一种绿色的AIN:Tb荧光粉体材料的制备方法与流程

本发明涉及发光材料技术领域，尤其是一种绿色的ain:tb荧光粉体材料的制备方法。

背景技术：

目前，实现白光led的方式主要有两种，一种是多芯片发光，另一种是单芯片+荧光粉发光。多芯片发光存在成本高、各个芯片的发光效率不尽相同、散热差等问题，目前主流的还是单芯片+荧光粉的白光实现方式。荧光粉在白光led中有着举足轻重的作用，其发光性能、发光性质和稳定性直接决定着led器件的性能。掺杂的aln荧光粉因其宽的能带间隙(6.2ev)、高的化学稳定性和热稳定性等，在led领域有广泛的应用。

ain是iii-v族半导体共价键化合物，具有综合的优良性能，如高的导热性，热导率可达270w/m·k，是al2o3的5倍、高的电绝缘性能、低的介电常数和介电损耗、无毒、与硅相匹配的热膨胀系数等等。由于ain具有以上的优良性能，已经在众多领域得到应用。但是，自然界中没有天然的ain存在，只能通过人工合成制备。近年来，国内外都对其进行了大量的研究。ain粉末的制备方法很多，如铝粉直接氮化法、高温固相法、碳热还原氮化法，燃烧法等。

其中，直接氮化法操作相对比较简单，原料来源相对比较丰富且成本较低，但是，这种方法的反应温度过高且产物不纯，往往伴有单质al或al2o3杂质，这是因为al粉的熔点温度低于氮化温度，其在反应过程中熔化成为小液滴，严重阻碍n2向al的内部扩散，从而导致氮化反应不完全，并且形成的产物成坚硬团聚状。

高温固相法是制备各类荧光粉的通用方法，是将金属氮化物和稀土氧化物等粉末充分混合后在高温高压下煅烧，进行固溶反应。高温固相法需要使用昂贵的气压烧结设备，制得的荧光粉比较容易结块，颗粒粒径较大，需要后续破碎处理，对发光性能有不利影响。

碳热还原氮化法是用氧化物作为起始原料，以碳粉为还原剂，经过高温碳还原金属氧化物和金属单质的氮化两个过程，得到最终产物。liang-junyin等(journalofamericanceramicsociety93(2010)1702-1707)采用碳热还原法在1750℃下保温8h后合成了氮化铝基蓝色荧光粉。碳热还原氮化为了保证氧化物彻底还原，通常需要过量的碳，导致合成产物中不可避免的存在残余碳。残余碳会严重影响荧光粉的发光性能和外观，需要后续氧化处理。

燃烧法是利用反应物之间高的化学反应热的自加热和自传导作用来合成材料的一种技术，反应物一旦被引燃，便会自动向尚未反应的区域传播，直至反应完全。申请号为“201110261911.6”，发明名称为“一种eu掺杂氮化铝基荧光粉的制备方法”，公开了一种利用铝粉、氮化铝、氧化铕、碳化硅球磨混合后在氮气气氛下燃烧合成制备蓝色氮化铝荧光粉的方法，其合成压力一般在0.5mpa-3mpa之间，需要专用设备，不利于工业生产。申请号为“201310473558.7”，发明名称为“一种稀土掺杂氮化铝基蓝色荧光粉的制备方法”，公开了一种利用铝粉、硅粉、氧化铕粉和氟化铵粉烧结过后，冷却至室温，将产物研磨粉碎，制得稀土掺杂氮化铝基蓝色荧光粉，其破碎过程将粉末颗粒由粗到细，造成颗粒表面的破坏，导致大量表面缺陷的产生,影响发光性能。另外，破碎处理后颗粒大小分布也不均匀，粉体的堆积密度小而增大散射系数，降低了发光效率。

由于上述方法都存在反应温度高，保温时间长，所需设备复杂等问题，导致生产成本高，效率低。为了解决上述问题，寻求一种更直接、经济、方便、纯度高、简单适用的方法。

技术实现要素：

针对现有技术的不足，本发明提供一种绿色的ain:tb荧光粉体材料的制备方法。

本发明的技术方案为：一种绿色的ain:tb荧光粉体材料的制备方法，包括以下步骤：

s1)、反应前驱体粉末的制备，将一定质量比例的铝粉、镁粉、氯化铵、铽粉充分混合均匀，然后转移至氧化铝陶瓷方舟中，得到反应前驱体粉末；

s2)、氮化，将步骤s1)中装有4种粉末的氧化铝陶瓷方舟放入管式电阻炉中，首先通入氮气来排除管式电阻炉内水蒸气，然后将管式炉的反应温度设置为900℃，再运行管式电阻炉，当温度升至500℃～600℃时，铝粉开始氮化，同时在升温过程中通入10-30sccm的氮气；

s3)、保温，当管式炉的炉温升至900℃后，保温2-5h，在保温过程中通入40-80sccm的氮气；

s4)、冷却，保温结束后，停止加热，并调节氮气流量为10s-25ccm，冷却至室温，得到ain:tb荧光粉体材料。

进一步的，步骤s1)中，所述铝粉、镁粉、氯化铵、铽粉的质量比为9：1：3：0.06。

进一步的，步骤s1)中，通过将铝粉、镁粉、氯化铵、铽粉加入陶瓷研钵研磨使4种粉末充分混合。

进一步的，步骤s2)中，氮化过程中，通入氮气的流量为20sccm。

进一步的，步骤s3)中，当管式炉的炉温升至900℃后，保温3h。

进一步的，步骤s3)中，保温过程中，通入氮气的流量为60sccm。

进一步的，步骤s4)中，冷却过程中，通入氮气的流量为20sccm。

进一步的，步骤s1)中，所述的al粉可以为al2o3、n2气可以为nh3。

进一步的，步骤s4)中，制备的ain:tb荧光粉体材料在波长550nm激发下，发射光谱的峰值波长为5.5x10⁶，在波长280nm激发下，激发光谱的峰值波长为1.3x10⁶。

本发明的有益效果为：

1、本发明制备工艺简单，制备成本低，通过添加镁粉和氯化铵做催化剂来促进产物的氮化率；

2、本发明通过掺杂稀土tb，并且在较低温度下即可实现氮化，制备流程可控性强、方便实现；

3、本发明具有氮化温度低，性能好、纯度高、颗粒细小、粒度均匀的优点，具有绿色荧光性质的特点，并且通过x射线衍射对样品进行晶相分析，衍射峰没有杂质相，而且衍射峰比较尖锐。

附图说明

图1为本发明实施例制备的ain:tb荧光粉体材料的xrd图谱；

图2为本发明实施例制备的ain:tb荧光粉体材料的荧光光谱图谱；

具体实施方式

下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步说明：

一种绿色的ain:tb荧光粉体材料的制备方法，包括以下步骤：

s1)、反应前驱体粉末的制备，将质量比为9：1：3：0.06的铝粉、镁粉、氯化铵、铽粉加入陶瓷研钵研磨使4种粉末充分混合，然后转移至氧化铝陶瓷方舟中，得到反应前驱体粉末；

s2)、氮化，将步骤s1)中装有4种粉末的氧化铝陶瓷方舟放入管式电阻炉中，首先通入氮气来排除管式电阻炉内水蒸气，然后将管式炉的反应温度设置为900℃，再运行管式电阻炉，当温度升至500℃～600℃时，铝粉开始氮化，同时在升温过程中通入20sccm的氮气；

s3)、保温，当管式炉的炉温升至900℃后，保温3h，在保温过程中通入60sccm的氮气；

s4)、冷却，保温结束后，停止加热，并调节氮气流量为20sccm，冷却至室温，得到ain:tb荧光粉体材料。

图1为本实施例制备的ain:tb荧光粉体材料的xrd图谱，本实施例采用x射线衍射对样品进行晶相分析，从图中可以看出，衍射峰没有杂质相，而且衍射峰比较尖锐。

图2为本实施例制备的ain:tb荧光粉体材料的荧光光谱图谱，本实施例通过采用荧光谱仪测试结果，从图中可以看出，在aln:tb的发射光谱中在550nm处有强的发射峰以及aln:tb的激发光谱中有一个280nm处较强的激发峰。

上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理和最佳实施例，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。