一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块及其制备工艺的制作方法

1.本发明属于高温高压法培育钻石合成技术领域，特别涉及一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块及其制备工艺。


背景技术：

2.培育钻石全称实验室培育钻石，培育钻石的理化性质和天然钻石完全相同，已逐步成为钻石消费的新选择。培育钻石产品在晶体结构完整性、透明度、折射率、色散等方面可与天然钻石相媲美，可广泛用于制造钻戒、项链、耳饰、服饰等各类饰品及其它时尚消费品。目前培育钻石渗透率仍然还很低，随着培育技术的进步，钻石的品质提升，以及消费观念的改变，培育钻石不仅仅能替代天然钻石，还会普及到更多原来天然钻石没有普及到的应用场景，激发出更多的市场需求，未来将有广阔的空间。
3.高品质、可设计的克拉级培育钻石单晶重量与其商业价值呈倍数增加。目前国内商业化发展和应用较好的培育钻石是高温高压法合成培育钻石，其中合成毛坯3—10克拉培育钻石是各培育钻石厂商主流技术，而目前合成毛坯重量超过10克拉的大颗粒单晶技术尚不成熟，合成钻石质量、净度难以稳定控制，无法市场化推广应用。


技术实现要素：

4.本发明的目的是针对上述现有技术的不足，提供一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块及其制备工艺，采用多层渗透式结构，实现对大颗粒培育钻石的制备。
5.为解决以上技术问题，本发明采用的技术方案是：一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块，包括柱状中空的叶腊石块，且叶腊石块的两端部沿径向由外至内依次分布有叶腊石环和白云石环，而白云石环心部还装有导电钢圈；所述叶腊石块的内侧沿径向由外至内还依次排布有白云石外衬、碳管、镁环以及内部合成体，而内部合成体的轴向两端还依次设有碳纸和保温片，且碳纸设于导电钢圈内壁并延伸铺设至白云石外衬，而保温片设于碳纸内侧并延伸铺设至碳管；所述内部合成体包括沿轴向依次层叠铺设的第一碳源片、第一复合触媒柱和晶床，且第一复合触媒柱的内部开有容纳腔，而容纳腔内设有第二碳源片和第二复合触媒柱，第二复合触媒柱与晶床接触；所述晶床内壁心部还设有籽晶。
6.所述第一复合触媒柱设为中空的圆柱型结构，且其内表面涂覆有铝膜；所述第二复合触媒柱设为柱状结构，且其外面涂覆有铝膜。
7.所述第一碳源片和第二碳源片均采用培育钻石用高纯石墨片。
8.所述高纯石墨片纯度为99.99%。
9.所述第一复合触媒柱组分重量百分比为：70.0%—83.0%高纯铁粉，7.0%—15.0%镍
粉，12.0%—25.0%钴粉，0.8%—1.8%铝粉，其中，高纯铁粉纯度为99.9%，镍粉粒度200—300目，钴粉粒度200—300目。
10.所述第二复合触媒柱组分重量百分比为：63.0%—76.0%高纯铁粉，3.0%—10.0%镍粉，15.0%—28.0%钴粉，4.0%—12.0%锰粉，0.3%—1.1%铝粉，其中，高纯铁粉纯度为99.9%，镍粉粒度300—400目、钴粉粒度300—400目、锰粉粒度300—400目。
11.所述铝粉粒度50nm。
12.所述籽晶采用六-八面体高温高压金刚石。
13.多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块的制备工艺，包括以下步骤：（1）将合成块放置在六面顶压机合成腔中，并采用30-100秒的时间匀速升压至50~62mpa，恒压保持1000-5000秒；（2）采用30-100秒再次匀速升压至65~75mpa，随后用20~48小时匀速升压至80~90mpa；（3）采用60~96小时匀速升压至95~105mpa，并恒压保持130~165小时；（4）当压力升至20~40mpa时开始升温，并且用200-600秒匀速升温至1330~1430℃并保温1000-5000秒，然后开始第一次降温，用20-48小时匀速降温至1280—1320℃并恒温保持60~80小时；随后开始第二次降温，用130~165小时匀速降温至1150—1270℃，且最终与压力时间保持同步结束，即可制得大颗粒培育钻石。
14.步骤（1）中，将合成块放置在六面顶压机合成腔中，并匀速升压至58mpa，恒压保持30min；步骤（2）中采用1min再次匀速升压至68mpa，随后用36h匀速升压15mpa，即升压至83mpa；步骤（3）中采用72h匀速升压至100mpa，并恒压保持145h；步骤（4）中当压力升至30mpa时开始升温，并且用350s匀速升温至1350℃并保温2000s，随后用36h匀速降温50℃，即降至1300℃，并恒温保持72h；随后再次降温，并用145h匀速降温50℃，即降至1250℃，且最终与压力时间保持同步结束，即可制得大颗粒培育钻石。
15.本发明的有益效果是：该多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块及其制备工艺，采用多层渗透式结构合成块，替代传统的片状结构，优化改善了高温高压大颗粒单晶合成生长后期表层净度差的问题，实现大颗粒单晶培育钻石生长速度可控制备，且单晶晶型为完整标准的八面体｛111｝与立方体｛100｝的聚形，内部净度可达vs级以上，颜色可达优白级，能够稳定合成，完全满足工业化投产条件。
附图说明
16.图1是本发明的结构示意图；图2是本发明的工艺曲线图；附图标记说明：1、叶蜡石合成块，2、叶腊石环，3、白云石环，4、导电钢圈，5、白云石外衬，6、碳纸，
7、碳管，8、镁杯，9、保温片，10、晶床，11、第一碳源片，12、第一复合触媒柱，13、第二碳源片，14、第二复合触媒柱，15、籽晶。
具体实施方式
17.以下由特定的具体实施例说明本发明的实施方式，熟悉此技术的人士可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点及功效。
18.本发明提供了一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块，如图1和图2所示。
19.该多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块，包括柱状中空的叶腊石块1，且叶腊石块1的两端部沿径向由外至内依次分布有叶腊石环2和白云石环3，而白云石环3心部还装有导电钢圈4；所述叶腊石块1的内侧沿径向由外至内还依次排布有白云石外衬5、碳管7、镁环8以及内部合成体，而内部合成体的轴向两端还依次设有碳纸6和保温片9，且碳纸6设于导电钢圈4内壁并延伸铺设至白云石外衬5，而保温片9设于碳纸6内侧并延伸铺设至碳管7；所述内部合成体包括沿轴向依次层叠铺设的第一碳源片11、第一复合触媒柱12和晶床，且第一复合触媒柱12的内部开有容纳腔，而容纳腔内相应配设有第二碳源片13和第二复合触媒柱14，第二复合触媒柱14与晶床10接触；所述晶床10内壁心部还设有籽晶15，籽晶采用六-八面体高温高压金刚石，其中，金刚石尺寸1.6mm—3.2mm。
20.所述第一复合触媒柱12设为中空的圆柱型结构，且其内表面涂覆有铝膜。
21.所述第二复合触媒柱14设为柱状结构，且其外面涂覆有铝膜。
22.所述第一碳源片11和第二碳源片13均采用培育钻石专用高纯石墨片，且高纯石墨片纯度为99.99%。
23.所述第一复合触媒柱12组分重量百分比为：70.0%—83.0%高纯铁粉，7.0%—15.0%镍粉，12.0%—25.0%钴粉，0.8%—1.8%铝粉，其中，高纯铁粉纯度为99.9%，镍粉粒度200—300目，钴粉粒度200—300目，所述铝粉粒度50nm，本实施例中，第一复合触媒柱12的外径为50mm、高为44mm，而容纳腔的内径为30mm，高为28mm；所述铁粉、镍粉、钴粉经混合、造粒、还原、钝化工序后压制成中空带有容纳腔的圆柱型结构，并在真空环境下在第一复合触媒柱表面涂覆铝膜。
24.所述第二复合触媒柱14组分重量百分比为：63.0%—76.0%高纯铁粉，3.0%—10.0%镍粉，15.0%—28.0%钴粉，4.0%—12.0%锰粉，0.3%—1.1%铝粉，其中，高纯铁粉纯度为99.9%，镍粉粒度300—400目、钴粉粒度300—400目、锰粉粒度300—400目，所述铝粉粒度50nm，本实施例中，第二复合触媒柱14的直径为30mm、高为25mm；所述铁粉、镍粉、钴粉经混合、造粒、还原、钝化工序后压制成柱状结构，并在真空环境下在第二复合触媒柱表面涂覆铝膜。
25.该多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块，其制备培育钻石工艺技术方案如下：将所述原料配比方案的合成块放置在六面顶压机合成腔中，首先，采用30-100秒的时间，匀速升压至50-62mpa，然后在该压力下恒压保持1000-5000秒，在低压高温状态下
第二复合触媒柱充分熔化、混匀；然后用30-100秒时间，匀速升压至65-75mpa，然后用20-48小时匀速升压至80-90mpa，使第一碳源与第一复合触媒柱、第二碳源与第二复合触媒柱充分共融共渗；然后用60-96小时匀速升压至95-105mpa，然后在95-105mpa压力下恒压保持130-165小时。
26.在上述压力控制过程中，在压力升至20-40mpa时开始升温，采用200-600秒升温至1330℃—1430℃，在该温度下恒温保持1000-5000秒，然后开始第一次降温，用20-48小时匀速降温至1280℃—1320℃，然后在该温度下恒温保持60-80小时，然后开始第二次降温，用130-165小时匀速降温至1150℃—1270℃，最后与压力时间保持时间同步结束，即可制得大颗粒培育钻石。
27.本实施例中，将所述原料配比方案的合成块放置在六面顶压机合成腔中，首先，采用55秒的时间，匀速升压至58mpa，然后在该压力下恒压保持1800秒，然后用60秒时间，匀速升压至68mpa，然后用36小时匀速升压至83mpa，然后用72小时匀速升压至100mpa，然后在100mpa压力下恒压保持145小时。
28.在上述压力控制过程中，在压力升至30mpa时开始升温，采用350秒升温至1350℃，在该温度下恒温保持2000秒，然后开始第一次降温，用36小时匀速降温至1300℃，然后在该温度下恒温保持72小时，然后开始第二次降温，用145小时匀速降温至1250℃，最后与压力时间保持时间同步结束，即可制得大颗粒培育钻石，该大颗粒培育钻石直径14.5mm、高度8.41mm，重量达11.5克拉，颜色优白，内部纯净，净度达vvs级。
29.本发明提供了一种多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块，用本发明提供的多层渗透式结构大颗粒单晶培育钻石合成块制造的培育钻石，毛坯尺寸可以达到直径14mm、高度8.3mm以上，重量可达10ct以上，且单晶晶型为完整标准的八面体｛111｝与立方体｛100｝的聚形、内部净度可达vs级、颜色可达优白级，能够稳定合成，完全满足工业化投产条件。
30.以上显示和描述了本发明的基本原理、主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及等同物界定。
31.在本发明的描述中，需要理解的是，术语“前”、“后”、“左”、“右”、“中心”、等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗指所指的装置或元件必须具有特定的方位、为特定的方位构造和操作，因而不能理解为对本发明保护内容的限制。