得到的合成气体由出气多孔金属板进入出气多孔金属板与出气端封盖之间的空间内，最后由出气中空金属管排出；
[0034](4)反应器经过I?2周的运行之后，可将反应器通过空气或者氧气进行等离子体放电，放电过程可将多孔金属板以及催化剂上残留的有机颗粒氧化成0)2和H2O,实现有效金属板清洁和催化剂的再生。
[0035]与现有技术相比，本发明具有如下有益效果:
[0036]1、相比于常规的高温、高压催化014/0)2重整制备合成气，等离子体催化014/0)2重整制备合成气只需要在低温或非高温、大气压条件下即可实现，且高温催化需要消耗大量能量，而等离子体能耗小，操作条件灵活。
[0037]2、将多管等离子体矩和填充式表面放电有效结合，二者的功能之间相互协同促进，提高重整合成效果。
[0038]3、CH4/C02进该入反应器后先在区域I中得到等离子体激发分解，再通过进气端金属多孔板进入到区域II中，通过等离子体催化共同作用使得CH4/C02重整制备合成气效果得到更大提升，能量效率显著提高。
[0039]4、进气端金属多孔板的设计，不仅能让气体顺利通过，而且能有效截留等离子体矩放电过程中产生的积碳颗粒，有效保护后续填充的催化剂不受堵塞和化学钝化。
【附图说明】
[0040]图1是本发明反应器的结构示意图。
[0041]图2是图1所示反应器进气中空金属管与对应封盖之间的示意图。
[0042]图中所示附图标记如下:
[0043]1-进气中空金属管 2-出气中空金属管 3-壳体
[0044]4-进气多孔金属板 5-出气多空金属板 6-填充介质
[0045]7-封盖。
【具体实施方式】
[0046]如图1和图2所示，一种温室气体重整制备合成气的反应器，包括壳体3、封盖7、进气中空金属管1、出气中空金属管2、进气多孔金属板4、出气中空金属板5和填充介质6。
[0047]壳体3为截面为圆形或正多边形的筒形壳体，本实施方式中为截面为圆形的筒形壳体，材质为石英玻璃或陶瓷或有机玻璃，筒形壳体的两端一端为进气端、另一端为出气端，进气端和出气端均用聚四氟乙烯制成的封盖7密封。
[0048]在进气端的封盖上设置若干根进气中空金属管1，进气中空金属管穿过对应封盖伸入壳体3内，其中空腔体构成进气通道，进气中空金属管与对应封盖连接处采用活动连接且连接处密封，使所有进气中空金属管插入壳体内的长度可调，所有进气中空金属管均接地。
[0049]所有进气中空金属管等长且在对应封盖上均匀分布，每根进气中空管的管径Dl为2?3mm，任一相邻两进气中空金属管之间的间距为5?10mm，设置数量依据筒形壳体的内径调整。本实施方式中所说的管径均指对中空管的内径。
[0050]出气端的封盖上设置一根出气中空金属管2，该中空金属管与对应封盖的连接处为密封连接，其中空腔体为出气通道。
[0051]在筒形壳体内由进气端至出气端方向依次设置进气多孔金属板4和出气多孔金属板5，进气多孔金属板4接高压电源，出气多孔金属板5接地。填充介质6填充于两多孔金属板之间，填充介质为以S12作为催化剂载体、Fe、Co、Ni为主的VID B族复合金属氧化物为活性成分的担载型催化剂。进气端的封盖与进气多孔金属板4之间的间距为LI，进气多孔金属板4与出气多孔金属板5之间的间距为L2，出气多孔金属板5与出气端的封盖之间的间距为L3，本实施方式中LI = L2 = L3 = 100?400mm。
[0052]进气端的封盖与进气多孔金属板4之间的空间为区域I，进气多孔金属板4与出气多孔金属板5之间的空间为区域II，出气多孔金属板5与出气端的封盖之间的空间为区域 III。
[0053]由本反应器重整温室气体制备合成气的过程如下:
[0054](I)打开高压电源，根据放电间隙调节电压在20?50kV，CH4/C(V混合气体由进气中空金属管喷入，控制进气中空金属管中的气体流速为5?lOm/s，随后进入进气端封盖与进气多孔金属板之间的空间(区域I )内，在此空间内气体的流速大约为0.2?0.5m/s，等离子体矩电晕放电激发混合气体分解为CO和H2;
[0055](2)经步骤(I) 一次分解后的混合气体穿过进气多孔金属板进入填充介质(区域II )内，空速一般控制在30000?50000ml.gh 1在该区域内进行填充式表面等离子体放电，进一步将混合气体中残留的CH4/C02分解为CO和H 2;
[0056](3)经步骤(2) 二次分解后得到的合成气体由出气多孔金属板进入出气多孔金属板与出气端封盖之间的空间(区域III)内，最后由出气中空金属管排出；
[0057](4)反应器经过I?2周的运行之后，可将反应器通过空气或者氧气进行等离子体放电，放电过程可将多孔金属板以及催化剂上残留的有机颗粒氧化成0)2和H2O,实现有效金属板清洁和催化剂的再生。
[0058]应用实例I
[0059]单独的等离子体矩放电，CH4^P 0)2的流量为lL/min，CH4=CO2= I:1 ;进气中空管直径1mm，设置4根进气中空管，壳体内径10mm，出气管直径3mm ;L1 = 10mm ;采用交流电源，在能量注入达到15kJ/L，CO2的转化率达到12?15%，而CH4的转化率也达到了 10?15%。
[0060]应用实例2:
[0061]单独的填充式表面放电，CHjP 0)2的流量为lL/min，CH4=CO2= I:1 ；L2 = 10mm ;壳体内径10mm，进气管I个和出气管I个，直径都为3mm ;采用交流电源，在能量注入达到15kJ/L，CO2的转化率达到14?18%，而CH4的转化率也达到了 16?20%。
[0062]应用实例3:
[0063]本发明将等离子体矩和填充式表面放电复合。CH4^P 0)2的流量为lL/min，CH4=CO2= 1:1 ;进气中空管直径1mm，设置4根进气中空管，壳体内径10mm，出气管直径1mm ；L1 =L2 = L3 = 10mm ;填充催化剂N1-Cu-S12催化剂2g ;采用交流电源，在放电电压为25kV，能量注入15kJ/L，CO2的转化率达到43?45 %，而CH 4的转化率也达到了 52?56 %。无论是CO2还是CH 4的转化率都有了明显的提升。
【主权项】
1.一种温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，包括: 壳体，该壳体的一端为进气端，另一端为出气端，进气端与出气端均用封盖密封； 若干根进气中空金属管，贯穿进气端的封盖且均接地，中空腔体为进气通道； 出气中空金属管，贯穿出气端的封盖，中空腔体为出气通道； 进气多孔金属板和出气多孔金属板，由进气端至出气端方向依次设于壳体内，进气多孔金属板接高压电源，出气多孔金属板接地； 填充介质，填充于进气多孔金属板和出气多孔金属板之间。2.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所述进气中空金属管在进气端的封盖上均匀分布，且相邻两根进气中空金属管之间的间距为5?1mm03.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所述进气中空金属管的管径为2?3mm。4.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所有进气中空金属管长度相同且插入壳体内的长度可调。5.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，进气端的封盖与进气多孔金属板之间的间距、进气多孔金属板与出气多孔金属板之间的间距、以及出气多孔金属板与出气端的封盖之间的间距相等。6.根据权利要求5所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所述间距为100 ?400mm。7.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所述填充介质为以S12作为催化剂载体、Fe、Co、Ni为主的VID B族复合金属氧化物为活性成分的担载型催化剂。8.根据权利要求1所述温室气体重整制备合成气的反应器，其特征在于，所述壳体为截面为圆形或正多边形的筒形壳体，壳体的材质为石英玻璃、陶瓷或有机玻璃。9.一种温室气体重整制备合成气的方法，其特征在于，包括如下步骤: (1)打开高压电源，根据放电间距调节电压在20?50kV，CH4AXV混合气体由进气中空金属管喷入，控制进气中空金属管中的气体流速为5?lOm/s，随后进入进气端封盖与进气多孔金属板之间的空间内，在此空间内气体的流速为0.2?0.5m/s，等离子体矩电晕放电激发混合气体分解为CO和H2; (2)经步骤(I)一次分解后的混合气体穿过进气多孔金属板进入填充介质内，空速控制在30000?50000ml.g h \在该区域内进行填充式表面等离子体放电，进一步将混合气体中残留的CH4/C02分解为CO和H 2; (3)经步骤(2)二次分解后得到的合成气体由出气多孔金属板进入出气多孔金属板与出气端封盖之间的空间内，最后由出气中空金属管排出； (4)反应器经过I?2周的运行之后，将反应器通过空气或者氧气进行等离子体放电，放电过程将多孔金属板以及催化剂上残留的有机颗粒氧化成0)2和H2O,实现有效金属板清洁和催化剂的再生。
【专利摘要】本发明公开了一种温室气体重整制备合成气的反应器及方法，反应器包括：壳体，壳体的一端为进气端，另一端为出气端，进气端与出气端均用封盖密封；若干根进气中空金属管，贯穿进气端的封盖且均接地，中空腔体为进气通道；出气中空金属管，贯穿出气端的封盖，中空腔体为出气通道；进气多孔金属板和出气多孔金属板，由进气端至出气端方向依次设于壳体内，进气多孔金属板接高压电源，出气多孔金属板接地；填充介质，填充于进气多孔金属板和出气多孔金属板之间。本发明装置将多管等离子体矩和填充式表面放电有效结合，集等离子体氧化、过滤和化学催化于一体，充分发挥各个技术的优势和协同作用，有效解决转化效率及能量利用率低、催化剂堵塞问题。
【IPC分类】B01J8/00, C01B3/40, B01J19/08, C01B3/34
【公开号】CN105056858
【申请号】CN201510428436
【发明人】吴祖良, 王家兴, 郭海慧, 姚水良
【申请人】浙江工商大学
【公开日】2015年11月18日
【申请日】2015年7月20日