微界面强化反应器能量耗散构效调控模型建模方法与流程
本发明属于化工制造、反应器、建模技术领域，具体涉及一种微界面强化反应器能量耗散构效调控模型建模方法。
背景技术：
氧化、加氢、氯化等多相反应在化工生产过程中广泛存在，其宏观反应速率一般受制于传质过程。气液反应的传质速率主要受液侧(或气侧)传质系数及气液相界面积a共同影响。已有研究表明，a对体积传质系数的影响程度更大，且容易调控。因此，增大a被视为提高受传质控制的气液反应体系反应效率的特别有效的途径。
气泡sauter平均直径d32是决定a大小的关键参数之一，主要受气泡间及气液两相间相互作用力影响。气泡聚并和分裂分别是上述两种作用力的结果，并影响气泡直径的大小。因此，气泡聚并和破裂作为气泡的介观尺度行为，是决定a大小的深层次原因。关于气泡聚并和分裂行为的研究由来已久，普遍认为能量耗散率和d32是重要的影响因素。事实上，d32能够影响a及体积传质系数大小，是决定气液宏观反应速率的核心因素[1]。研究显示，当d32逐渐减小时，体积传质速率逐渐增大；特别是当d32小于1mm时，体积传质速率随d32的减小以类似于指数形式较快增大。因此尽可能减小d32能够强化气液传质并最终增大宏观反应速率。
鼓泡反应器和搅拌-鼓泡反应器是工业上最传统和常用的气液反应器。如px氧化制ta的塔式鼓泡反应器，气泡直径通常大于10mm，乃至几厘米级，其传质界面面积十分有限，因此必须将反应器做得很大，以提高宏观反应速率，同时必须通过增加鼓气量来促进液体湍流，使气含率提高，进而增大界面面积，但此举必然降低空气中氧的利用率，增大压缩机功率和尾气排放，导致能耗过渡和物料损失及环境污染。从湍流动力学角度看，传统上用得最广泛的搅拌-鼓泡式气液反应器内大多形成对气泡宏观运动有影响但对气泡破碎作用甚微的大涡，气泡不能有效破碎，故气泡直径偏大，传质面积受限，以致反应效率偏低。为强化气液传质，塔式鼓泡反应器一般增设气体分布板、静态混合器等内件以加强混合，而搅拌釜则需安装不同结构的搅拌桨或内筒等结构，以增加液层的含气量。尽管如此，这两种反应器内的气泡直径通常为5～20mm，所提供的单位体积中的相界面积均十分有限，一般小于100m2/m3,故反应效率不可能获得突破性提高。因此，工业上经常通过高温高压和加大气量来提高气含率和相界面积，但这对反应过程的能耗、物耗及反应选择性都有重大的负面影响。
由于研发气泡的微破碎技术十分重要，故最近10年来，英、美、德、日等国的大学与研究机构开始关注和研发超细气泡技术[2-11]，但其研究成果具有下列共同缺陷：
(1)采用机械破碎、流体撞击、超声等手段虽可得到一定量微米级尺度的气泡，但气液比(气体体积与液体体积之比)太低，一般低于1％，上限不超过5％。此外，产生微气泡的设备能耗和制造成本也太高。
(2)国内外尚未基于液相为连续相且高度湍流的微气泡体系特性，提出过系统化的微界面传质强化理论、微气泡测试与表征方法、微界面强化反应器构效调控理论及相关数学模型。
基于上述原因，虽有零星的应用实验结果发表，但尚未有规模化的工业应用报道，尤其在化工制造领域的应用基本上还处于空白状态。
当今时代的化工生产，基于创新、绿色、环保总体考虑，其生存和发展依赖于对材料与过程技术大幅创新。提高反应与分离过程的原子经济性对降低能耗、物耗、增强竞争力至关重要。基于此，我们提出“微界面传质强化反应-精细分离集成系统”新技术，试图从最基本的超细气液颗粒特性研究出发，解决在高度湍流状态下超细颗粒体系中，微界面化学反应器内流体流动、传质、反应、能量转换等构效调控全过程所涉及的理论、技术与应用问题。
本发明涉及的超细气液颗粒指的是超细气泡(或超细液滴)，是颗粒当量直径处在1μm≤d0＜1mm的微米级气液颗粒。在反应体系中，超细气液颗粒形成了超细界面(或微界面)，超细界面的形成大幅强化了传质与反应速率，尤其是受传质控制的反应体系。
需要强调，经典的气液混合理论一般基于毫米－厘米级气液颗粒特征，目前最为合理的方法是多尺度能量最小化原理(emms)[12]。当前大多研究工作均是针对传统气液反应器内的毫米级上气泡[13,14]，很少涉及超细颗粒体系。针对超细颗粒体系的混合、传质与反应特性，必须建立新的计算模型、测试与表征方法，以及构效调控模型，为此必须研究新的设备结构、能量输入方式与转换模式，从而形成全新的适合于超细颗粒反应体系的计算软件与硬件平台，为我国的过程工业生产技术上一个新台阶提供技术与装备支持。
已有研究指出[15,16]，ε是决定气泡破裂机制的关键参数。一般认为，输入到体系中的能量以不同尺度的涡旋串级形式存在，最终在kolmogorov尺度的耗散涡内耗散；大尺度涡主要提供体系宏观运动所需能量，尺寸小于气泡的含能涡通过撞击气泡表面而将能量传递给气泡，使气泡表面能增加，并导致气泡变形甚至破裂。ε增大，意味着气泡表面获得能量的速率增加，气泡更容易破裂。
关于能量耗散率较为经典的计算模型源于cunningham基于热力学第一和第二定律对气液射流泵能量衡算的求解结果[17]。其研究的是射流断裂后与其携带的气体形成均匀气液混合物进行的能量传递，使气泡破碎。是针对传统反应器中产生气泡直径在1mm以上的气泡的。而对于微界面强化反应器不适用，后者是由于高速射流所携带的气体相互撞击进行能量交换而使气泡破碎的，两者机理不同。所以cunningham基于热力学定律对εmin的表达式不适用。
所谓构效调控数学模型，是指将超细气液颗粒反应体系之反应效率(能效和物效)与体系理化特性、微界面特性、传质特性和反应器结构用数学方法关联起来，从而实现可通过调整结构参数和操作参数以获得反应过程能效物效的最大化目标，或者在给定反应目标(任务)和能耗物耗下，设计出高效的反应器结构。而对于微界面强化反应器而言，此方面工作在国际上仍为空白。
参考文献
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技术实现要素：
本发明的目的在于，克服现有技术的缺陷，提供一种微界面强化反应器能量耗散构效调控模型建模方法。
针对以上背景技术，本发明的内容是构建微界面强化反应器(mtir)构效调控数学模型。所谓构效调控数学模型，是指将超细气液颗粒反应体系之反应效率(能效和物效)与体系理化特性、微界面特性、传质特性和反应器结构用数学方法关联起来，从而实现可通过调整结构参数和操作参数以获得反应过程能效物效的最大化目标，或者在给定反应目标(任务)和能耗物耗下，设计出高效的反应器结构。而对于微界面强化反应器而言，此方面工作在国际上仍为空白。
为实现上述技术目的，本发明采用如下技术方案：
一种微界面强化反应器能量耗散构效调控模型建模方法，包括：
步骤100：将微界面强化反应器总的能量耗散率ε的计算划分为微界面强化反应器内三个不同区域能量耗散率的总和，包括反应器主体区鼓泡区的能量耗散率εr，气液破碎区的εmix以及气液出口区的εpl；
步骤110：其中，反应器主体区鼓泡区的能量耗散率εr采用如下方式计算：
反应器气体鼓泡过程中，依据气泡对体系做功，εr表示为：
其中，qg为反应器内通气体积流量，m3/s；s0为反应器横截面积，m2；
步骤120：计算气液破碎区的εmix：
基于εmix经典计算模型，假设气液混合为绝热过程并忽略液体势能变化，忽略气体质量流量，并使能量耗散率的单位统一为w/kg，获取计算公式如下：
其中，lmix为气泡破碎区长度，m；p0、p1分别为气泡破碎区入口液体静压及出口气液混合物压力，pa；λ1为气液体积流量之比：k1为喷嘴直径与气泡破碎区直径的比值，k1＝dn/d1；s1为气泡破碎器横截面积，m2；ρl为液体密度，kg/m3；ql为反应器内液体循环体积流量，m3/s；
λ1＝qg/ql(3)
步骤121：计算气泡破碎区入口液体静压p0及出口气液混合物压力p1：
忽略气泡破碎区管壁摩擦损失，则：
其中，φmix为气泡破碎区气含率，按下式计算：
忽略管道摩擦及喷嘴处能量损失，依据能量守恒原理，体系实际获得的能量e0为：
即：
由式(6)(9)得：
步骤122：计算气泡破碎区长度lmix：
lmix通过测量气液破碎区管内壁压力突变来确定，或通过如下方式确定：
其中：ph为气液破碎区上方气压，pa；ρmz为气液破碎区内气液混合物密度，kg/m3；vn为射流口的射流速度，m/s；ue,max为气液破碎区涡旋最大返回速度，m/s；
ph由伯努利方程推得：
ph≈pg0(13)
式中，pg0为供气压力，pa；
ρmz通过下式计算：
ρmz＝ρgφmix+ρl(1-φmix)≈ρl(1-φmix)(14)
式中，ρg为气体密度，g/m3；
考虑气液破碎区气液混合物流速的影响，ue,max为射流口射流流速与气液破碎区气液混合物流速的矢量合成的结果，采用下式计算ue,max：
将式(13)(16)代入式(12)，并化简后可得：
获取反应器气泡破碎器长度lb，并根据式(17)计算lmix；
①当lmix＜lb时，以式(17)的计算结果为lmix的实际数值；
②当lmix≥lb时，说明射流能量近似完全在气泡破碎器区域耗，则：
lmix＝lb(20)
步骤130：计算气液出口区的εpl；
假设气泡在气液出口区呈均匀分布状态，此区域的能量耗散速率εpl由下式计算：
反应器结构设计时保证λ1可调范围足够大，通过实验确定反应器基本结构参数间的关系：k1＝0.5，lb＝13d1；代入前述相应表达式并化简可得：
步骤200：确定εr、εmix和εpl各自的数值大小；
步骤210：依据进入反应器的气液流量等于气泡破碎区出口的气液流量平衡原理，得到：
式中，cl为基于反应器内有效体积πd02h0/4的液体循环倍数，即每小时液体循环总体积与反应器有效体积的比值；u1为气泡破碎器出口气液混合物线速度，m/s；λ1取值0.1～0.5；
由式(25)可知：
d0≈19d1(26)
选定d1数值，计算并比较反应器不同区域在不同喷嘴液速下的能量耗散率，确定与气液破碎区的能量耗散率εmix相比，反应器主体区、气液出口区的能量耗散率可忽略不计，即εmix≈ε；则整个反应器的能量耗散率ε与反应器结构参数之间的数学关系，可由式(2)计算确定，即：
本发明的另一目的在于提供上述方法构建的数学模型。
本发明的又一目的在于提供上述方法在反应器设计中的应用。
具体包括：
设计反应器使其结构参数满足λ1＝0.1～0.5、k1＝0.5、lb＝13d1，以及下述方程：
其中，lb为反应器气泡破碎器长度；d1为气泡破碎区直径；k1为喷嘴直径与气泡破碎区直径的比值，k1＝dn/d1；λ1为气液体积流量之比；ql为反应器内液体循环体积流量；lmix为气泡破碎区长度；d1为气泡破碎管直径；λ1为气液体积流量之比，λ1＝qg/ql；qg为反应器内通气体积流量；p0为气泡破碎器入口处液体的静压；p1为气泡破碎区出口气液混合物压力；ε为能量耗散率；μl为液体动力粘度；σl为液体表面张力；ρl为液体密度。
本发明的方法适用于微界面强化反应器，其核心在于气泡破碎器。气泡破碎器的原理是高速射流所携带的气体相互撞击进行能量传递，使气泡破碎，其结构参数有lb、d1，详细结构见附图1，除此之外该反应器的其它结构参数有d0、h0，具体反应器结构相关内容已经公布于发明人在先申请的专利cn10618766a中，本发明中不再赘述。
因有研究指出，能量耗散率ε是决定气泡破裂机制的关键参数。而ε的增大，意味着气泡更容易破裂，即可以得到尺度更小的气泡，但是针对微米级尺度的能量耗散率的表达式，目前相关研究还是空白，本发明的方法通过严谨的推导过程实现了微界面强化反应器能量耗散构效调控的数学模型的构建，为指导新型反应器的设计奠定理论基础。
本发明的方法通过构建微界面强化反应器的能量耗散构效调控模型，填补了气液体系微米级尺度能量耗散率在国际上的空白。而且构效调控的数学模型，能将超细气液颗粒反应体系之反应效率(能效和物效)与体系理化特性、微界面特性、传质特性和反应器结构用数学方法关联起来，从而实现可通过调整结构参数和操作参数以获得反应过程能效物效的最大化目标，或者在给定反应目标(任务)和能耗物耗下，设计出高效的反应器结构。
附图说明
图1是一种微界面强化反应器结构示意图，用于说明本发明建模方法在反应器装置中的应用；其中1-反应器，2-泵前阀，3-循环泵，4-泵后阀，5-液体流量计，6-换热器，7-气泡破碎器，8-测温仪，9-下降管，10-气体阀，11-气体流量计，12-气相入口，13-压力表，14-液位计；d0-反应器直径，h0-反应器内初始液位高度，d1-气泡破碎管直径，lb-气泡破碎区长度；
图2是反应器内不同区域能量耗散率大小比较；图2(a)是反应器主体区鼓泡区的εr，图2(b)是气液出口区的εpl；
图3是3种代表性体系中d0与ε的关系。
具体实施方式
实施例1
本实施例具体说明本发明的微界面强化反应器能量耗散构效调控模型建模方法。
其步骤包括：
步骤100：对于基于高度湍动的射流能量破碎气体的微界面强化反应器，将其总的能量耗散率ε的计算划分为微界面强化反应器内三个不同区域能量耗散率的总和，包括反应器主体区鼓泡区的能量耗散率εr，气液破碎区的εmix以及气液出口区的εpl；
步骤110：其中，反应器主体区鼓泡区的能量耗散率εr采用如下方式计算：
反应器气体鼓泡过程中，依据气泡对体系做功，εr表示为：
其中，qg为反应器内通气体积流量，m3/s；s0为反应器横截面积，m2；
在实际鼓泡过程中，表观气速vg由于受液体静压的限制而不可能很大，因此，鼓泡过程εr值也较小，这是导致鼓泡塔内气泡较大的重要原因。因此，想要获得较小的气泡，尤其是微气泡，必须改变自然鼓泡方式而采用其它方式。
步骤120：计算气液破碎区的εmix：
气泡破碎区能量耗散率εmix经典计算模型源于cunningham基于热力学第一和第二定律对气液射流泵能量衡算的求解结果。但是本发明应用的气泡破碎器与其有所不同：前者是射流断裂后与其携带的气体形成均匀气液混合物进行能量传递，使气泡破碎，而后者是高速射流所携带的气体相互撞击进行能量传递，使气泡破碎。
基于εmix经典计算模型，假设气液混合为绝热过程并忽略液体势能变化，忽略气体质量流量，并使能量耗散率的单位统一为w/kg，获取计算公式如下：
其中，lmix为气泡破碎区长度，m；p0、p1分别为气泡破碎区入口液体静压及出口气液混合物压力，pa；λ1为气液体积流量之比：k1为喷嘴直径与气泡破碎区直径的比值，k1＝dn/d1；s1为气泡破碎器横截面积，m2；ρl为液体密度，kg/m3；ql为反应器内液体循环体积流量，m3/s；
λ1＝qg/ql(3)
步骤121：计算气泡破碎区入口液体静压p0及出口气液混合物压力p1：
evans假设气泡破碎区压力各处相等，即：
p1≈p0(4)
并对式(2)进行了修正,得到如下简化形式：
理论和实验结果均表明，严格意义上式(5)不合理。更为重要的是，体系总输入能量对εmix的影响未得到体现。若忽略气泡破碎区管壁摩擦损失，则：
其中，φmix为气泡破碎区气含率，按下式计算：
忽略管道摩擦及喷嘴处能量损失，依据能量守恒原理，体系实际获得的能量e0为：
即：
当液体饱和蒸汽压为pl*(pa)，为使喷嘴处液体不汽化，应满足：
当喷嘴及气泡破碎器结构尺寸一定情况下，上式决定了体系所需最小能量。换言之，若系统已选用确定型号的循环泵，则实际循环流量由不等式(10)所限。
由式(6)(9)得：
步骤122：计算气泡破碎区长度lmix：
lmix通过测量气液破碎区管内壁压力突变来确定，或通过如下方式确定：
其中：ph为气液破碎区上方气压，pa；ρmz为气液破碎区内气液混合物密度，kg/m3；vn为射流口的射流速度，m/s；ue,max为气液破碎区涡旋最大返回速度，m/s；
ph由伯努利方程推得：
ph≈pg0(13)
式中，pg0为供气压力，pa；
ρmz通过下式计算：
ρmz＝ρgφmix+ρl(1-φmix)≈ρl(1-φmix)(14)
式中，ρg为气体密度，g/m3；
ue,max一般可由下式计算：
ue,max＝0.085vn(15)
但式(15)仅考虑ue,max与射流口液体流速有关，而并未考虑与气液破碎区气液混合物流速的影响。本发明研究认为，ue,max实际应为射流口射流流速与气液破碎区气液混合物流速的矢量合成的结果。因此，考虑气液破碎区气液混合物流速的影响，采用下式计算ue,max：
将式(13)(16)代入式(12)，并化简后可得：
获取反应器气泡破碎器长度lb，并根据式(17)计算lmix，当气泡破碎器长度lb(m)确定时，lmix随操作工况的不同而发生改变，有可能出现如下两种情况，因此分情况讨论；
①当lmix＜lb时，以式(17)的计算结果为lmix的实际数值；
此时lmix＞0，k1还应同时满足下面不等式组：
k12(1+λ1)≤0.915(19)
②当lmix≥lb时，说明射流能量近似完全在气泡破碎器区域耗，则：
lmix＝lb(20)
步骤130：计算气液出口区的εpl；
假设气泡在气液出口区呈均匀分布状态，此区域的能量耗散速率εpl由下式计算：
上式是经化简后的结果。其中，νl为液体运动粘度，m2/s。不难看出，εpl主要与反应器操作参数(ql、qg)及气泡破碎器的气液出口管直径d1有关。
由以上分析可知，反应体系多因素(操作参数、物性参数和结构参数)的联合作用导致εr、εmix和εpl的变化较为复杂。而且进一步分析可知，气液体积流量比λ1是调控a的关键参数，可根据实际生产需要对λ1进行调节。为此，反应器结构设计时应保证λ1可调范围足够大，通过实验确定反应器基本结构参数间的关系：k1＝0.5，lb＝13d1；代入前述相应表达式并化简可得：
由于本发明的超细气泡是在气泡破碎器中形成，因此应建立气泡破碎器的能量耗散率的计算模型。前文已指出，反应器内存在三个不同大小的区域能量耗散率，究竟采用何种形式，须首先对它们进行比较。
步骤200：确定εr、εmix和εpl各自的数值大小；
步骤210：要确定εr、εmix和εpl各自的数值大小，须确定反应器直径d0与气泡破碎器直径d1的关系，理论上d0与d1并不存在定量关系。为此，依据进入反应器的气液流量等于气泡破碎区出口的气液流量平衡，可得到
式中，cl为基于反应器内有效体积πd02h0/4的液体循环倍数，即每小时液体循环总体积与反应器有效体积的比值；u1为气泡破碎器出口气液混合物线速度，m/s；λ1取值0.1～0.5；
由式(25)可知：
d0≈19d1(26)
式(26)基本可以反映大多数情况下反应器直径与气泡破碎管直径的关系。在特殊情形时，可以适当调整d1前面的数值。
以d1＝0.012m为例，计算并比较反应器不同区域在不同喷嘴液速下的能量耗散率，如图2所示。其中vn为喷嘴液速，m/s。由图2可知，与气液破碎区的能量耗散率εmix相比，反应器主体区、气液出口区的能量耗散率可忽略不计，即εmix≈ε；则整个反应器的能量耗散率ε与反应器结构参数之间的数学关系，可由式(2)计算确定，即：
实施例2
本实施例以图1所示的反应器为例，说明实施例1所述建模方法构建的模型在二氧化碳和水体系反应器中的应用。图1的反应器结构可为现有微界面强化反应器的结构，仅采用本发明的方法进行参数设计，本发明中对反应器的结构不再赘述。
根据实施例1构建的能量耗散构效调控模型如下：
式中，ql为反应器内液体循环体积流量；lmix为气泡破碎区长度；d1为气泡破碎管直径；λ1为气液体积流量之比，λ1＝qg/ql；qg为反应器内通气体积流量；p0为气泡破碎器入口处液体的静压；p1为气泡破碎区出口气液混合物压力；ε为能量耗散率；μl为液体动力粘度；σl为液体表面张力；ρl为液体密度。
实施例2选用的模型主要考虑lmix小于lb的情况，因为相反的情况不常见，比较极端。
根据实施例1，反应器结构参数还应满足：λ1＝0.1～0.5、k1＝0.5、lb＝13d1；
对于二氧化碳和水体系，当操作条件为：ql＝2000l/h(5.56×10-4m3/s)，气体流量qg＝0.2ql，t＝298k，pg0＝1atm；而此体系中液相的物性参数为：ρl＝1000kg/m3，μl＝8.9×10-4pa·s，σl＝7.197×10-4n/m；反应器气泡破碎管直径d1＝0.02m；e0表示体系输入的能量，即循环泵铭牌上的额定功率，取e0＝1000w。根据操作条件和上述模型应用mir计算得到产生气泡sauter平均直径d32＝0.1mm时的能量耗散率ε＝1001.03w/kg。
levenspiel认为，多相体系的宏观反应速率可由下式表示：
经化简后的气液反应宏观速率方程可简化为：
表1和表2是在mir中相同体系的各个参数的计算情况：
表1在mir反应器中模型公式计算的参数
表2在mir反应器中模型公式计算的三种阻力(气膜、液膜、本征)
实施例3：
本实施例以图1所示的反应器为例，说明实施例1所述建模方法构建的模型在空气-水体系反应器中的应用，与现有装置产生的气泡sauter平均直径d32＝1mm时的能量耗散率的结果对比如下。
表3和表4是相同体系不同粒径下的各个参数的对比情况：
表3不同粒径下模型公式计算的参数
表4不同粒径下模型公式计算的三种阻力(气膜、液膜、本征)
如表3、表4所示，在相同条件下，产生的直径越小，所需的能量耗散率则越大。微米级气泡的产生，是由于高速射流所携带的气体相互碰撞进行能量传递，使能量耗散率最大的气液破碎区会产生很多小的旋涡及涡流，剧烈的湍动，较大的气泡会在相互碰撞和剪切力的作用下变成更小的气泡。因此会减小气泡直径，增大相界面积，从而减小了传质阻力和强化了气液传质速率。
能量耗散率ε是决定单一气泡直径d0的关键变量，且由反应器调控参数决定。对于鼓泡塔，有如下计算公式：
由于实际鼓泡过程vg受液体静压的限制而不可能很大，故鼓泡过程ε值一般较小，这决定了鼓泡塔内d0一般处在毫米-厘米级水平。但若采用强制气液喷射搅拌方式，ε值就会通过专门的结构设计变得很大。由喷射器理论可知，体系初始气泡的大小由εmix决定，而初始气泡的大小将直接决定反应器中气泡大小及分布。
当不考虑射流破裂情形时，从理论上考察4种代表性反应体系中ε与d0的关系，见图3。由图可知，当ε较小时，体系物性对d0的影响较显著；而随着ε的逐渐增大，体系物性的影响逐渐减小。
对于普通鼓泡反应器而言，由于其ε值一般小于1w/kg，故其d0一般都大于1mm。而微界面强化反应器可以实现ε＝10～100w/kg之间，因此其气泡尺寸可以达到微米级。
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