发明背景
发明领域：
本发明涉及合成沸石的方法，和这样的沸石作为处理燃烧废气的催化剂的用途。
相关领域说明：
沸石是具有由氧化铝和二氧化硅笼构成的独特晶格骨架的分子筛。国际沸石协会(iza)赋予每个独特骨架类型以三字母代码，例如mor、cha或bea。
沸石晶体的合成典型地包括在有机模板(也称作结构导向剂或sda)存在下，在升高的温度，使氧化铝和二氧化硅反应数日。在晶化过程中，氧化铝和二氧化硅结合(co-join)以在sda周围形成结晶结构。反应物、反应条件和sda的种类全部影响所合成的骨架的类型。当发生足够的晶化时，将晶体从母液中移出并干燥。在晶体与母液分离后，将有机sda热降解并从结晶结构中除去，因此留下多孔分子筛。
沸石可以作为催化剂，用于多种工业方法中，例如选择性降低燃烧废气中的nox。几种沸石例如沸石β和zsm-5已经被确认为对于这些类型的应用特别有用。具有afx骨架的沸石(本文中也称作afx沸石)已经被确认为可用于烃裂化和重整。
常规afx沸石合成技术产生混合相产物——即具有两种或更多骨架类型的沸石。对于催化反应来说，与纯相沸石相比，混合相沸石经常不太令人期望。
技术实现要素：
申请人已经发现一种新的沸石合成技术和新形式的afx沸石。具体地，该afx沸石具有对于作为催化剂来选择性催化还原(scr)贫燃发动机废气中的nox来说特别有用的二氧化硅与氧化铝之比和结晶尺寸。
因此，提供了一种铝硅酸盐沸石，其包含至少约90％相纯的afx骨架，二氧化硅与氧化铝之比是约12-32，和优选平均晶体尺寸是约0.5-7μm。
还提供了一种制造具有afx骨架的铝硅酸盐沸石的方法，其以下包括步骤：在至少100℃的温度，使包含二氧化硅源、选自铵型沸石和/或氢型沸石的氧化铝源和结构导向剂的合成凝胶反应，直到形成afx沸石形式的晶体。
另外，提供了一种用于处理废气的催化剂，其包含负载有选自以下的金属的纯相铝硅酸盐afx沸石：v、cr、mn、fe、co、ni、cu、zn、mo、ru、rh、pd、ag、w、re、os、ir、pt和au。
还提供了一种使用这样的催化剂来处理废气的方法，例如通过选择性还原nox，通过储存nox，或者通过氧化co、烃和nh3中的一种或多种。这样的催化剂优选负载于壁流式过滤器或蜂窝体流通式载体上。
附图说明
图1是根据本发明的纯相afx沸石的xrd图谱。
具体实施方式
本发明的afx沸石是纯相的。作为此处使用的，术语“afx”指的是国际沸石协会(iza)结构委员会认可的afx骨架类型。术语“沸石”指的是具有主要由氧化铝和二氧化硅结构部分组成的骨架的铝硅酸盐分子筛，因此不包括其他同形体例如sapo、alpo等。作为此处使用的，术语“纯相”表示至少90％的沸石骨架是类型afx。在某些实施方案中，afx沸石含有至少95％，或者甚至至少97％的afx骨架。在某些实施方案中，afx分子筛基本上没有其他结晶相，在某些实施方案中，它不是两种或更多种骨架类型的共生体。除非另有规定，否则此处所用的全部组成百分比基于重量。
在某些实施方案中，afx沸石基本上没有大孔骨架。在某些实施方案中，afx沸石基本上没有中孔骨架。在某些实施方案中，afx沸石基本上没有沸石y骨架。作为此处使用的，术语“基本上没有”表示沸石包含小于1％的所述骨架杂质。作为此处使用的，术语“大孔”表示具有最大环尺寸是至少12个四面体原子的骨架，术语“小孔”表示具有最大环尺寸是至少8个四面体原子的骨架。
本发明的afx沸石的二氧化硅与氧化铝之比(sar)是约12-约50，例如约15-20，约20-25，约25-30，约30-50，或者约40-50。sar基于合成的沸石晶体，并且没有起始合成凝胶。沸石的二氧化硅与氧化铝之比可以通过常规分析来测定。这个比率指的是尽可能接近地表示沸石晶体的硬质原子骨架中的比率，不包括粘结剂中或者通道内阳离子或其他形式的硅或铝。因为在沸石与粘结剂材料，特别是氧化铝粘结剂结合之后，会难以直接测量沸石的二氧化硅与氧化铝之比，所以这些二氧化硅与氧化铝之比以沸石本身的sar方面来表示，即在沸石与其他催化剂组分合并之前。
本发明的afx沸石晶体优选的平均晶体尺寸和/或d90晶体尺寸是约0.5-约7μm，例如约0.5-2.5μm，或者约2.5-5μm。晶体尺寸基于单个晶体(包括孪晶)，但是不包括晶体的聚集体。晶体尺寸是三维晶体的最长对角线的长度。直接测量晶体尺寸可以使用显微学方法例如sem和tem来进行。例如，通过sem测量包括以高的放大倍率(典型地1000×到10000×)检查材料的形态。sem方法可以通过将沸石粉末的代表性部分分配到合适的支架上，以使得单个颗粒沿着1000×到10000×放大倍率的视野合理地均匀铺展。从这个群体，检查无规的单个晶体的统计意义的样品(例如50-200个)，并且测量和记录单个晶体的最长对角线。(测量中不应当包括明显大的多晶聚集体的颗粒。)基于这些测量，计算样品晶体尺寸的算术平均值。
在某些实施方案中，将afx晶体研磨来调节组合物的粒度。在其他实施方案中，不研磨afx晶体。
本发明的afx沸石优选用有机sda例如1,3-双(1-金刚烷基)咪唑鎓氢氧化物来制备。不管所用的sda如何，沸石合成优选没有卤素例如氟。
sda、氧化铝源、二氧化硅源和任选的碱金属例如钠源像制备合成凝胶那样混合。氧化铝源包括铵型沸石和氢型沸石，例如nh4型沸石y和h型沸石y。优选地，碱金属源不是氧化铝源(例如没有na型沸石y)。二氧化硅源包括硅酸钠。
合成凝胶优选具有以下组成比中的一种或多种：
sio2/al2o3＝约18-105
na2o/al2o3＝约7-23
sda2o/al2o3＝约1.5-18
h2o/al2o3＝约775-2845
oh-/sio2＝约0.3-0.65
在某些实施方案中，合成凝胶具有以下比率中的一个或多个：sio2/al2o3＝约18-105；sda2o/al2o3＝约1.5-18；oh-/sio2＝约0.6-0.65，或者约0.4-0.9。
将合成凝胶加热到温度大于100℃，例如约120-160℃，或者约140-150℃，经过足够的时间来形成沸石晶体。水热结晶方法典型地在压力下进行，例如在高压釜中，优选在自生压力下进行。反应混合物可以在晶体形成过程中搅拌。反应时间典型地是约2-15天，例如7-10天。
为了改进对于afx的选择性和/或缩短结晶过程，反应混合物可以用afx晶体作为种子。还可以允许afx晶体从反应混合物中自发地成核。
一旦形成了afx沸石晶体，则固体产物可以通过标准机械分离技术例如过滤来从母液中分离。回收的固体产物然后清洗和干燥。晶体可以热处理来除去sda，由此提供afx沸石产物。afx沸石晶体也可以煅烧。
afx沸石可以作为催化剂用于多种方法，例如处理燃烧废气、烃裂化和甲烷到烯烃的转化(mto)，或者甲烷到甲醇的转化。可处理废气包括贫燃燃烧所产生的那些，例如来自于柴油机、燃气轮机、电厂、贫燃汽油机和燃烧替代燃料例如甲醇、cng等的发动机的废气。其他可处理废气包括富燃发动机例如汽油机所产生的那些。afx沸石也可以用于其他化学方法例如水处理和/或净化。
对于上述方法，afx沸石优选用于非均相催化反应系统(即与气体反应物接触的固体催化剂)。为了提高接触表面积、机械稳定性和/或流体流动特性，该催化剂可以位于大表面积基底之上和/或之内，例如多孔基底。在某些实施方案中，将含有催化剂的载体涂料(washcoat)施涂到惰性基底，例如波纹金属板、粒料、流通式蜂窝体堇青石或at块，或者蜂窝体壁流式过滤器。可选地，催化剂是与其他组分例如填料、粘结剂和增强剂一起捏合成可挤出的糊，其然后通过模头挤出来形成蜂窝体块。因此，在某些实施方案中，提供了催化剂制品，其包含涂覆于基底之上和/或引入其中的金属促进的afx沸石催化剂。
根据本发明的afx沸石当与促进剂金属组合使用时，促进剂金属应当宽泛地解释和具体地包括铜、镍、锌、铁、钨、钼、钴、钛、锆、锰、铬、钒、铌以及锡、铋和锑；铂族金属例如钌、铑、钯、铟、铂和贵金属例如金和银。优选的过渡金属是贱金属，优选的贱金属包括选自铬、锰、铁、钴、镍和铜及其混合物的那些。在一个优选的实施方案中，促进剂金属中的至少一种是铜。其他优选的促进剂金属包括铁，特别是与铜相组合。用于转化废气中的烃和选择性还原nox的优选的金属包括cu和fe。用于氧化co、烃和/或氨的特别有用的金属是pt和pd。
用于与afx沸石组合的金属优选是位于沸石材料之上和/或之内作为骨架外金属的促进剂金属。作为此处使用的，“骨架外金属”是存在于分子筛内和/或分子筛表面的至少一部分之上的金属，优选作为离子物质，不包括铝，并且不包括构成分子筛骨架的原子。优选地，促进剂金属的存在促进废气的处理，例如来自于柴油机的废气，包括例如nox还原、nh3氧化和nox储存的方法。
在某些实施方案中，促进剂金属在沸石材料中的存在浓度是基于沸石的总重量计约0.1-约10重量％(wt％)，例如约0.5wt％-约5wt％，约0.5-约1wt％，约1-约5wt％，约2.5wt％-约3.5wt％。对于使用铜、铁或其组合的实施方案来说，这些过渡金属在沸石材料中的浓度优选是约1-约5重量％，更优选约2.5-约3.5重量％。
在某些实施方案中，促进剂金属以相对于沸石中的铝(即骨架铝)的一定量存在。作为此处使用的，促进剂金属:铝(m:al)之比基于相应的沸石中促进剂金属与摩尔骨架al的相对摩尔量。在某些实施方案中，催化剂材料的m:al之比是约0.1-约1.0，优选约0.2-约0.5。约0.2-约0.5的m:al之比特别有用，其中m是铜，更具体地其中m是铜，沸石的sar是约20-25。
优选地，在合成过程中或之后引入cu，例如通过离子交换或浸渍。在一个例子中，金属交换的沸石在离子铜混合物内合成。金属交换的沸石然后可以清洗、干燥和煅烧。
通常，将催化金属阳离子离子交换到分子筛之内或之上可以在室温或在至多约80℃的温度在约7的ph进行约1-24小时的时间。形成的催化分子筛材料优选在约100-120℃干燥一整夜，在至少约500℃的温度煅烧。
在某些实施方案中，催化剂组合物包含至少一种促进剂金属和至少一种碱金属或碱土金属的组合，其中过渡金属和碱金属或碱土金属位于沸石材料之上或之内。碱金属或碱土金属可以选自钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡或其某种组合。作为此处所用的，短语“碱金属或碱土金属”不表示碱金属和碱土金属是择一使用的，而是表示一种或多种碱金属可以单独使用或者与一种或多种碱土金属组合使用，和一种或多种碱土金属可以单独使用或者与一种或多种碱金属组合使用。在某些实施方案中，优选碱金属。在某些实施方案中，优选碱土金属。优选的碱金属或碱土金属包括钙、钾及其组合。在某些实施方案中，催化剂组合物基本上没有镁和/或钡。在某些实施方案中，催化剂基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钙和钾。在某些实施方案中，催化剂基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钙。在某些其他实施方案中，催化剂基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钾。作为此处使用的，涉及金属的术语“基本上没有”表示材料不具有可测出量的特定金属。即，该特定金属的存在量不影响材料的基本物理和/或化学性能，特别是涉及材料的选择性还原或储存nox的能力。
在某些实施方案中，沸石材料的合成后碱金属含量小于3重量％，更优选小于1重量％，甚至更优选小于0.1重量％。这里，合成后碱金属含量指的是作为合成的结果，在沸石中存在的碱金属的量(即来源于起始材料的合金的碱金属)，不包括合成后添加的碱金属。在某些实施方案中，碱金属可以在合成后添加来与促进剂金属组合发挥作用。
在某些实施方案中，本发明的金属促进的沸石催化剂还包含相对大量的铈(ce)。在某些实施方案中，催化剂材料中的铈浓度以基于沸石总重量计至少约1重量％的浓度存在。优选的浓度的例子包括基于沸石总重量计至少约2.5重量％，至少约5重量％，至少约8重量％，至少约10重量％，约1.35-约13.5重量％，约2.7-约13.5重量％，约2.7-约8.1重量％，约2-约4重量％，约2-约9.5重量％，和约5-约9.5重量％。在某些实施方案中，催化剂材料中的铈浓度是约50-约550g/ft3。ce的其他范围包括：100g/ft3以上，200g/ft3以上，300g/ft3以上，400g/ft3以上，500g/ft3以上，约75-约350g/ft3，约100-约300g/ft3，和约100-约250g/ft3。
本发明的某些方面提供一种催化载体涂层(washcoat)。包含本文所述的afx催化剂的载体涂料优选是溶液、悬浮液或浆料。合适的涂层包括表面涂层，渗入基底的一部分的涂层，渗透基底的涂层，或者其某种组合。
通常，生产含有金属促进的afx催化剂的挤出的实心体包括将afx沸石和促进剂金属(分别或一起作为金属交换的沸石)、粘结剂、任选的有机粘度增强化合物共混成均匀的糊，其然后添加粘结剂/基质组分或其前体和任选的一种或多种稳定的二氧化铈，和无机纤维中。将共混物在混合或捏合设备或挤出机中压实。混合物具有有机添加剂例如粘结剂、成孔剂、增塑剂、表面活性剂、润滑剂、分散剂作为加工助剂来增强润湿性和因此产生均匀批料。形成的塑性材料然后模制，特别是使用包括挤出模头的挤出压机或挤出机，并且将形成的模制件干燥和煅烧。有机添加剂在挤出实心体煅烧过程中“烧除”。金属促进的afx沸石催化剂也可以活性涂覆或者以其他方式施涂到挤出实心体作为一个或多个子层，其存在于表面上或者完全或部分渗入挤出实心体内)。可选地，金属促进的afx沸石可以在挤出之前添加到糊中。
含有本发明的金属促进的afx沸石的挤出实心体通常包含蜂窝体形式的单一结构，其具有从其第一端延伸到第二端的均匀尺寸和平行的通道。限定通道的通道壁是多孔的。典型地，外“皮”包围着挤出实心体的多个通道。挤出实心体可以由任何所需的横截面形成，例如圆形、正方形或椭圆形。多个通道中的单个通道可以是正方形、三角形、六边形、圆形等。在第一上游端处的通道可以例如用合适的陶瓷水泥来封闭，并且在第一上游端处未封闭的通道也可以在第二下游端处封闭来形成壁流式过滤器。典型地，在第一上游端处的封闭通道的布置类似于棋盘，其具有封闭的和开放的下游通道端的类似布置。
粘结剂/基质组分优选选自堇青石、氮化物、碳化物、硼化物、金属间化合物、铝硅酸锂、尖晶石、任选掺杂的氧化铝、二氧化硅源、二氧化钛、氧化锆、二氧化钛-氧化锆、锆石及其任意两种或更多种的混合物。糊可以任选地含有选自以下的增强无机纤维：碳纤维、玻璃纤维、金属纤维、硼纤维、氧化铝纤维、二氧化硅纤维、二氧化硅-氧化铝纤维、碳化硅纤维、钛酸钾纤维、硼酸铝纤维和陶瓷纤维。
氧化铝粘结剂/基质组分优选是γ氧化铝，但是可以是任何其他过渡氧化铝，即α氧化铝、β氧化铝、χ氧化铝、η氧化铝、ρ氧化铝、k氧化铝、θ氧化铝、δ氧化铝、镧β氧化铝和这些过渡氧化铝的任意两种或更多种的混合物。优选氧化铝用至少一种非铝元素掺杂，来增加氧化铝的热稳定性。合适的氧化铝掺杂剂包括硅、锆、钡、镧系元素及其任意两种或更多种的混合物。合适的镧系元素掺杂剂包括la、ce、nd、pr、gd及其任意两种或更多种的混合物。
二氧化硅源可以包括硅溶胶、石英、石英玻璃或无定形二氧化硅、硅酸钠、无定形铝硅酸盐、烷氧基硅烷、有机硅树脂粘结剂例如甲基苯基有机硅树脂、粘土、滑石或其任意两种或更多种的混合物。在这个列表中，二氧化硅可以是原样sio2、长石、莫来石、二氧化硅-氧化铝、二氧化硅-氧化镁、二氧化硅-氧化锆、二氧化硅-氧化钍、二氧化硅-氧化铍、二氧化硅-二氧化钛、三元二氧化硅-氧化铝-氧化锆、三元二氧化硅-氧化铝-氧化镁、三元二氧化硅-氧化镁-氧化锆、三元二氧化硅-氧化铝-氧化钍及其任意两种或更多种的混合物。
优选地，金属促进的afx沸石遍布分散在整个挤出催化剂体中，优选均匀遍布。
在任何上述挤出实心体制成壁流式过滤器的情况中，壁流式过滤器的孔隙率可以是30-80％，例如40-70％。孔隙率和孔体积和孔径可以例如使用压汞孔隙率法来测量。
本文所述的金属促进的afx催化剂可以促进还原剂，优选氨与氮氧化物的反应，来选择性形成单质氮(n2)和水(h2o)。因此，在一个实施方案中，催化剂可以配制来促进氮氧化物用还原剂(即scr催化剂)的还原。这种还原剂的例子包括烃(例如c3-c6烃)和含氮还原剂例如氨和氨肼或任何合适的氨前体，例如尿素((nh2)2co)、碳酸铵、氨基甲酸铵、碳酸氢铵或者甲酸铵。
本文所述的金属促进的afx催化剂还会促进氨的氧化。因此，在另一实施方案中，催化剂可以配制来促进氨用氧的氧化，特别是通常在scr催化剂下游遇到的氨浓度(例如，氨氧化(amox)催化剂如氨泄漏催化剂(asc))。在某些实施方案中，金属促进的afx沸石催化剂作为顶层位于氧化性下层上，其中该下层包含铂族金属(pgm)催化剂或非pgm催化剂。优选地，下层中的催化剂组分位于高表面积载体上，包括但不限于氧化铝。
在又一实施方案中，scr和amox操作是连续进行的，其中两种方法使用包含本文所述的金属促进的afx沸石的催化剂，和其中该scr方法在amox方法的上游进行。例如，催化剂的scr配制物可以位于过滤器的入口侧，和催化剂的amox配制物可以位于过滤器的出口侧。
因此，提供了一种在气体中还原nox化合物或氧化nh3的方法，其包括将该气体与本文所述的用于催化还原nox化合物的催化剂组合物接触足够的时间，来降低该气体中nox化合物和/或nh3的水平。在某些实施方案中，提供了一种催化剂制品，其具有位于选择性催化还原(scr)催化剂下游的氨泄漏催化剂。在这样的实施方案中，氨泄漏催化剂氧化没有被该选择性催化还原方法消耗的任何含氮还原剂的至少一部分。例如，在某些实施方案中，氨泄漏催化剂位于壁流式过滤器的出口侧，和scr催化剂位于过滤器的上游侧。在某些其他实施方案中，氨泄漏催化剂位于流通式基底的下游端上，和scr催化剂位于流通式基底的上游端上。在其他实施方案中，氨泄漏催化剂和scr催化剂位于排气系统内分别的块上。这些分别的块可以彼此相邻和接触，或者间隔具体的距离，条件是它们是彼此流体连通，和条件是scr催化剂块位于氨泄漏催化剂块的上游。
在某些实施方案中，scr和/或amox方法在至少100℃的温度进行。在另一实施方案中，方法在约150℃-约750℃的温度进行。在一个具体的实施方案中，温度是约175-约550℃。在另一实施方案中，温度是175-400℃。在又一实施方案中，温度是450-900℃，优选500-750℃，500-650℃，450-550℃或650-850℃。使用高于450℃的温度的实施方案对于处理来自于重型和轻型柴油机的废气特别有用，该柴油机装备有排气系统，该系统包含(任选催化的)柴油机颗粒过滤器，其例如通过将烃注入过滤器上游的排气系统中来主动再生，其中用于本发明的沸石催化剂位于过滤器下游。
根据本发明的另一方面，提供了一种还原气体中的nox化合物和/或氧化nh3的方法，其包括将该气体与本文所述的催化剂接触足以降低该气体中的nox化合物的水平的时间。本发明的方法可以包以下步骤中的一个或多个：(a)聚集和/或燃烧与催化过滤器的入口接触的烟灰；(b)在接触催化过滤器之前，将含氮还原剂引入废气流中，优选没有包括处理nox和还原剂的插入的催化步骤；(c)在nox吸附剂催化剂或贫nox阱上产生nh3，优选使用这样的nh3作为下游scr反应中的还原剂；(d)将废气流与doc接触来将烃类可溶性有机部分(sof)和/或一氧化碳氧化成co2，和/或将no氧化成no2，其又可以用于氧化颗粒过滤器中的颗粒物质；和/或减少废气中的颗粒物质(pm)；(e)使废气与一种或多种流通式scr催化剂装置在还原剂存在下接触，以降低废气中的nox浓度；和(f)在将废气排入大气，或者在废气进入/再次进入发动机前使废气经过再循环回路之前，使废气与优选在scr催化剂下游的氨泄漏催化剂接触，以氧化大部分(如果不是全部)的氨。
在另一实施方案中，用于在scr方法中消耗的氮基还原剂特别是nh3的全部或至少一部分，可以通过nox吸附剂催化剂(nac)、贫nox阱(lnt)或nox储存/还原催化剂(nsrc)来提供，其位于scr催化剂，例如位于壁流式过滤器上的本发明的scr催化剂上游。可用于本发明的nac部件包含碱性材料(例如碱金属、碱土金属或稀土金属，包括碱金属的氧化物、碱土金属的氧化物及其组合)和贵金属(例如铂)，和任选的还原催化剂组分例如铑的催化剂组合。可用于nac中的具体类型的碱性材料包括氧化铯、氧化钾、氧化镁、氧化钠、氧化钙、氧化锶、氧化钡及其组合。贵金属优选以约10-约200g/ft3，例如20-60g/ft3存在。可选地，催化剂的贵金属的特征在于可以是约40-约100g/ft3的平均浓度。
在某些条件下，在定期富再生事件过程中，nh3可以在nox吸附剂催化剂上再生。nox吸附剂催化剂下游的scr催化剂可以改进整个系统nox还原效率。在该组合的系统中，scr催化剂能够储存在富再生事件过程中从nac催化剂释放的nh3，并且使用储存的nh3来选择性还原在正常的贫燃操作条件过程中穿过nac催化剂泄漏的nox的一些或全部。
本文所述的处理废气的方法可以在来源于燃烧过程的废气上进行，废气例如来自于内燃机(移动的或固定的)、燃气轮机和燃煤或燃油电厂。该方法还可以用于处理来自于以下的气体：工业方法例如炼制，来自于炼制加热器和锅炉、炉、化工加工工业、焦炭炉、市政废水厂和焚化炉等。在一个具体的实施方案中，该方法用于处理来自于车辆贫燃内燃机的废气，贫燃内燃机例如柴油机、贫燃汽油机或者由液化石油气体或天然气供能的发动机。
在某些方面中，本发明是一种用于处理燃烧过程产生的废气的系统，废气例如来自于内燃机(移动的或固定的)、燃气轮机和燃煤或燃油电厂等。这样的系统包括催化制品，其包含本文所述的金属促进的afx沸石和至少一种用于处理废气的另外的组分，其中催化制品和至少一种另外的组分设计来充当结合单元。
在某些实施方案中，系统包含催化制品，其包含本文所述的金属促进的afx沸石，用于引导流动废气的管道，位于催化制品上游的含氮还原剂源。系统可以包括控制器，用于仅当确定沸石催化剂能够以处于或高于所需效率催化nox还原，例如在100℃以上，150℃以上或175℃以上，将含氮还原剂计量添加到流动废气中。含氮还原剂的计量添加可以经布置，以使得按1:1nh3/no和4:3nh3/no2计算的60％-200％的理论氨存在于进入scr催化剂的废气中。
在另一实施方案中，系统包含氧化催化剂(例如柴油氧化催化剂(doc))，用于将废气中的一氧化氮氧化成二氧化氮，其可以位于含氮还原剂计量添加到废气中的位置的上游。在一个实施方案中，氧化催化剂用于产生进入scr沸石催化剂的气流，其no与no2体积比是约4:1-约1:3，例如在氧化催化剂入口处的废气温度是250℃-450℃。氧化催化剂可以包含至少一种铂族金属(或这些的某些组合)，例如铂、钯或铑，其涂覆到流通式整料基底上。在一个实施方案中，至少一种铂族金属是铂、钯或铂和钯二者的组合。铂族金属可以负载于高表面积载体涂层组分例如氧化铝、沸石例如铝硅酸盐沸石、二氧化硅、非沸石二氧化硅氧化铝、二氧化铈、氧化锆、二氧化钛或含有二氧化铈和氧化锆二者的混合或复合氧化物上。
在另一实施方案中，合适的过滤器基底位于氧化催化剂和scr催化剂之间。过滤器基底可以选自上述那些中的任意一种，例如壁流式过滤器。在过滤器是例如用上述种类的氧化催化剂催化的时，优选含氮还原剂的计量添加位置位于过滤器和沸石催化剂之间。可选地，如果过滤器是未催化的，用于计量添加含氮还原剂的装置可以位于氧化催化剂和过滤器之间。
实施例
实施例1：制备高sar的afx沸石。
硅酸钠(二氧化硅源)和沸石y(氧化铝源)在1,3-双(1-金刚烷基)咪唑鎓氢氧化物(有机模板剂)存在下在约145℃反应7-10天。将形成的结晶材料与母液分离，然后清洗和干燥。分析证实产物含有sar为约22的高纯度afx沸石。图1显示了形成的纯相afx沸石的xrd图谱。