

作为亚环烷基，较好是碳原子数3～20的亚环烷基，更好是碳原子数3～15的亚环烷基，进一步好是碳原子数5～10的亚环烷基。作为亚环烷基，可举出例如亚环丙基、亚环丁基、亚环戊基、亚环己基、亚环戊基、亚环庚基、上述式(a)～(d)表示的亚环烷基等，较好是式(c)表示的亚环烷基。

作为由它们组合而成的二价基团，较好是将任选具有取代基的二价芳烃基、及任选具有取代基的二价脂肪族烃基组合而成的二价基团，更好是将多个任选具有取代基的二价芳烃基、及多个任选具有取代基的二价脂肪族烃基交替组合而成的二价基团。作为前述二价基团的具体例，可举出以下(a1)～(a8)的二价基团。式中，a1～a8表示0～10的整数，较好是表示0～5的整数。“*”表示连接键，波浪线表示在合成(a)成分时所用的芳族化合物、芳族化合物的酰卤化物、或芳族化合物的酯化物反应而得到的结构；

[化学式6]

[化学式7]

ar¹³表示的二价芳烃基及二价脂肪族烃基任选具有取代基。作为取代基，与芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。

在通式(a-1)中，n表示0～10的整数，较好是表示0～5的整数，更好是表示0～3的整数。应予说明，在通式(a-1)表示的化合物为低聚物或聚合物的情况下，n表示其平均值。

在通式(a-2)中，ar²¹表示任选具有取代基的m价芳烃基。作为m价芳烃基，较好是碳原子数为6～30的m价芳烃基，更好是碳原子数为6～20的m价芳烃基，进一步好是碳原子数为6～10的m价芳烃基。ar²¹表示的m价芳烃基任选具有取代基。作为取代基，与芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。

在通式(a-2)中，ar²²分别独立地表示任选具有取代基的一价芳烃基。ar²²与通式(a-1)中的ar¹¹表示的芳烃基相同。ar²²表示的一价芳烃基任选具有取代基。作为取代基，与芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。

在通式(a-2)中，m表示2或3的整数，较好是2。

作为(a)成分的具体例，可举出以下的化合物。另外，作为(a)成分的具体例，可举出在国际公开第2018/235424号记载的第0068～0071段、及国际公开第2018/235425号记载的第0113～0115段中记载的化合物。但是，(a)成分不限定于这些具体例。式中，s表示0或1以上的整数，r表示1～10的整数；

[化学式8]

(a)成分可使用通过公知的方法合成的化合物。(a)成分的合成可以通过例如国际公开第2018/235424号、或国际公开第2018/235425号中记载的方法来进行。

从显著获得本发明的效果的观点来看，作为(a)成分的重均分子量，较好是150以上，更好是200以上，进一步好是250以上，较好是3000以下，更好是2000以下，进一步好是1500以下。(a)成分的重均分子量是利用凝胶渗透色谱(gpc)法测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。

从显著获得本发明的效果的观点来看，(a)成分的不饱和键当量较好是50g/eq以上，更好是100g/eq.以上，进一步好是150g/eq.以上，较好是2000g/eq.以下，更好是1000g/eq.以下，进一步好是500g/eq.以下。不饱和键当量是包含1当量不饱和键的(a)成分的质量。

作为(a)成分的含量，从可以抑制固化收缩率、可以得到介电常数优异的固化物的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，所述(a)成分的含量是0.1质量％以上，较好是1质量％以上，更好是3质量％以上，所述(a)成分的含量是30质量％以下，较好是28质量％以下，进一步好是25质量％以下、20质量％以下、15质量％以下、或10质量％以下。

＜(b)聚酰亚胺树脂＞

树脂组合物含有(b)聚酰亚胺树脂作为(b)成分。通过在树脂组合物中含有(b)成分，其固化物变得具有柔性，其结果是可以抑制固化收缩率，可得到介电常数优异的固化物。

从抑制固化收缩率的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(b)成分的含量是10质量％以上，较好是13质量％以上，更好是15质量％以上，进一步好是20质量％以上。从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，其上限是50质量％以下，较好是40质量％以下，更好是30质量％以下，进一步好是25质量％以下。

(b)成分只要是在重复单元中具有酰亚胺键的树脂，则没有特别限定。(b)成分一般包含由二胺化合物与酸酐的酰亚胺化反应而得到的物质。(b)成分还包含硅氧烷改性聚酰亚胺树脂等的改性聚酰亚胺树脂。(b)成分可以单独使用一种，也可以将两种以上并用。

作为用于制备(b)成分的二胺化合物，没有特别限制，可举出例如脂肪族二胺化合物、及芳族二胺化合物。

作为脂肪族二胺化合物，可举出例如1,2-乙二胺、1,2-二氨基丙烷、1,3-二氨基丙烷、1,4-二氨基丁烷、1,6-己二胺、1,5-二氨基戊烷、1,10-二氨基癸烷等的直链状的脂肪族二胺化合物；1,2-二氨基-2-甲基丙烷、2,3-二氨基-2,3-丁烷、及2-甲基-1,5-二氨基戊烷等的支链状的脂肪族二胺化合物；1,3-双(氨基甲基)环己烷、1,4-双(氨基甲基)环己烷、1,4-二氨基环己烷、4,4'-亚甲基双(环己基胺)等的脂环族二胺化合物；二聚酸型二胺(以下也称为“二聚物二胺”)等，其中，较好是二聚酸型二胺。

所谓二聚酸型二胺，是指二聚酸的两个末端羧酸基(-cooh)被氨基甲基(-ch2-nh2)或氨基(-nh2)置换而得到的二胺化合物。二聚酸为通过将不饱和脂肪酸(较好是碳原子数为11～22的不饱和脂肪酸，特别好是碳原子数为18的不饱和脂肪酸)二聚化而得到的已知的化合物，其工业制造工艺在业界已大致标准化。对于二聚酸而言，尤其是，以通过将廉价且容易获得的油酸、亚油酸等碳原子数为18的不饱和脂肪酸二聚化而得到的碳原子数为36的二聚酸为主要成分的二聚酸可容易地获得。另外，对于二聚酸而言，根据制造方法、纯化的程度等，有时含有任意量的单体酸、三聚酸、其他聚合脂肪酸等。另外，虽然在不饱和脂肪酸的聚合反应后残留双键，但本说明书中，进一步进行氢化反应而降低了不饱和度的氢化物也包含在二聚酸内。对于二聚酸型二胺而言，可获得市售品，可举出例如crodajapan公司制的“priamine1073”、“priamine1074”、“priamine1075”；cognisjapan公司制的“versamine551”、“versamine552”等。

作为芳族二胺化合物，可举出例如苯二胺化合物、萘二胺化合物、二苯胺化合物等。

所谓苯二胺化合物，是指由具有2个氨基的苯环形成的化合物，进而，此处的苯环可以任意具有1～3个取代基。此处的取代基与(a)成分中的芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。作为苯二胺化合物，可举出例如1,4-苯二胺、1,2-苯二胺、1,3-苯二胺、2,4-二氨基甲苯、2,6-二氨基甲苯、3,5-二氨基联苯、2,4,5,6-四氟-1,3-苯二胺等。

所谓萘二胺化合物，是指由具有2个氨基的萘环形成的化合物，进而，此处的萘环可以任意具有1～3个取代基。此处的取代基与(a)成分中的芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。作为萘二胺化合物，可举出例如1,5-二氨基萘、1,8-二氨基萘、2,6-二氨基萘、2,3-二氨基萘等。

所谓二苯胺化合物，是指在分子内包含2个苯胺结构的化合物，进而，2个苯胺结构中的2个苯环分别可以进一步任意具有1～3个取代基。此处的取代基与(a)成分中的芳族酯骨架所任选具有的取代基相同。二苯胺化合物中的2个苯胺结构可以直接结合、和/或经由具有选自碳原子、氧原子、硫原子及氮原子中的1～100个骨架原子的1个或2个的连接(linker)结构而结合。二苯胺化合物也包含2个苯胺结构通过2个键结合的化合物。

作为二苯胺化合物中的“连接结构”，具体而言，可举出-nhco-、-conh-、-oco-、-coo-、-ch2-、-ch2ch2-、-ch2ch2ch2-、-ch2ch2ch2ch2-、-ch2ch2ch2ch2ch2-、-ch(ch3)-、-c(ch3)2-、-c(cf3)2-、-ch＝ch-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nh-、-ph-、-ph-ph-、-c(ch3)2-ph-c(ch3)2-、-o-ph-o-、-o-ph-ph-o-、-o-ph-so2-ph-o-、-o-ph-c(ch3)2-ph-o-、-ph-co-o-ph-、-c(ch3)2-ph-c(ch3)2-、下述式(i)、(ii)表示的基团、及由它们组合而成的基团等。在本说明书中，“ph”表示1,4-亚苯基、1,3-亚苯基或1,2-亚苯基。

[化学式9]

在一个实施方式中，作为二苯胺化合物，具体而言，可举出4,4'-二氨基-2,2'-双(三氟甲基)-1,1'-联苯、3,4'-二氨基二苯基醚、4,4'-二氨基二苯基醚、3,3'-二氨基二苯基砜、4,4'-二氨基二苯基砜、4,4'-二氨基二苯硫醚、4-氨基苯甲酸4-氨基苯酯、1,3-双(3-氨基苯氧基)苯、1,3-双(4-氨基苯氧基)苯、1,4-双(4-氨基苯氧基)苯、2,2-双(4-氨基苯基)丙烷、4,4'-(六氟异亚丙基(isopropylidene))二苯胺、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]六氟丙烷、α,α-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1,3-二异丙基苯、α,α-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1,4-二异丙基苯、4,4'-(9-亚芴基(fluorenylidene))二苯胺、2,2-双(3-甲基-4-氨基苯基)丙烷、2,2-双(3-甲基-4-氨基苯基)苯、4,4'-二氨基-3,3'-二甲基-1,1'-联苯、4,4'-二氨基-2,2'-二甲基-1,1'-联苯、9,9'-双(3-甲基-4-氨基苯基)芴、5-(4-氨基苯氧基)-3-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1,1,3-三甲基茚满等，较好是5-(4-氨基苯氧基)-3-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1,1,3-三甲基茚满。

在其他的实施方式中，作为二苯胺化合物，可举出例如下述式(b-1)表示的二胺化合物等。

[化学式10]

(在式(b-1)中，r¹～r⁸各自独立地表示氢原子、卤素原子、氰基、硝基、-x⁹-r⁹、或-x¹⁰-r¹⁰，r¹～r⁸中的至少一个为-x¹⁰-r¹⁰，x⁹各自独立地表示单键、-nr^9'-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nr^9'co-、-conr^9'-、-oco-、或-coo-，r⁹各自独立地表示取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基，r^9'各自独立地表示氢原子、取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基，x¹⁰各自独立地表示单键、-(取代或未取代的亚烷基)-、-nh-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nhco-、-conh-、-oco-、或-coo-，r¹⁰各自独立地表示取代或未取代的芳基、或者取代或未取代的杂芳基。)。

式(b-1)中的r⁹及r^9'所表示的烷基是指直链、支链或环状的一价脂肪族饱和烃基。作为烷基，较好是碳原子数1～6的烷基，更好是碳原子数1～3的烷基。作为这种烷基，可举出例如甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、异戊基、新戊基、环戊基、环己基等。

式(b-1)中的r⁹及r⁹'所表示的烯基是指具有至少1个碳-碳双键的直链、支链或环状的一价不饱和烃基。作为烯基，较好是碳原子数2～6的烯基，更好是碳原子数2或3的烯基。作为这种烯基，可举出例如乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、2-甲基-1-丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、3-甲基-2-丁烯基、1-戊烯基、2-戊烯基、3-戊烯基、4-戊烯基、4-甲基-3-戊烯基、1-己烯基、3-己烯基、5-己烯基、2-环己烯基等。作为“取代或未取代的烯基”中的烯基的取代基，没有特别限定，可举出例如卤素原子、氰基、烷氧基、芳基、杂芳基、氨基、硝基、羟基、羧基、磺基等。作为取代基数，较好是1～3个，更好是1个。

作为“取代或未取代的烷基”中的烷基的取代基、及“取代或未取代的烯基”中的烯基的取代基，没有特别限定，可举出例如卤素原子、氰基、烷氧基、氨基、硝基、羟基、羧基、磺基等。作为取代基数，较好是1～3个，更好是1个。

烷氧基是指在氧原子上结合烷基而形成的一价基团(烷基-o-)。作为烷氧基，较好是碳原子数为1～6的烷氧基，更好是碳原子数为1～3的烷氧基。作为这种烷氧基，可举出例如甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、戊氧基等。

式(b-1)中的x¹⁰所表示的亚烷基是指直链、支链或环状的二价脂肪族饱和烃基，较好是碳原子数1～6的亚烷基，更好是碳原子数1～3的亚烷基。作为亚烷基，可举出例如-ch2-、-ch2-ch2-、-ch(ch3)-、-ch2-ch2-ch2-、-ch2-ch(ch3)-、-ch(ch3)-ch2-、-c(ch3)2-、-ch2-ch2-ch2-ch2-、-ch2-ch2-ch(ch3)-、-ch2-ch(ch3)-ch2-、-ch(ch3)-ch2-ch2-、-ch2-c(ch3)2-、-c(ch3)2-ch2-等。作为“取代或未取代的亚烷基”中的亚烷基的取代基，没有特别限定，可举出例如卤素原子、氰基、烷氧基、芳基、杂芳基、氨基、硝基、羟基、羧基、磺基等。作为取代基数，较好是1～3个，更好是1个。

作为式(b-1)中的r¹⁰所表示的芳基，较好是碳原子数6～14的芳基，更好是碳原子数6～10的芳基。作为这种芳基，可举出例如苯基、1-萘基、2-萘基等，较好是苯基。作为“取代或未取代的芳基”中的芳基的取代基，没有特别限定，可举出例如卤素原子、氰基、烷基、烷氧基、芳基、杂芳基、氨基、硝基、羟基、羧基、磺基等。作为取代基数，较好是1～3个，更好是1个。

式(b-1)中的r¹⁰所表示的杂芳基是指具有1至4个选自氧原子、氮原子和硫原子中的杂原子的芳族杂环基。杂芳基较好是5至12元(较好是5或6元)的单环式、二环式或三环式(较好是单环式)芳族杂环基。作为这种杂芳基，可举出例如呋喃基、噻吩基、吡咯基、噁唑基、异噁唑基、噻唑基、异噻唑基、咪唑基、吡唑基、1,2,3-噁二唑基、1,2,4-噁二唑基、1,3,4-噁二唑基、呋咱基、1,2,3-噻二唑基、1,2,4-噻二唑基、1,3,4-噻二唑基、1,2,3-三唑基、1,2,4-三唑基、四唑基、吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、吡嗪基、三嗪基等。作为“取代或未取代的杂芳基”中的杂芳基的取代基，与“取代或未取代的芳基”中的芳基的取代基相同。

r¹～r⁸各自独立地表示氢原子、卤素原子、氰基、硝基、-x⁹-r⁹、或-x¹⁰-r¹⁰。r¹～r⁸较好是各自独立地为氢原子、或-x¹⁰-r¹⁰。

r¹～r⁸中的至少一个为-x¹⁰-r¹⁰。较好是r¹～r⁸中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰，更好是r⁵～r⁸中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰，进一步好是r⁵及r⁷中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰。

在一个实施方式中，较好是r¹～r⁸中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰、且r¹～r⁸中的其他的为氢原子，更好是r⁵～r⁸中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰、且r¹～r⁸中的其他的为氢原子，进一步好是r⁵及r⁷中的一个或两个为-x¹⁰-r¹⁰、且r¹～r⁸中的其他的为氢原子。

x⁹各自独立地表示单键、-nr^9'-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nr^9'co-、-conr^9'-、-oco-、或-coo-。r⁹各自独立地表示取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基。x⁹较好是单键。

r^9'各自独立地表示氢原子、取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基。r⁹较好是取代或未取代的烷基。

x¹⁰各自独立地表示单键、-(取代或未取代的亚烷基)-、-nh-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nhco-、-conh-、-oco-、或-coo-。x¹⁰较好是单键。

r¹⁰各自独立地表示取代或未取代的芳基、或者取代或未取代的杂芳基。r¹⁰较好是取代或未取代的芳基。

在一个实施方式中，式(b-1)表示的二胺化合物较好是下述式(b-2)表示的化合物，更好是下述式(b-3)表示的化合物(4-氨基苯甲酸5-氨基-1,1'-联苯-2-基酯)；

[化学式11]

(式中，r¹～r⁶及r⁸各自独立地表示氢原子、卤素原子、氰基、硝基、-x⁹-r⁹，其他的符号与式(b-1)中含义相同。)

[化学式12]

二胺化合物可以使用市售的产品，或者也可以使用利用公知的方法合成的化合物。例如，式(b-1)表示的二胺化合物可以利用日本专利第6240798号中记载的合成方法或基于此的方法合成。二胺化合物可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。

用于制备(b)成分的酸酐没有特别限制，但在优选的实施方式中，所述酸酐是芳族四甲酸二酐。作为芳族四甲酸二酐，可举出例如苯四甲酸二酐、萘四甲酸二酐、蒽四甲酸二酐、双邻苯二甲酸二酐等，较好是双邻苯二甲酸二酐。

所谓苯四甲酸二酐，是指具有4个羧基的苯的二酐，进一步地，此处的苯环可以任意具有1～3个取代基。此处，作为取代基，较好是选自卤素原子、氰基、及-x¹³-r¹³(与下述式(b-4)中的定义相同)。作为苯四甲酸二酐，具体而言，可举出均苯四甲酸二酐、1,2,3,4-苯四甲酸二酐等。

所谓萘四甲酸二酐，是指具有4个羧基的萘的二酐，进一步地，此处的萘环可以任意具有1～3个取代基。此处，作为取代基，较好是选自卤素原子、氰基、及-x¹³-r¹³(与下述式(b-4)中的定义相同)。作为萘四甲酸二酐，具体而言，可举出1,4,5,8-萘四甲酸二酐、2,3,6,7-萘四甲酸二酐等。

所谓蒽四甲酸二酐，是指具有4个羧基的蒽的二酐，进一步地，此处的蒽环可以任意具有1～3个取代基。此处，作为取代基，较好是选自卤素原子、氰基、及-x¹³-r¹³(与下述式(b-4)中的定义相同)。作为蒽四甲酸二酐，具体而言，可举出2,3,6,7-蒽四甲酸二酐等。

所谓双邻苯二甲酸二酐，是指在分子内包含2个邻苯二甲酸酐的化合物，进一步地，2个邻苯二甲酸酐中的2个苯环分别可以任意具有1～3个取代基。此处，作为取代基，较好是选自卤素原子、氰基、及-x¹³-r¹³(与下述式(b-4)中的定义相同)。双邻苯二甲酸二酐中的2个邻苯二甲酸酐可以直接结合、或经由具有选自碳原子、氧原子、硫原子及氮原子中的1～100个骨架原子的连接结构而结合。

作为双邻苯二甲酸二酐，可举出例如式(b-4)表示的化合物，

[化学式13]

(式中，r¹¹及r¹²各自独立地表示卤素原子、氰基、硝基、或-x¹³-r¹³，

x¹³各自独立地表示单键、-nr^13'-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-nr^13'co-、-conr^13'-、-oco-、或-coo-，

r¹³各自独立地表示取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基，

r^13'各自独立地表示氢原子、取代或未取代的烷基、或者取代或未取代的烯基，

y表示单键、或具有选自碳原子、氧原子、硫原子及氮原子中的1～100个骨架原子的连接结构，

n1及m1各自独立地表示0～3的整数。)。

y较好是具有选自碳原子、氧原子、硫原子及氮原子中的1～100个骨架原子的连接结构。n1及m1较好是0。

y中的“连接结构”具有选自碳原子、氧原子、硫原子及氮原子中的1～100个骨架原子。“连接结构”较好是-[a-ph]a-a-[ph-a]b-〔式中，a各自独立地表示单键、-(取代或未取代的亚烷基)-、-o-、-s-、-co-、-so2-、-conh-、-nhco-、-coo-、或-oco-，a及b各自独立地表示0～2的整数(较好是0或1)。〕表示的二价基团。

y中的“连接结构”具体可举出-ch2-、-ch2ch2-、-ch2ch2ch2-、-ch2ch2ch2ch2-、-ch2ch2ch2ch2ch2-、-ch(ch3)-、-c(ch3)2-、-o-、-co-、-so2-、-ph-、-o-ph-o-、-o-ph-so2-ph-o-、-o-ph-c(ch3)2-ph-o-等。

作为双邻苯二甲酸二酐，具体而言，可举出3,3',4,4'-二苯甲酮四甲酸二酐、3,3',4,4'-二苯醚四甲酸二酐、3,3',4,4'-二苯基砜四甲酸二酐、3,3',4,4'-联苯四甲酸二酐、2,2',3,3'-联苯四甲酸二酐、2,3,3',4'-联苯四甲酸二酐、2,3,3',4'-二苯甲酮四甲酸二酐、2,3,3',4'-二苯醚四甲酸二酐、2,3,3',4'-二苯基砜四甲酸二酐、2,2'-双(3,4-二羧基苯氧基苯基)砜二酐、亚甲基-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,1-亚乙炔基(ethynylidene)-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、2,2-亚丙基(propylidene)-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,2-亚乙基-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,3-三亚甲基-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,4-四亚甲基-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,5-五亚甲基-4,4'-双邻苯二甲酸二酐、1,3-双(3,4-二羧基苯基)苯二酐、1,4-双(3,4-二羧基苯基)苯二酐、1,3-双(3,4-二羧基苯氧基)苯二酐、1,4-双(3,4-二羧基苯氧基)苯二酐、2,2-双(2,3-二羧基苯基)丙烷二酐、2,2-双(3,4-二羧基苯基)丙烷二酐、4,4'-(4,4'-异亚丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸二酐等。

芳族四甲酸二酐可以使用市售的物质，或者也可以使用利用公知的方法或基于此的方法合成的物质。芳族四甲酸二酐可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。

在一个实施方式中，用于制作(b)成分的酸酐，除了包含芳族四甲酸二酐，还可以包含其他的酸酐。

作为其他的酸酐，具体而言，可举出1,2,3,4-环丁烷四甲酸二酐、环戊烷四甲酸二酐、环己烷-1,2,3,4-四甲酸二酐、环己烷-1,2,4,5-四甲酸二酐、3,3',4,4'-联环己基四甲酸二酐、羰基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐、亚甲基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐、1,2-亚乙基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐、氧基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐、硫基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐、磺酰基-4,4'-双(环己烷-1,2-二甲酸)二酐等的脂肪族四甲酸二酐。

源自构成(b)成分的酸酐的全部结构中的源自芳族四甲酸二酐的结构的含量较好是10摩尔％以上，更好是30摩尔％以上，进一步好是50摩尔％以上，再进一步更好是70摩尔％以上，更进一步更好是90摩尔％以上，特别好是100摩尔％。

(b)成分较好是具有下述通式(b)表示的结构单元；

[化学式14]

(在通式(b)中，r⁵¹表示单键或源自酸酐的残基，r⁵²表示单键或源自二胺化合物的残基。)。

r⁵¹表示单键或源自酸酐的残基，较好是源自酸酐的残基。r⁵¹表示的源自酸酐的残基是指从酸酐除去2个氧原子而得的二价基团。关于酸酐，如上所述。

r⁵²表示单键或源自二胺化合物的残基，较好是源自二胺化合物的残基。r⁵²表示的源自二胺化合物的残基是指从二胺化合物除去2个氨基而得的二价基团。关于二胺化合物，如上所述。

(b)成分可利用以往公知的方法来制备。作为公知的方法，可举出例如将二胺化合物、酸酐及溶剂的混合物加热而使其反应的方法。关于二胺化合物的混合量，例如，相对于酸酐，通常可以为0.5～1.5摩尔当量，较好为0.9～1.1摩尔当量。

作为(b)成分的制备中可使用的溶剂，可举出n,n-二甲基乙酰胺、n,n-二乙基乙酰胺、n,n-二甲基甲酰胺、n-甲基-2-吡咯烷酮等酰胺系溶剂；丙酮、甲基乙基酮(mek)及环己酮等酮系溶剂；γ-丁内酯等酯系溶剂；环己烷、甲基环己烷等烃系溶剂。另外，在(b)成分的制备中，根据需要，可使用酰亚胺化催化剂、共沸脱水溶剂、酸催化剂等。作为酰亚胺化催化剂，可举出例如三乙基胺、三异丙基胺、三乙二胺、n-甲基吡咯烷、n-乙基吡咯烷、n,n-二甲基-4-氨基吡啶、吡啶等叔胺类。作为共沸脱水溶剂，可举出例如甲苯、二甲苯、乙基环己烷等。作为酸催化剂，可举出例如乙酸酐等。酰亚胺化催化剂、共沸脱水溶剂、酸催化剂等的使用量可由本领域技术人员适当设定。用于制备(b)成分的反应温度通常为100～250℃。

作为(b)成分的重均分子量，较好是1000以上，更好是5000以上，进一步好是10000以上，较好是100000以下，更好是70000以下，进一步好是50000以下。

将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(a)成分的含量记作a1、并将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(b)成分的含量记作b1时，a1/b1较好是0.1以上，更好是0.15以上，进一步好是0.2以上，较好是1以下，更好是0.5以下，进一步好是0.3以下。通过进行调整以使a1/b1在所述范围内，可以显著得到本发明的效果。

＜(c)无机填充材料＞

在树脂组合物中，除了含有上述成分以外，作为任意的成分，还可以含有作为(c)成分的无机填充材料。

作为无机填充材料的材料，使用无机化合物。作为无机填充材料的材料的例子，可举出二氧化硅、氧化铝、玻璃、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、锆钛酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆和磷钨酸锆等。其中，特别优选二氧化硅。作为二氧化硅，可举出例如无定形二氧化硅、熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、合成二氧化硅、中空二氧化硅等。另外，作为二氧化硅，较好是球状二氧化硅。(c)无机填充材料可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。

作为(c)成分的市售品，可举出例如：denka公司制的“ufp-30”；新日铁住金材料公司制的“sp60-05”、“sp507-05”；雅都玛(admatechs)公司制的“yc100c”、“ya050c”、“ya050c-mje”、“ya010c”；德山(tokuyama)公司制的“silfil(シルフィル)nss-3n”、“silfilnss-4n”、“silfilnss-5n”；雅都玛公司制的“sc2500sq”、“so-c4”、“so-c2”、“so-c1”；等。

作为(c)成分的比表面积，较好是1m²/g以上，更好是2m²/g以上，特别好是3m²/g以上。对上限无特别的限制，较好是60m²/g以下、50m²/g以下或40m²/g以下。比表面积可根据bet法使用比表面积测定装置(mountech公司制macsorbhm-1210)使氮气吸附于试样表面，用bet多点法算出比表面积来获得。

从显著获得本发明所期望的效果的观点考虑，(c)成分的平均粒径较好是0.01μm以上，更好是0.05μm以上，特别好是0.1μm以上，较好是5μm以下，更好是2μm以下，进一步好是1μm以下。

(c)成分的平均粒径可通过基于米氏(mie)散射理论的激光衍射散射法进行测定。具体来说，可通过激光衍射散射式粒径分布测定装置，以体积基准制成无机填充材料的粒径分布，将其中值粒径作为平均粒径来进行测定。测定样品可使用将无机填充材料100mg、甲基乙基酮10g称量至管瓶中并通过超声波分散10分钟而得的样品。对于测定样品，使用激光衍射式粒径分布测定装置，所用光源波长采用蓝色和红色，以流动池(flowcell)方式测定(c)成分的体积基准的粒径分布，可根据所得的粒径分布作为中值粒径算出平均粒径。作为激光衍射式粒径分布测定装置，可举出例如株式会社堀场制作所制“la-960”等。

从提高耐湿性及分散性的观点考虑，(c)成分较好是用表面处理剂进行了处理。作为表面处理剂，可举出例如乙烯基硅烷系偶联剂、(甲基)丙烯酸系偶联剂、含有氟的硅烷偶联剂、氨基硅烷系偶联剂、环氧硅烷系偶联剂、巯基硅烷系偶联剂、硅烷系偶联剂、烷氧基硅烷、有机硅氮烷化合物、钛酸酯系偶联剂等。其中，从显著得到本发明的效果的观点考虑，较好是乙烯基硅烷系偶联剂、(甲基)丙烯酸系偶联剂、氨基硅烷系偶联剂。另外，表面处理剂可以单独使用一种，也可任意地组合两种以上而使用。

作为表面处理剂的市售品，可举出例如信越化学工业公司制“kbm1003”(乙烯基三乙氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbm503”(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbm403”(3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbm803”(3-巯基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbe903”(3-氨基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbm573”(n-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“sz-31”(六甲基二硅氮烷)、信越化学工业公司制“kbm103”(苯基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“kbm-4803”(长链环氧型硅烷偶联剂)、信越化学工业公司制“kbm-7103”(3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷)等。

从提高无机填充材料的分散性的观点考虑，较好是将利用表面处理剂进行的表面处理的程度控制在规定的范围内。具体而言，对于无机填充材料100质量份而言，较好是用0.2质量份～5质量份的表面处理剂进行了表面处理，较好是用0.2质量份～3质量份进行了表面处理，较好是用0.3质量份～2质量份进行了表面处理。

利用表面处理剂进行的表面处理的程度可通过无机填充材料的每单位表面积的碳量进行评价。从提高无机填充材料的分散性的观点考虑，无机填充材料的每单位表面积的碳量较好是0.02mg/m²以上，更好是0.1mg/m²以上，进一步好是0.2mg/m²以上。另一方面，从抑制树脂清漆的熔体粘度及片材形态下的熔体粘度的上升的观点考虑，较好是1mg/m²以下，更好是0.8mg/m²以下，进一步好是0.5mg/m²以下。

无机填充材料的每单位表面积的碳量，可在利用溶剂(例如甲基乙基酮(mek))对表面处理后的无机填充材料进行洗涤处理后进行测定。具体而言，可将作为溶剂的足量的mek添加至用表面处理剂进行了表面处理的无机填充材料中，于25℃进行5分钟超声波洗涤。将上清液除去，使固体成分干燥，然后可使用碳分析仪，测定无机填充材料的每单位表面积的碳量。作为碳分析仪，可使用株式会社堀场制作所制“emia-320v”等。

从降低介电常数的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(c)成分的含量较好是30质量％以上，更好是40质量％以上，进一步好是50质量％以上，较好是80质量％以下，更好是70质量％以下，进一步好是60质量％以下。

将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(a)成分的含量记作a1、将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(b)成分的含量记作b1、并将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(c)成分的含量记作c1时，(a1+b1)/c1较好是大于0.4，更好是0.43以上，进一步好是0.45以上，较好是1以下，更好是0.6以下，进一步好是0.55以下。通过进行调整以使(a1+b1)/c1在所述范围内，可以显著得到本发明的效果。

＜(d)热固性树脂＞

在树脂组合物中，除了含有上述成分以外，作为任意的成分，还可以含有作为(d)成分的热固性树脂。但是，属于(a)～(b)成分的物质除外。作为(d)热固性树脂，可举出例如环氧树脂、苯酚系树脂、萘酚系树脂、苯并噁嗪系树脂、活性酯系树脂、氰酸酯系树脂、碳二亚胺系树脂、胺系树脂、酸酐系树脂等。(d)成分可以单独使用一种，也可以将两种以上以任意的比率组合使用。以下，有时将如苯酚系树脂、萘酚系树脂、苯并噁嗪系树脂、活性酯系树脂、氰酸酯系树脂、碳二亚胺系树脂、胺系树脂、酸酐系树脂这样的、能够与环氧树脂反应而使树脂组合物固化的树脂统称为“固化剂”。

作为(d)成分的环氧树脂可举出例如：联二甲酚(bixylenol)型环氧树脂、双酚a型环氧树脂、双酚f型环氧树脂、双酚s型环氧树脂、双酚af型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚酚醛清漆(naphtholnovolac)型环氧树脂、苯酚酚醛清漆(phenolnovolac)型环氧树脂、叔丁基-儿茶酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、甲酚酚醛清漆(cresolnovolac)型环氧树脂、联苯型环氧树脂、线性脂肪族环氧树脂、具有丁二烯结构的环氧树脂、脂环族环氧树脂、杂环型环氧树脂、含螺环的环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、三羟甲基型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂等。环氧树脂可单独使用一种，也可组合使用两种以上。

在树脂组合物中，作为(d)成分，较好是包含在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，相对于(d)成分的不挥发成分100质量％，1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂的比例较好是50质量％以上，更好是60质量％以上，特别好是70质量％以上。

环氧树脂包括温度20℃时呈液态的环氧树脂(以下有时也称为“液态环氧树脂”)和温度20℃时呈固态的环氧树脂(以下有时也称为“固态环氧树脂”)。在树脂组合物中，作为(d)成分，可仅包含液态环氧树脂，也可仅包含固态环氧树脂，还可组合包含液态环氧树脂和固态环氧树脂。

作为液态环氧树脂，较好是在1分子中具有2个以上环氧基的液态环氧树脂。

作为液态环氧树脂，较好是双酚a型环氧树脂、双酚f型环氧树脂、双酚af型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、具有酯骨架的脂环族环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、及具有丁二烯结构的环氧树脂，更好是双酚a型环氧树脂、双酚f型环氧树脂。

作为液态环氧树脂的具体例，可举出dic公司制的“hp4032”、“hp4032d”、“hp4032ss”(萘型环氧树脂)；三菱化学公司制的“828us”、“jer828el”、“825”、“epikote828el”(双酚a型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jer807”、“1750”(双酚f型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jer152”(苯酚酚醛清漆型环氧树脂)；三菱化学公司制的“630”、“630lsd”(缩水甘油胺型环氧树脂)；日铁化学材料公司制的“zx1059”(双酚a型环氧树脂与双酚f型环氧树脂的混合品)；nagasechemtex公司制的“ex-721”(缩水甘油酯型环氧树脂)；大赛璐公司制的“celloxide2021p”(具有酯骨架的脂环族环氧树脂)；大赛璐公司制的“pb-3600”(具有丁二烯结构的环氧树脂)；日铁化学材料公司制的“zx1658”、“zx1658gs”(液态1,4-缩水甘油基环己烷型环氧树脂)等。它们可单独使用一种，也可组合使用两种以上。

作为固态环氧树脂，较好是1分子中具有3个以上的环氧基的固态环氧树脂，更好是1分子中具有3个以上的环氧基的芳族系的固态环氧树脂。

作为固态环氧树脂，较好是联二甲酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚a型环氧树脂、双酚af型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更好是萘型环氧树脂。

作为固态环氧树脂，较好是萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚a型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更好是萘型四官能环氧树脂、萘酚型环氧树脂、及联苯型环氧树脂。作为固态环氧树脂的具体例，可举出dic公司制的“hp4032h”(萘型环氧树脂)、“hp-4700”、“hp-4710”(萘型四官能环氧树脂)、“n-690”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“n-695”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“hp-7200”、“hp-7200hh”、“hp-7200h”(二环戊二烯型环氧树脂)、dic公司制的“exa-7311”、“exa-7311-g3”、“exa-7311-g4”、“exa-7311-g4s”、“hp6000”(亚萘基醚型环氧树脂)；日本化药公司制的“eppn-502h”(三酚型环氧树脂)、“nc7000l”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)、“nc3000h”、“nc3000”、“nc3000l”、“nc3100”(联苯型环氧树脂)；日铁化学材料公司制的“esn475v”(萘型环氧树脂)、“esn485”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)；三菱化学公司制的“yx4000h”、“yl6121”(联苯型环氧树脂)、“yx4000hk”(联二甲酚型环氧树脂)、“yx8800”(蒽型环氧树脂)；大阪瓦斯化学公司制的“pg-100”、“cg-500”；三菱化学公司制的“yl7760”(双酚af型环氧树脂)、“yl7800”(芴型环氧树脂)、“jer1010”(固态双酚a型环氧树脂)、“jer1031s”(四苯基乙烷型环氧树脂)等。它们可单独使用一种，也可组合使用两种以上。

作为(d)成分，组合使用液态环氧树脂和固态环氧树脂的情况下，它们的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计较好是1：0.1～1：20，更好是1：0.3～1：15，特别好是1：1～1：10。通过使液态环氧树脂与固态环氧树脂的量比在所述范围内，可显著获得本发明所期望的效果。进一步地，通常以树脂片材的形态使用的情况下，可带来适度的粘附性。另外，通常以树脂片材的形态使用的情况下，可获得足够的挠性，处理性提高。进一步地，通常可获得具有足够的断裂强度的固化物。

作为(d)成分的环氧树脂的环氧当量较好是50g/eq.～5000g/eq.，更好是50g/eq.～3000g/eq.，进一步好是80g/eq.～2000g/eq.，进一步更好是110g/eq.～1000g/eq.。通过为该范围，可带来树脂组合物的固化物的交联密度充分的固化体。环氧当量是包含1当量的环氧基的环氧树脂的质量。该环氧当量可以根据jisk7236进行测定。

从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，作为(d)成分的环氧树脂的重均分子量(mw)较好是100～5000，更好是250～3000，进一步好是400～1500。环氧树脂的重均分子量是利用凝胶渗透色谱(gpc)法测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。

从得到显示良好的机械强度、绝缘可靠性的固化体的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，作为(d)成分的环氧树脂的含量较好是10质量％以上，更好是15质量％以上，进一步好是20质量％以上。从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，环氧树脂的含量的上限较好是40质量％以下，更好是30质量％以下，特别好是25质量％以下。

作为(d)成分的环氧树脂与(a)成分的量比，以[环氧树脂的环氧基的合计数]：[(a)成分的不饱和键的合计数]的比率计，较好是1：0.01～1：5的范围，更好是1：0.03～1：3，进一步好是1：0.05～1：1。此处，“环氧树脂的环氧基数”是指将树脂组合物中存在的环氧树脂的不挥发成分质量除以环氧当量而得的值全部进行合计得到的值。另外，“(a)成分的不饱和键数”是指将树脂组合物中存在的(a)成分的不挥发成分质量除以不饱和键当量而得的值全部进行合计得到的值。通过使环氧树脂与(a)成分的量比在所述范围内，可显著得到本发明的效果。

将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(a)成分的含量记作a1、并将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的作为(d)成分的环氧树脂的含量记作d1时，d1/a1较好是1以上，更好是3以上，进一步好是4以上，较好是20以下，更好是15以下，进一步好是10以下。通过进行调整以使d1/a1在所述范围内，可以显著得到本发明的效果。

作为(d)成分的活性酯系树脂可以使用在1分子中具有1个以上活性酯基的树脂。其中，作为活性酯系树脂，较好是酚酯类、硫酚酯类、n-羟基胺酯类、杂环羟基化合物的酯类等在1分子中具有2个以上的反应活性高的酯基的树脂。该活性酯系树脂较好是通过羧酸化合物和/或硫代羧酸化合物与羟基化合物和/或硫醇化合物的缩合反应而获得的树脂。特别是从耐热性提高的观点来看，较好是由羧酸化合物与羟基化合物获得的活性酯系树脂，更好是由羧酸化合物与苯酚化合物和/或萘酚化合物获得的活性酯系树脂。

作为羧酸化合物，可举出例如苯甲酸、乙酸、琥珀酸、马来酸、衣康酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯四甲酸等。

作为苯酚化合物或萘酚化合物，可举出例如氢醌、间苯二酚、双酚a、双酚f、双酚s、酚酞啉、甲基化双酚a、甲基化双酚f、甲基化双酚s、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、儿茶酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯甲酮、三羟基二苯甲酮、四羟基二苯甲酮、间苯三酚、苯三酚、二环戊二烯型二苯酚化合物、苯酚酚醛清漆树脂等。此处，“二环戊二烯型二苯酚化合物”是指1分子二环戊二烯缩合2分子苯酚而得的二苯酚化合物。

作为活性酯系树脂的较好的具体例，可举出含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯系树脂、含萘结构的活性酯系树脂、含苯酚酚醛清漆树脂的乙酰化物的活性酯系树脂、含苯酚酚醛清漆树脂的苯甲酰化物的活性酯系树脂。其中，更好是含萘结构的活性酯系树脂、含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯系树脂。“二环戊二烯型二苯酚结构”表示由亚苯基-二亚环戊基(ジシクロペンチレン)-亚苯基形成的二价结构单元。

作为活性酯系树脂的市售品，例如含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯系树脂可举出“exb9451”、“exb9460”、“exb9460s”、“hpc-8000-65t”、“hpc-8000h-65tm”、“exb-8000l-65tm”(dic公司制)；含萘结构的活性酯系树脂可举出“exb9416-70bk”、“exb-8100l-65t”、“exb-8150l-65t”、“exb-8150-62t”、“hpc-8150-60t”、“hpc-8150-62t”(dic公司制)；含苯酚酚醛清漆树脂的乙酰化物的活性酯系树脂可举出“dc808”(三菱化学公司制)；含苯酚酚醛清漆树脂的苯甲酰化物的活性酯系树脂可举出“ylh1026”(三菱化学公司制)；作为苯酚酚醛清漆树脂的乙酰化物的活性酯系树脂可举出“dc808”(三菱化学公司制)；作为苯酚酚醛清漆树脂的苯甲酰化物的活性酯系树脂可举出“ylh1026”(三菱化学公司制)、“ylh1030”(三菱化学公司制)、“ylh1048”(三菱化学公司制)；“exb-8500-65t”(dic公司制)等。

从耐热性及耐水性的观点来看，作为(d)成分的苯酚系树脂及萘酚系树脂较好是具有酚醛(novolac)结构的树脂。另外，从与导体层的密合性的观点来看，较好是含氮的苯酚系固化剂，更好是含三嗪骨架的苯酚系树脂。

作为苯酚系树脂及萘酚系树脂的具体例，可举出例如明和化成公司制的“meh-7700”、“meh-7810”、“meh-7851”；日本化药公司制的“nhn”、“cbn”、“gph”；日铁化学材料公司制的“sn170”、“sn180”、“sn190”、“sn475”、“sn485”、“sn495”、“sn495v”、“sn375”、“sn395”；dic公司制的“td-2090”、“la-7052”、“la-7054”、“la-1356”、“la-3018-50p”、“exb-9500”等。

作为(d)成分的苯并噁嗪系树脂的具体例，可举出：jfe化工公司制的“jbz-od100”(苯并噁嗪环当量为218)、“jbz-op100d”(苯并噁嗪环当量为218)、“oda-boz”(苯并噁嗪环当量为218)；四国化成工业公司制的“p-d”(苯并噁嗪环当量为217)、“f-a”(苯并噁嗪环当量为217)；昭和高分子公司制的“hfb2006m”(苯并噁嗪环当量为432)等。

作为(d)成分的氰酸酯系树脂，可举出例如双酚a二氰酸酯、多酚氰酸酯、低聚(3-亚甲基-1,5-亚苯基氰酸酯)、4,4'-亚甲基双(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4'-亚乙基二苯基二氰酸酯、六氟双酚a二氰酸酯、2,2-双(4-氰酸酯)苯基丙烷、1,1-双(4-氰酸酯基苯基甲烷)、双(4-氰酸酯-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-双(4-氰酸酯基苯基-1-(甲基亚乙基))苯、双(4-氰酸酯基苯基)硫醚、和双(4-氰酸酯基苯基)醚等二官能氰酸酯树脂；由苯酚酚醛清漆树脂及甲酚酚醛清漆树脂等衍生的多官能氰酸酯树脂；这些氰酸酯树脂进行部分三嗪化而得到的预聚物；等等。作为氰酸酯系树脂的具体例，可举出lonzajapan公司制的“pt30”、“pt30s”及“pt60”(苯酚酚醛清漆型多官能氰酸酯树脂)、“ull-950s”(多官能氰酸酯树脂)、“ba230”、“ba230s75”(双酚a二氰酸酯的一部分或全部进行三嗪化而形成为三聚体所得到的预聚物)等。

作为(d)成分的碳二亚胺系树脂的具体例，可举出日清纺化学公司制的carbodilite(注册商标)v-03(碳二亚胺基当量：216)、v-05(碳二亚胺基当量：216)、v-07(碳二亚胺基当量：200)；v-09(碳二亚胺基当量：200)；rheinchemie公司制的stabaxol(注册商标)p(碳二亚胺基当量：302)。

作为(d)成分的胺系树脂，可举出在1分子内具有1个以上的氨基的树脂，可举出例如脂肪族胺类、聚醚胺类、脂环族胺类、芳族胺类等，其中，从发挥本发明所期望的效果的观点来看，较好是芳族胺类。胺系树脂较好是伯胺或仲胺，更好是伯胺。作为胺系树脂的具体例，可举出4,4'-亚甲基双(2,6-二甲基苯胺)、二苯基二氨基砜、4,4'-二氨基二苯基甲烷、4,4'-二氨基二苯基砜、3,3'-二氨基二苯基砜、间苯二胺、间苯二甲胺、二乙基甲苯二胺、4,4'-二氨基二苯基醚、3,3'-二甲基-4,4'-二氨基联苯、2,2'-二甲基-4,4'-二氨基联苯、3,3'-二羟基联苯胺、2,2-双(3-氨基-4-羟基苯基)丙烷、3,3-二甲基-5,5-二乙基-4,4-二苯基甲烷二胺、2,2-双(4-氨基苯基)丙烷、2,2-双(4-(4-氨基苯氧基)苯基)丙烷、1,3-双(3-氨基苯氧基)苯、1,3-双(4-氨基苯氧基)苯、1,4-双(4-氨基苯氧基)苯、4,4'-双(4-氨基苯氧基)联苯、双(4-(4-氨基苯氧基)苯基)砜、双(4-(3-氨基苯氧基)苯基)砜等。胺系树脂可使用市售品，可举出例如日本化药公司制的“kayabondc-200s”、“kayabondc-100”、“kayaharda-a”、“kayaharda-b”、“kayaharda-s”、三菱化学公司制的“epicure(エピキュア)w”等。

作为(d)成分的酸酐系树脂，可举出在1分子内具有1个以上的酸酐基的树脂。作为酸酐系树脂的具体例，可举出邻苯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、氢化甲基纳迪克酸酐、三烷基四氢邻苯二甲酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、5-(2,5-二氧代四氢-3-呋喃基)-3-甲基-3-环己烯-1,2-二甲酸酐、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸酐、二苯甲酮四甲酸二酐、联苯四甲酸二酐、萘四甲酸二酐、氧双邻苯二甲酸二酐、3,3'-4,4'-二苯基砜四甲酸二酐、1,3,3a,4,5,9b-六氢-5-(四氢-2,5-二氧代-3-呋喃基)-萘并[1,2-c]呋喃-1,3-二酮、乙二醇双(偏苯三甲酸酐酯)、苯乙烯与马来酸进行共聚而得到的苯乙烯-马来酸树脂等的聚合物型的酸酐等。

作为(d)成分含有环氧树脂及固化剂的情况下，环氧树脂与全部固化剂的量比，以[环氧树脂的环氧基的合计数]：[固化剂的反应基团的合计数]的比率计，较好是1：0.01～1：5的范围，更好是1：0.3～1：3，进一步好是1：0.5～1：2。此处，“环氧树脂的环氧基数”是指将存在于树脂组合物中的环氧树脂的不挥发成分的质量除以环氧当量而得的值全部进行合计所得的值。另外，“固化剂的活性基团数”是指将存在于树脂组合物中的固化剂的不挥发成分的质量除以活性基团当量而得的值全部进行合计所得的值。作为(d)成分，通过使环氧树脂与固化剂的量比在所述范围内，可以得到柔性优异的固化体。

从得到柔性优异的固化体的观点来看，相对于树脂组合物中的不挥发成分100质量％，作为(d)成分的固化剂的含量较好是0.1质量％以上，更好是0.5质量％以上，进一步好是1质量％以上，较好是10质量％以下，更好是5质量％以下，进一步好是3质量％以下。

从得到柔性优异的固化体的观点来看，相对于树脂组合物中的不挥发成分100质量％，(d)成分的含量较好是5质量％以上，更好是10质量％以上，进一步好是15质量％以上，较好是35质量％以下，更好是30质量％以下，进一步好是25质量％以下。

＜(e)固化促进剂＞

在树脂组合物中，除了上述成分以外，作为任意的成分，也可以进一步含有作为(e)成分的固化促进剂。通过含有(e)成分，可更加促进由热引起的聚合。

作为(e)成分，可举出例如磷系固化促进剂、胺系固化促进剂、咪唑系固化促进剂、胍系固化促进剂、金属系固化促进剂等的环氧树脂固化促进剂；过氧化物系固化促进剂等的热聚合固化促进剂等。(e)成分可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。

作为磷系固化促进剂，可举出例如三苯基膦、鏻硼酸盐化合物、四苯基鏻四苯基硼酸盐、正丁基鏻四苯基硼酸盐、四丁基鏻癸酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐等，较好是三苯基膦、四丁基鏻癸酸盐。

作为胺系固化促进剂，可举出例如三乙胺、三丁胺等三烷基胺、4-二甲基氨基吡啶、苄基二甲胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯等，较好是4-二甲基氨基吡啶、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯。

作为咪唑系固化促进剂，可举出例如2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸盐、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1h-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物、及咪唑化合物与环氧树脂的加合物，较好是2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑。

作为咪唑系固化促进剂，可使用市售品，可举出例如三菱化学公司制的“p200-h50”等。

作为胍系固化促进剂，可举出例如双氰胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍等，较好是双氰胺、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯。

作为金属系固化促进剂，可举出例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属络合物或有机金属盐。作为有机金属络合物的具体例子，可举出：乙酰丙酮钴(ii)、乙酰丙酮钴(iii)等有机钴络合物、乙酰丙酮铜(ii)等有机铜络合物、乙酰丙酮锌(ii)等有机锌络合物、乙酰丙酮铁(iii)等有机铁络合物、乙酰丙酮镍(ii)等有机镍络合物、乙酰丙酮锰(ii)等有机锰络合物等。作为有机金属盐，可举出例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌等。

作为过氧化物系固化促进剂，可举出例如二叔丁基过氧化物、过氧化叔丁基异丙苯、过氧化乙酸叔丁酯、α,α'-二(叔丁基过氧)二异丙苯、过氧化月桂酸叔丁酯、过氧化2-乙基己酸叔丁酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化苯甲酸叔丁酯等的过氧化物。

作为过氧化物系固化促进剂的市售品，可举出例如日油公司制的“perhexyld”、“perbutylc”、“perbutyla”、“perbutylp”、“perbutyll”、“perbutylo”、“perbutylnd”、“perbutylz”、“percumylp”、“percumyld”等。

从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(e)成分的含量较好是0.1质量％以上，更好是0.2质量％以上，进一步好是0.3质量％以上，较好是1质量％以下，更好是0.8质量％以下，进一步好是0.5质量％以下。

＜(f)其他添加剂＞

树脂组合物中，除了包含上述的成分以外，作为任意的成分，可进一步包含其他添加剂。作为这样的添加剂，可举出例如：(b)成分以外的热塑性树脂、增稠剂、消泡剂、均平剂、密合性赋予剂等树脂添加剂等。这些添加剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。关于各自的含量，如果是本领域技术人员则可以适当设定。

本发明的树脂组合物的制备方法没有特别限定，可举出例如：添加配合成分，根据需要添加溶剂等，使用旋转混合机等进行混合、分散的方法等。

＜树脂组合物的物性、用途＞

树脂组合物包含(a)成分、及规定量的(b)成分。由此，可以抑制固化收缩率，进而可获得介电常数优异的固化物。另外，通常还可获得介质损耗角正切优异的固化物。

使树脂组合物在190℃热固化90分钟而得的固化物显示固化收缩率低的特性。即，可抑制固化收缩，由此带来可抑制翘曲的绝缘层。作为固化收缩率，较好是0.35％以下，更好是0.34％以下，进一步好是0.33％以下。固化收缩率的下限值没有特别限定，可设为0.01％以上等。固化收缩率可根据下述的实施例中记载的方法进行测定。

使树脂组合物在190℃热固化90分钟而得的固化物显示介电常数低的特性。因此，前述固化物带来介电常数低的绝缘层。介电常数较好是3.0以下，更好是2.9以下，进一步好是2.85以下。介电常数的下限值可设为0.001以上等。介电常数的测定可根据下述的实施例中记载的方法进行测定。

使树脂组合物在190℃热固化90分钟而得的固化物显示介质损耗角正切低的特性。因此，前述固化物带来介质损耗角正切低的绝缘层。介质损耗角正切较好是0.01以下，更好是0.007以下，进一步好是0.005以下。介质损耗角正切的下限值可设为0.0001以上等。介质损耗角正切的测定可以根据下述的实施例中记载的方法进行测定。

本发明的树脂组合物可以抑制固化收缩率，可以带来介电常数优异的绝缘层。因此，本发明的树脂组合物可合适地用作绝缘用途的树脂组合物。具体而言，可合适地用作：用于形成绝缘层的树脂组合物(形成导体层用的绝缘层形成用树脂组合物)，所述绝缘层是用于形成导体层(包含再布线层)的绝缘层，所述导体层形成于所述绝缘层上。

另外，在下述的多层印刷布线板中，可合适地用作：用于形成多层印刷布线板的绝缘层的树脂组合物(多层印刷布线板的绝缘层形成用树脂组合物)、用于形成印刷布线板的层间绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的层间绝缘层形成用树脂组合物)、用于形成柔性基板的绝缘层的树脂组合物(柔性基板的绝缘层形成用树脂组合物)。

另外，例如在经过以下的(1)～(6)工序制造半导体芯片封装的情况下，本发明的树脂组合物也可合适地用作：作为用于形成再布线层的绝缘层的再布线形成层用的树脂组合物(再布线形成层形成用的树脂组合物)；以及用于密封半导体芯片的树脂组合物(半导体芯片密封用的树脂组合物)。在制造半导体芯片封装的时候，可以在密封层上进一步形成再布线层；

(1)在基材上层叠临时固定膜的工序、

(2)将半导体芯片临时固定于临时固定膜上的工序、

(3)在半导体芯片上形成密封层的工序、

(4)将基材及临时固定膜从半导体芯片剥离的工序、

(5)在半导体芯片的剥离了基材及临时固定膜的面上形成作为绝缘层的再布线形成层的工序、以及

(6)在再布线形成层上形成作为导体层的再布线层的工序。

[树脂片材]

本发明的树脂片材包含支承体、以及设置于该支承体上的由本发明的树脂组合物形成的树脂组合物层。

从印刷布线板的薄型化、以及该树脂组合物的固化物即使为薄膜也可提供绝缘性优异的固化物的观点来看，树脂组合物层的厚度较好是50μm以下，更好是40μm以下，进一步好是30μm以下。树脂组合物层的厚度的下限无特别限定，通常可设为5μm以上等。

作为支承体，可举出例如由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，较好是由塑料材料形成的膜、金属箔。

使用由塑料材料形成的膜作为支承体的情况下，作为塑料材料，可举出例如：聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下有时简称为“pet”)、聚萘二甲酸乙二醇酯(以下有时简称为“pen”)等聚酯、聚碳酸酯(以下有时简称为“pc”)、聚甲基丙烯酸甲酯(pmma)等丙烯酸系聚合物、环状聚烯烃、三乙酰纤维素(tac)、聚醚硫化物(pes)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，较好是聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，特别好是廉价的聚对苯二甲酸乙二醇酯。

使用金属箔作为支承体的情况下，作为金属箔，可举出例如铜箔、铝箔等，较好是铜箔。作为铜箔，可使用由铜的单金属形成的箔，也可使用由铜与其他金属(例如锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。

对于支承体而言，可以在与树脂组合物层接合的面实施哑光处理、电晕处理、防静电处理。

另外，作为支承体，可使用在与树脂组合物层接合的面具有脱模层的带脱模层的支承体。作为用于带脱模层的支承体的脱模层的脱模剂，可举出例如选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂和有机硅树脂中的1种以上的脱模剂。带脱模层的支承体可使用市售品，可举出例如：作为具有以醇酸树脂系脱模剂为主要成分的脱模层的pet膜的、琳得科公司制的“sk-1”、“al-5”、“al-7”、东丽公司制的“lumirrort60”、帝人公司制的“purex”、尤尼吉可(unitika)公司制的“unipeel”等。

作为支承体的厚度，无特别限定，较好是在5μm～75μm的范围，更好是在10μm～60μm的范围。应予说明，在使用带脱模层的支承体的情况下，较好是带脱模层的支承体整体的厚度为上述范围。

在一个实施方式中，树脂片材根据需要可以进一步含有其他的层。作为此种其他的层，可举出例如，在树脂组合物层的不与支承体接合的面(即与支承体相反一侧的面)上设置的按照支承体选用的保护膜等。保护膜的厚度没有特别的限定，例如为1μm～40μm。通过层叠保护膜，可以抑制在树脂组合物层的表面附着垃圾等或形成损伤。

树脂片材例如可通过下述方式制造：制备在有机溶剂中溶解树脂组合物而得的树脂清漆，用口模式涂布机(diecoater)等将该树脂清漆涂布于支承体上，进一步使其干燥而形成树脂组合物层。

作为有机溶剂，可举出例如丙酮、甲基乙基酮(mek)及环己酮等酮类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸溶纤剂(溶纤剂乙酸酯)、丙二醇单甲醚乙酸酯及卡必醇乙酸酯等乙酸酯类；溶纤剂及丁基卡必醇等卡必醇类；甲苯及二甲苯等芳烃类；二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺(dmac)及n-甲基吡咯烷酮等酰胺系溶剂等。有机溶剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。

干燥可通过加热、热风吹拂等公知的方法实施。干燥条件无特别限定，以使树脂组合物层中的有机溶剂的含量成为10质量％以下、较好是5质量％以下的方式进行干燥。根据树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，例如在使用包含30质量％～60质量％的有机溶剂的树脂清漆的情况下，可通过在50℃～150℃干燥3分钟～10分钟来形成树脂组合物层。

树脂片材可卷成卷状保存。树脂片材具有保护膜的情况下，可通过剥离保护膜来使用。

[印刷布线板]

本发明的印刷布线板包含利用本发明的树脂组合物的固化物形成的绝缘层。

印刷布线板例如可使用上述的树脂片材通过包括下述(i)和(ii)的工序的方法来制造：

(i)以树脂片材的树脂组合物层与内层基板接合的方式层叠于内层基板上的工序；

(ii)将树脂组合物层热固化而形成绝缘层的工序。

工序(i)中使用的“内层基板”是指成为印刷布线板的基板的构件，可举出例如玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、bt树脂基板、热固化型聚苯醚基板等。另外，该基板可在其一面或两面具有导体层，该导体层可经过图案加工。在基板的一面或两面形成有导体层(电路)的内层基板有时称为“内层电路基板”。另外，制造印刷布线板时待进一步形成绝缘层和/或导体层的中间制造物也包含在本发明中所说的“内层基板”中。印刷布线板为部件内置电路板的情况下，可使用内置有部件的内层基板。

内层基板与树脂片材的层叠，例如，可以通过从支承体侧将树脂片材加热压接于内层基板来进行。作为将树脂片材加热压接于内层基板的构件(以下也称“加热压接构件”)，可举出例如经加热的金属板(sus端板(鏡板)等)或金属辊(sus辊)等。应予说明，较好是不将加热压接构件直接压于树脂片材，而是隔着耐热橡胶等弹性材料进行压制，使得树脂片材充分追随内层基板的表面凹凸。

内层基板与树脂片材的层叠可通过真空层合法实施。真空层合法中，加热压接温度较好是60℃～160℃、更好是80℃～140℃的范围，加热压接压力较好是0.098mpa～1.77mpa、更好是0.29mpa～1.47mpa的范围，加热压接时间较好是20秒～400秒、更好是30秒～300秒的范围。层叠较好是在压力26.7hpa以下的减压条件下实施。

层叠可通过市售的真空层合机进行。作为市售的真空层合机，可举出例如株式会社名机制作所制的真空加压式层合机、nikko-materials公司制的真空敷料器、间歇式真空加压层合机等。

可在层叠后，常压下(大气压下)，例如将加热压接构件自支承体侧压制来进行已层叠的树脂片材的平滑化处理。平滑化处理的压制条件可采用与上述层叠的加热压接条件同样的条件。平滑化处理可通过市售的层合机进行。应予说明，层叠和平滑化处理可使用上述的市售的真空层合机连续地进行。

支承体可在工序(i)与工序(ii)之间除去，也可在工序(ii)之后除去。

工序(ii)中，将树脂组合物层热固化而形成绝缘层。树脂组合物层的热固化条件无特别限定，可使用形成印刷布线板的绝缘层时通常所采用的条件。

例如，树脂组合物层的热固化条件根据树脂组合物的种类等而不同，固化温度较好是120℃～240℃，更好是150℃～220℃，进一步好是170℃～210℃。固化时间较好是5分钟～120分钟，更好是10分钟～100分钟，进一步好是15分钟～100分钟。

可在使树脂组合物层热固化之前，将树脂组合物层在比固化温度低的温度下进行预加热。例如，可在使树脂组合物层热固化之前，在50℃以上且低于120℃(较好是60℃以上且115℃以下，更好是70℃以上且110℃以下)的温度下，将树脂组合物层预加热5分钟以上(较好是5分钟～150分钟，更好是15分钟～120分钟，进一步好是15分钟～100分钟)。

制造印刷布线板时，可进一步实施(iii)在绝缘层开孔的工序、(iv)对绝缘层进行粗糙化处理的工序、(v)形成导体层的工序。这些工序(iii)至工序(v)可按照印刷布线板的制造中所用的本领域技术人员公知的各种方法实施。应予说明，在工序(ii)之后除去支承体的情况下，该支承体的除去可在工序(ii)与工序(iii)之间、工序(iii)与工序(iv)之间、或者工序(iv)与工序(v)之间实施。另外，根据需要，可反复实施工序(ii)～工序(v)的绝缘层及导体层的形成，以形成多层布线板。

工序(iii)是在绝缘层开孔的工序，由此可在绝缘层形成通孔、过孔等孔。工序(iii)可根据用于形成绝缘层的树脂组合物的组成等使用例如钻头、激光、等离子体等实施。孔的尺寸和形状可根据印刷布线板的设计适当确定。

工序(iv)是对绝缘层进行粗糙化处理的工序。通常，该工序(iv)中，还进行胶渣的除去。粗糙化处理的步骤、条件无特别限定，可采用在形成印刷布线板的绝缘层时通常所使用的公知的步骤、条件。例如，可依序实施采用膨润液的膨润处理、采用氧化剂的粗糙化处理、采用中和液的中和处理来对绝缘层进行粗糙化处理。作为粗糙化处理中使用的膨润液，无特别限定，可举出碱溶液、表面活性剂溶液等，较好是碱溶液，作为该碱溶液，更好是氢氧化钠溶液、氢氧化钾溶液。作为市售的膨润液，可举出例如安美特日本(atotechjapan)公司制的“swellingdipsecuriganthp”、“swellingdipsecuriganthsbu”、“swellingdipsecuriganthp”等。采用膨润液的膨润处理无特别限定，例如可通过将绝缘层在30℃～90℃的膨润液中浸渍1分钟～20分钟来进行。从将绝缘层的树脂的膨润抑制在适度水平的观点来看，较好是使绝缘层在40℃～80℃的膨润液中浸渍5分钟～15分钟。作为粗糙化处理中使用的氧化剂，无特别限定，可举出例如在氢氧化钠的水溶液中溶解高锰酸钾或高锰酸钠而得的碱性高锰酸溶液。采用碱性高锰酸溶液等氧化剂的粗糙化处理，较好是使绝缘层在加热至60℃～100℃的氧化剂溶液中浸渍10分钟～30分钟来进行。另外，碱性高锰酸溶液中的高锰酸盐的浓度较好是5质量％～10质量％。作为市售的氧化剂，可举出例如安美特日本公司制的“concentratecompactcp”、“dosingsolutionsecuriganthp”等碱性高锰酸溶液。另外，作为粗糙化处理中使用的中和液，较好是酸性的水溶液，作为市售品，可举出例如安美特日本公司制的“reductionsolutionsecuriganthp”。采用中和液的处理，可通过使进行了采用氧化剂的粗糙化处理的处理面在30℃～80℃的中和液中浸渍1分钟～30分钟来进行。从操作性等的角度来看，较好是将进行了采用氧化剂的粗糙化处理的对象物在40℃～70℃的中和液中浸渍5分钟～20分钟的方法。

在一个实施方式中，粗糙化处理后的绝缘层表面的算术平均粗糙度(ra)较好是300nm以下，更好是250nm以下，进一步好是200nm以下。对于下限无特别限定，较好是30nm以上，更好是40nm以上，进一步好是50nm以上。绝缘层表面的算术平均粗糙度(ra)可使用非接触型表面粗糙度仪进行测定。

工序(v)是形成导体层的工序，在绝缘层上形成导体层。用于导体层的导体材料无特别限定。在优选的实施方式中，导体层包含选自金、铂、钯、银、铜、铝、钴、铬、锌、镍、钛、钨、铁、锡和铟中的1种以上的金属。导体层可以是单金属层或合金层，作为合金层，可举出例如由选自上述金属中的2种以上的金属的合金(例如镍-铬合金、铜-镍合金及铜-钛合金)形成的层。其中，从导体层形成的通用性、成本、图案形成的难易度等观点来看，较好是铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或者镍-铬合金、铜-镍合金、铜-钛合金的合金层，更好是铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或者镍-铬合金的合金层，进一步好是铜的单金属层。

导体层可以是单层结构，也可以是由不同种类的金属或合金形成的单金属层或者合金层层叠两层以上而得的多层结构。导体层为多层结构的情况下，与绝缘层相接的层较好是铬、锌或钛的单金属层、或者镍-铬合金的合金层。

导体层的厚度取决于所期望的印刷布线板的设计，但一般为3μm～35μm，较好是5μm～30μm。

在一个实施方式中，导体层可通过镀覆形成。例如，可通过半加成法、全加成法等以往公知的技术在绝缘层的表面进行镀覆，形成具有所期望的布线图案的导体层，从制造的简便性的观点来看，较好是通过半加成法形成。以下示出通过半加成法形成导体层的例子。

首先，在绝缘层的表面上利用无电解镀覆而形成镀覆籽晶层。接着，在所形成的镀覆籽晶层上，对应于所期望的布线图案而形成使镀覆籽晶层的一部分露出的掩模图案。在露出的镀覆籽晶层上利用电解镀覆而形成了金属层之后，除去掩模图案。然后，利用蚀刻等除去不需要的镀覆籽晶层，可以形成具有所期望的布线图案的导体层。

[多层柔性基板]

多层柔性基板包含利用本发明的树脂组合物的固化物形成的绝缘层。多层柔性基板也可以包含与绝缘层组合的任意的构件。作为任意的构件，可举出例如电子部件、覆盖膜等。

多层柔性基板可通过包含制造层叠片材的方法的制造方法来制造，所述层叠片材是将多层的树脂组合物层进行层叠及固化而制造的层叠片材。因此，多层柔性基板可通过包含以下工序的制造方法来制造：(a)制备树脂片材的工序、以及(b)使用树脂片材并将树脂组合物层多层层叠及固化的工序。

多层柔性基板的制造方法也可以进一步包含与前述的工序组合的任意的工序。例如，具备电子部件的多层柔性基板的制造方法可包含将电子部件与层叠片材接合的工序。关于层叠片材与电子部件的接合条件，可采用电子部件的端子电极与设置于层叠片材的作为布线的导体层能进行导体连接的任意的条件。另外，例如，具备覆盖膜的多层柔性基板的制造方法可包含将层叠片材与覆盖膜层叠的工序。

多层柔性基板通常能够以该多层柔性基板所含的层叠片材的一个面相对的方式进行弯折而使用。例如，多层柔性基板以弯折而使尺寸减小的状态收纳于半导体装置的壳体中。另外，例如，在具有可弯折的活动部的半导体装置中，多层柔性基板被设置于该活动部。

[半导体装置]

本发明的半导体装置包含本发明的印刷布线板或多层柔性基板。本发明的半导体装置可使用本发明的印刷布线板或多层柔性基板来制造。

作为半导体装置，可列举供于电气制品(例如电脑、手机、数码相机及电视机等)及交通工具(例如摩托车、汽车、电车、船舶及航空器等)等的各种半导体装置。

本发明的半导体装置可以通过在印刷布线板的导通位置安装部件(半导体芯片)来制造。所谓“导通位置”是指“印刷布线板中的传导电信号的位置”，其部位可以是表面、或是被埋入的位置中的任一者。另外，半导体芯片只要是以半导体为材料的电气电路元件则没有特别限定。

制造半导体装置时的半导体芯片的安装方法，只要能使半导体芯片有效地发挥功能，则没有特别限定，具体而言，可列举引线接合安装方法、倒装芯片安装方法、基于无焊内建层(bbul)的安装方法、基于各向异性导电膜(acf)的安装方法、基于非导电性膜(ncf)的安装方法等等。此处所谓的“基于无焊内建层(bbul)的安装方法”是指“将半导体芯片直接埋入至印刷布线板的凹部，使半导体芯片与印刷布线板上的布线连接的安装方法”。

实施例

以下，使用实施例更详细地说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。应予说明，在以下的记载中，只要没有另行明示，“份”及“％”分别是指“质量份”及“质量％”。

＜合成例1：聚酰亚胺树脂1的合成＞

向具备氮气导入管、搅拌装置的500ml可拆式烧瓶中装入4-氨基苯甲酸5-氨基-1,1'-联苯-2-基酯(式(b-3)的化合物)9.13g(30毫摩尔)、4,4'-(4,4'-异亚丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸二酐15.61g(30毫摩尔)、n-甲基-2-吡咯烷酮94.64g、吡啶0.47g(6毫摩尔)、甲苯10g，在氮气气氛下，于180℃，一边在中途将甲苯排出至体系外，一边进行4小时酰亚胺化反应，由此得到包含聚酰亚胺树脂1的聚酰亚胺溶液(不挥发成分20质量％)。在聚酰亚胺溶液中，未观察到合成的聚酰亚胺树脂1的析出。聚酰亚胺树脂1的重均分子量为45000。

＜合成例2：聚酰亚胺树脂2的合成＞

向具备搅拌机、分水器、温度计及氮气导入管的反应容器中装入芳族四甲酸二酐(sabicjapan公司制“bisda-1000”，4,4'-(4,4'-异亚丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸二酐)65.0g、环己酮266.5g、及甲基环己烷44.4g，将溶液加热至60℃。接着，滴加二聚物二胺(crodajapan公司制“priamine1075”)43.7g、及1,3-双(氨基甲基)环己烷5.4g，然后在140℃用1小时使其进行酰亚胺化反应。由此，得到包含聚酰亚胺树脂2的聚酰亚胺溶液(不挥发成分30质量％)。另外，聚酰亚胺树脂2的重均分子量为25000。

＜合成例3：聚酰亚胺树脂3的合成＞

准备具备连接了回流冷凝器的水分定量接受器、氮气导入管及搅拌器的500ml的可拆式烧瓶。在该烧瓶中，加入4,4'-氧双邻苯二甲酸酐(odpa)20.3g、γ-丁内酯200g、甲苯20g、及5-(4-氨基苯氧基)-3-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1,1,3-三甲基茚满29.6g，在氮气气流下于45℃搅拌2小时，进行反应。接着，将该反应溶液升温，一边保持在约160℃，一边在氮气气流下将缩合水与甲苯一起共沸除去。对“在水分定量接受器中积存规定量的水”及“不再观察到水的流出”进行了确认。确认后，将反应溶液进一步升温，在200℃搅拌1小时。然后，进行冷却，得到包含具有1,1,3-三甲基茚满骨架的聚酰亚胺树脂3的聚酰亚胺溶液(不挥发成分20质量％)。所得的聚酰亚胺树脂3具有下述式(x1)表示的重复单元及下述式(x2)表示的重复单元。另外，前述聚酰亚胺树脂3的重均分子量为12000。

[化学式15]

[化学式16]

＜合成例4：含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物a(化合物a)的合成＞

在反应容器中装入邻烯丙基苯酚89质量份、二环戊二烯-苯酚共聚树脂(软化点85℃，羟基当量约165g/eq.)110质量份、甲苯1000质量份，将容器内一边进行减压氮气置换一边使上述成分溶解。随后，装入间苯二甲酰氯135质量份并使其溶解。接着，添加四丁基溴化铵0.5g，将容器内一边进行氮气吹扫一边用3小时滴加20％氢氧化钠水溶液309g。此时，体系内的温度控制在60℃以下。然后，搅拌反应1小时。反应结束后，将反应物分液并去除水层。重复该操作至水层的ph成为7为止，在加热减压条件下馏去甲苯等，得到含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物a。所得的含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物a的不饱和键当量由装料比算出时，为428g/eq.。化合物a由下述式表示，s表示0或1以上的整数，由装料比算出的r的平均值为1。另外，波浪线是间苯二甲酰氯、以及苯酚的聚加成反应树脂和/或邻烯丙基苯酚反应而得的结构；

[化学式17]

＜合成例5：含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物b(化合物b)的合成＞

在反应容器中装入邻烯丙基苯酚201质量份、甲苯1000质量份，将容器内一边进行减压氮气置换一边使上述成分溶解。随后，装入间苯二甲酰氯152质量份并使其溶解。将容器内一边进行氮气吹扫一边用3小时滴加20％氢氧化钠水溶液309g。此时，体系内的温度控制在60℃以下。然后，搅拌反应1小时。反应结束后，将反应物分液并去除水层。重复该操作至水层的ph成为7为止，在加热减压条件下馏去甲苯等，得到含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物b。所得的含有芳族酯骨架及不饱和键的化合物b的不饱和键当量由装料比算出时，为199g/eq.。化合物b是由下述式表示的结构；

[化学式18]

＜实施例1：树脂组合物1的制备＞

一边搅拌，一边将联二甲酚型环氧树脂(三菱化学公司制“yx4000hk”，环氧当量约为185g/eq.)5份、萘型环氧树脂(新日铁住金化学公司制“esn475v”，环氧当量约为332g/eq.)5份、双酚af型环氧树脂(三菱化学公司制“yl7760”，环氧当量约为238g/eq.)10份、环己烷型环氧树脂(三菱化学公司制“zx1658gs”，环氧当量约为135g/eq.)2份加热溶解于合成例1中得到的聚酰亚胺树脂1(不挥发成分20质量％)100份及环己酮10份的混合溶剂中。冷却至室温后，在其中混合合成例4中得到的化合物a5份、含有三嗪骨架的甲酚酚醛清漆系固化剂(dic公司制“la3018-50p”，羟基当量约为151g/eq.，固体成分为50％的2-甲氧基丙醇溶液)4份、球状二氧化硅(雅都玛公司制“sc2500sq”，平均粒径0.5μm，比表面积11.2m²/g，对于二氧化硅100份用n-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业公司制，kbm573)1份进行了表面处理的材料)50份、胺系固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶(dmap))0.2份、及过氧化物系固化促进剂(日油公司制“perbutylc”)0.03份，用高速旋转混合机均匀分散，然后，用筒式过滤器(rokitechno公司制“shp020”)进行过滤，制备树脂组合物1。

＜实施例2：树脂组合物2的制备＞

在实施例1中，将化合物a5份变更为化合物b(不挥发成分50质量％)10份。除了以上事项以外，与实施例1同样地操作，制备树脂组合物2。

＜实施例3：树脂组合物3的制备＞

在实施例1中，将合成例1中得到的聚酰亚胺树脂1(不挥发成分20质量％)100份变更为合成例2中得到的聚酰亚胺树脂2(不挥发成分30质量％)66.7份。除了以上事项以外，与实施例1同样地操作，制备树脂组合物3。

＜实施例4：树脂组合物4的制备＞

在实施例1中，将合成例1中得到的聚酰亚胺树脂1(不挥发成分20质量％)100份变更为合成例3中得到的聚酰亚胺树脂3(不挥发成分20质量％)100份。除了以上事项以外，与实施例1同样地操作，制备树脂组合物4。

＜比较例1：树脂组合物5的制备＞

在实施例1中，将合成例4中得到的化合物a5份变更为活性酯系固化剂(dic公司制“exb-8000l-65tm”，活性基当量约为220g/eq.，不挥发成分65质量％的甲苯：mek的1：1溶液)7.7份。除了以上事项以外，与实施例1同样地操作，制备树脂组合物5。

＜比较例2：树脂组合物6的制备＞

在实施例1中，将合成例4中得到的化合物a5份变更为活性酯系固化剂(dic公司制“exb-8150-62t”，活性基当量约为230g/eq.，不挥发成分62质量％的甲苯溶液)8.1份。除了以上事项以外，与实施例1同样地操作，制备树脂组合物6。

＜无机填充材料的平均粒径的测定＞

称量无机填充材料100mg及甲基乙基酮10g至管瓶中，通过超声波分散10分钟。使用激光衍射式粒径分布测定装置(株式会社堀场制作所制“la-960”)，将使用光源波长设为蓝色和红色，利用流动池(flowcell)方式以体积基准测定无机填充材料的粒径分布。根据所得的粒径分布作为中值粒径算出无机填充材料的平均粒径。

＜无机填充材料的比表面积的测定＞

使用bet全自动比表面积测定装置(mountech公司制macsorbhm-1210)，使氮气吸附于试样表面，使用bet多点法算出比表面积，由此测定无机填充材料的比表面积。

＜固化收缩率的测定＞

(1-1)树脂片材的制备

使用口模式涂布机，以使干燥后的树脂组合物层的厚度成为40μm的方式，将各实施例及比较例的树脂组合物均匀地涂布于经醇酸树脂系脱模剂处理过的pet膜(厚度38μm)的脱模处理面上，在80～120℃(平均100℃)干燥6分钟，得到树脂片材1。

(1-2)带有树脂的聚酰亚胺膜的制备

将该树脂片材1加工成200mm见方后，使用间歇式真空加压层合机(nichigo-morton公司制，2级堆叠层合机(2-stagebuilduplaminator)，cvp700)，以树脂组合物层与聚酰亚胺膜(宇部兴产公司制upilex25s，25μm厚，240mm见方)的平滑面的中央相接的方式层合于单面，得到带有树脂的聚酰亚胺膜。层合通过下述方式实施：减压30秒，将气压成为13hpa以下后，以100℃、压力0.74mpa的条件压接30秒。

(1-3)初始长度的测定

对于所得的带有树脂的聚酰亚胺膜，从树脂片材的支承体上通过冲切在距离边长200mm方形树脂的四角为20mm左右的部分形成4个贯穿孔(直径约6mm)(将孔沿顺时针方向暂且称为a、b、c、d)，将树脂片材的支承体剥离后，用非接触型图像测定器(mitutoyo公司制，quickvision型号：qvh1x606-proiii_bhu2g)测定所形成的各孔的中央之间的长度l(lab、lbc、lcd、lda、lac、lbd)(参考图1)。应予说明，图1中，x、y表示树脂片材的纵向和横向。

(1-4)树脂组合物层的热固化

将测长结束后的带有树脂的聚酰亚胺膜的聚酰亚胺膜面设置于尺寸为255mm×255mm的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(0.7mm厚，松下电工公司制“r5715es”)上，将四边用聚酰亚胺胶带(宽度为10mm)固定，在190℃加热90分钟，将树脂组合物层热固化，得到固化物层。

(1-5)热固化收缩率的测定

热固化后，剥去聚酰亚胺胶带，从层叠板拆下带有固化物层的聚酰亚胺膜，进一步将固化物层从聚酰亚胺膜剥离，以与l相同的方式用非接触型图像测定器测定(1-3)中形成的各孔的中央之间的固化后的长度l'(l'ab、l'bc、l'cd、l'da、l'ac、l'bd)。

利用下述式(1)求出孔a、孔b之间的长度lab的固化后的收缩率s1ab。同样地，求出lbc、lcd、lda、lac及lbd的固化后的收缩率s1bc、s1cd、s1da、s1ac及s1da；

s1ab＝(lab-l'ab)/lab(1)。

固化物层的固化收缩率利用下述式(2)求出；

固化收缩率[x-y方向的收缩率：s1](％)

＝{(s1ab+s1bc+s1cd+s1da+s1ac+s1da)/6}×100(2)。

另外，固化物层的固化收缩率以下述的基准进行评价，

○：固化收缩率为0.35％以下；

×：固化收缩率超过0.35％。

＜介电特性(介电常数、介质损耗角正切)的测定＞

使用间歇式真空加压层合机(株式会社名机制作所制“mvlp-500”)，将上述(1-1)中制作的树脂片材1层合于层叠板(日立化成公司制，mcl-e-700g的蚀刻出(etchout)铜箔的产品)。对于层合而言，进行30秒减压，使气压成为13hpa以下后，于120℃，以0.74mpa的压力进行30秒压接。然后，将pet膜剥离，在190℃、90分钟的固化条件下使树脂组合物层固化，得到固化物样品。

将固化物样品切割成宽度2mm、长度80mm的试片。对于该试片，使用安捷伦科技公司制“hp8362b”，利用谐振腔微扰法在测定频率5.8ghz、测定温度23℃的条件下测定介电常数、介质损耗角正切。对于3个试片进行测定，算出平均值。另外，介电常数按照以下的基准进行评价，

○：介电常数为3.0以下；

×：介电常数超过3.0。

[表1]

*表中，

“(a)成分的含量”表示将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(a)成分的含量，

“(b)成分的含量”表示将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(b)成分的含量，

“(c)成分的含量”表示将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(c)成分的含量。

确认了在实施例1～4中，即便在不含有(c)成分～(e)成分的情况下，虽然程度上存在差异，但也归结为与上述实施例同样的结果。