一种调控碳60单晶导电性的方法及其应用

1.本发明属于半导体器件技术领域，涉及一种调控碳60(c
60
)单晶导电性的方法及其应用。


背景技术：

2.公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
3.据发明人研究了解，目前c
60
的导电性和绝缘金属相转变主要通过碱金属离子化学掺杂的方法进行调控，比如1:1掺杂能够实现金属相，3:1掺杂实现绝缘到超导相的转变。然而碱金属离子掺杂是一个不可逆过程，无法连续调控c
60
单晶的电子态，并且掺杂后空气稳定性差。此外，碱金属离子掺杂还破坏了c
60
单晶的晶体结构，在一定程度上造成了电子无序。


技术实现要素：

4.为了解决现有技术的不足，本发明的目的是提供一种调控碳60单晶导电性的方法及其应用，能够避免碱金属离子掺杂带来的缺陷。
5.为了实现上述目的，本发明的技术方案为：
6.一方面，一种调控碳60单晶导电性的方法，提供具有源极、漏极、栅极和沟道参比电极的基底，将条状碳60单晶层压至基底上制备四探针空气介电层场效应晶体管(fet)，向条状碳60单晶与栅极之间的间隙中注入离子液体，通过调节栅压及离子液体中阳离子的半径调控碳60单晶导电性，调节过程中的温度范围为0至离子液体的凝固温度。
7.本发明经过研究发现，电导率、电子迁移率和双层电容都与离子液体中阳离子半径有关。对于半径较小的阳离子，在测量的电导率曲线上出现一个明显的峰值，并且在1e/c
60
的电荷密度附近，电导率几乎完全被抑制，呈现出莫特绝缘体特性。然而，增加离子液体阳离子的半径会使抑制的程度急剧下降，这使得本发明的方法能够探索到1.7e/c
60
的电荷传输，器件的电导率得到明显的提升，并且表现为类能带电荷传输，在低温下有向金属相转变的趋势。
8.另一方面，一种上述调控碳60单晶导电性的方法在调控碳60单晶绝缘金属相转变中的应用。
9.有机场效应晶体管作为背板的驱动电路，具有低成本、柔性、可携带的特点，可以应用于3d成像投影以及可穿戴三维技术，比如智能手表以及超薄/可透/柔性的电子皮肤可用作监视身体的各项机能。然而有机场效应晶体管目前最大的难题是如何在最小程度的栅压下实现尽可能大的电荷密度和电导率，由于本发明的上述方法，可以通过调控栅压和阳离子半径来调节电荷密度和电导率，在栅压一定的情况下，仅需要调节阳离子半径即可实现电荷密度和电导率的调节，所以本发明的上述方法可以解决上述难题，因而第三方面，一
种上述调控碳60单晶导电性的方法在设计和/或制备有机场效应晶体管中的应用。
10.第四方面，一种上述调控碳60单晶导电性的方法在设计和/或制备电子器件中的应用。
11.离子液介电层在施加电压时正负离子分别向栅极和半导体层移动，形成近似单层的正负离子结构，且电解质内部保持电中性，其单层正负离子的厚度仅为1nm。所以在相同介电常数下，离子液诱导产生的电荷密度要比传统介电层(＞100nm，防止介电层针状缺陷和大的漏电流)高两到三个数量级。大的载流子浓度促使一些无机二维半导体材料电导率提升，从绝缘体向金属相转变(mit)，这意味着电子器件运行速度更快，存储能力更强。同时，离子液栅极诱导的绝缘体-金属转变还可以支持低功率的微电子系统，即需要更低的功率给电子器件充电，且器件运行的功率更小，使用寿命更长。由于本发明提供的方法能够通过调控栅压和阳离子半径调节电荷密度和电导率，因而可以指导设计出具有更低功率的电子器件。
12.本发明的有益效果为：
13.本发明通过有机半导体双电层晶体管(edlt)研究c
60
单晶在高表面电荷密度下的二维输运，该电荷密度高达甚至超过10
14
cm-2
或1e/c
60
。研究表明，本发明的方法能够观察到这些系统中强烈的离子-电子和电子-电子相互作用的明确证据，特别是可以观察到用两种离子液体deme-tfsi和n4441-tfsi栅极调控的c
60
单晶的σ
s-n关系中存在一个明显的峰值。该峰值在表面电子累积n＝0.5e/c
60
附近，并且在n＝1e/c
60
附近完全抑制了σs。将离子液体改为n8881-tfsi，阳离子半径增加，产生了两个重大变化。首先，σs明显提高，并且在n＝1e/c
60
处对σs的抑制变弱。其次，能够将vg扫到更大的数值，电子累积量超过10
14
cm-2
。另外，更为重要的是，增加离子液体的阳离子半径减弱了c
60
晶体和离子液界面处波纹状表面电势，实现了更高的电导率。
附图说明
14.构成本发明的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
15.图1为本发明实施例中制备的器件结构示意图。
16.图2为本发明实施例制备的c
60
单晶edlts表征图；(a)沿着[111]方向立方面堆积的c
60
晶体结构；(b)面外xrd显示主晶面与(111)紧密堆积面相对应；插图：(111)峰的摇摆曲线；(c)(111)面的afm高度图像；插图：沿着虚线方向的afm高度曲线(单分子台阶高度)；(d)三种离子液体的分子结构；(e)c
60
单晶edlt的横截面示意图(顶部)和相应的俯视光学显微镜图(底部)；显微镜图片中可明显观察到用于四探针测试的沟道参比电极v1和v2；栅极到晶体的间隙为5微米；(f)在215k时，不同离子液介电层c
60
单晶edlts的σs随着栅压vg的变化，扫描速率为20mv
·
s-1
。
[0017]
图3为本发明实施例中在215k下deme-tfsi栅极调控c
60
单晶edlt的电学性能；(a)电导率σs与vg的关系，vg最大施压电压到2.5v且vd＝0.2v；回滞为逆时针方向；插图：计算的四探针迁移率与vg的关系；(b)在不同vg扫描速率下的i
disp-vg测试；i
disp-vg的面积积分决定了离子液诱导产生的电荷密度(n)，如阴影区域所示；(c)c
60
单晶edlt的i
d-vg和σ
s-vg特性曲线，vg＝4v；(d)相应的i
disp-vg测试；实心和空心的圆圈分别代表充电和放电时的电子密度
n；电压扫描速率为20mv
·
s-1
。
[0018]
图4为本发明实施例中在215k下具有较大阳离子半径的离子液体栅极调控c
60
单晶edlts的性能；(a)n4441-tfsi栅极调控的edlt的半对数i
d-vg特性曲线；vd＝0.2v，最大vg＝4.5v；(b)n4441-tfsi栅极调控的相应i
disp-vg和n-vg曲线；(c)n8881-tfsi栅极调控的edlt的半对数i
d-vg曲线；vd＝0.2v，最大vg＝5.5v；(d)n8881-tfsi栅极调控的相应i
disp-vg和n-vg曲线；所有图中vg扫描速率为20mv
·
s-1
。
[0019]
图5为本发明实施例中不同离子液介电层c
60
单晶edlt性能；(a)三种离子液体(实心圆：n8881-tfsi；实心正方形：n4441-tfsi；空心正方形：deme-tfsi)栅极调控c
60
单晶edlts的σ
s-n曲线对比；(b)vg＝2.5v时μ和v
t
与阳离子半径大小的关系；误差棒代表每种离子液体至少测试八个器件的标准差；(c)c
60
单晶edlts的四探针迁移率与温度关系图；所有器件均冷却到215k，然后缓慢加热至250k，每隔5k进行连续测量；(d)不同尺寸阳离子/c
60
界面的表面静电势分布示意图。较小的阳离子导致c
60
晶体中电子强烈局域化，呈现窄而尖锐的波纹状电势分布；大的阳离子导致库仑势阱变浅，电子局域化变弱，呈现出较为平滑的电势分布。
具体实施方式
[0020]
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本发明提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
[0021]
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本发明的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
[0022]
鉴于现有碱金属离子掺杂c
60
导电性的调控存在过程不可逆、无法连续调控、空气稳定性差、晶体结构被破坏等问题，本发明提出了一种调控c
60
单晶导电性的方法及其应用。
[0023]
本发明的一种典型实施方式，提供了一种调控c
60
单晶导电性的方法，提供具有源极、漏极、栅极和沟道参比电极的基底，将条状c
60
单晶层压至基底上制备四探针空气介电层场效应晶体管，向条状c
60
单晶与栅极之间的间隙中注入离子液体，通过调节栅压及离子液体中阳离子的半径调控c
60
单晶导电性，调节过程中的温度范围为0至离子液体的凝固温度。
[0024]
本发明研究发现，电导率、电子迁移率和双层电容都与电解质中阳离子半径有关。在栅压一定的情况下，通过调节离子液体阳离子的大小即可调节电荷密度和电导率，从而能够调节其导电特性。
[0025]
研究表明，调节过程在室温下进行时，会产生不可逆的降解，因而需要将调节过程中的温度控制在0至离子液体的凝固温度之间。
[0026]
在一些实施例中，注入离子液体过程的温度为265～272k。在惰性气氛下注入离子液体，能够更快速的将调节过程的温度下降至目标温度，防止降解。
[0027]
离子液体中阳离子的半径，主要通过离子液体的种类进行调节，在一些实施例中，所述离子液体的化学式如下：
[0028][0029]
其中，n1、n2、n3均为自然数，r1为ch3och
2-、甲氧基或甲基。
[0030]
通过调节n1、n2、n3可以调节离子液体的阳离子半径。
[0031]
具体地，离子液体选自二乙基甲基(2-甲氧基乙基)铵双(三氟甲基磺酰)亚胺、三丁基甲基双(三氟甲基磺酰)亚胺铵、三辛基甲基铵双(三氟甲基磺酰)亚胺。
[0032]
在一些实施例中，通过毛细管将离子液体注入。通过毛细管的毛细作用能够更好的将离子液体填充至条状碳60单晶与栅极之间。
[0033]
在一些实施例中，源极由铬层和金层组成。铬层和金层的厚度比例为2～4:15～25，nm：nm。
[0034]
在一些实施例中，漏极由铬层和金层组成。铬层和金层的厚度比例为2～4:15～25，nm：nm。
[0035]
在一些实施例中，栅极由铬层和金层组成。铬层和金层的厚度比例为2～4:15～25，nm：nm。
[0036]
在一些实施例中，源极和漏极的间距为250～350μm。
[0037]
在一些实施例中，c
60
单晶由物理气相传输法(pvt)获得。
[0038]
在一些实施例中，栅极与c
60
单晶之间的间隙为4～6μm。
[0039]
由于上述方法在低温下有向金属相转变的趋势。因而本发明的另一种实施方式，提供了一种上述调控碳60单晶导电性的方法在调控碳60单晶绝缘金属相转变中的应用。
[0040]
本发明的第三种实施方式，提供了一种上述调控碳60单晶导电性的方法在设计和/或制备有机场效应晶体管中的应用。上述方法在栅压一定的情况下，仅需要调节阳离子半径即可实现电荷密度和电导率的调节，因而可以解决在最小程度的栅压下实现尽可能大的电荷密度和电导率的难题。
[0041]
本发明的第四种实施方式，提供了一种上述调控碳60单晶导电性的方法在设计和/或制备电子器件中的应用。由于本发明提供的方法能够通过调节栅压和阳离子半径调节电荷密度和电导率，因而可以指导设计出具有更低功率的电子器件。
[0042]
为了使得本领域技术人员能够更加清楚地了解本发明的技术方案，以下将结合具体的实施例详细说明本发明的技术方案。
[0043]
实施例
[0044]
实验部分：
[0045]
器件的制备和测试：
[0046]c60
购自sigma-aldrich。通过物理气相传输法(pvt)在手套箱中生长6天得到c
60
单晶。其中，单晶生长装置为水平管状，高温区加热升华，升华温度为615℃，c
60
分子蒸气在低温区由于过饱和而沉积并结晶，沉积温度为510～390℃。然后将获得的c
60
单晶层压至具有源极、漏极、栅极和沟道参比电极的预制金涂层pdms基底上，制成四探针空气介电层场效应晶体管。所有接触电极由铬(3nm)/金(20nm)双层薄膜组成。源极和漏极之间的距离是300微米，参比电极(v1和v2)之间的距离是150微米。所有器件栅极到晶体的间隙为5微米，如图1
所示。edlt是在四探针空气介电层的基础上，通过毛细管作用将离子液体填充到c
60
单晶和栅极之间的间隙而构建的。离子液体购自merck kgaa公司。器件的i-v特性是在充满n2的手套箱中测试的，变温测试是在黑暗中用低温探针台在10-4
torr下进行的。位移电流是用keithley 2612源表测量装置记录的，该装置在测量电流的同时扫描栅极和短路的源极和漏极触点之间的电压。
[0047]
表征：
[0048]
高分辨率的x射线衍射(xrd)是用philips panalytical x'pert pro衍射仪测试得到的，单色cu kα辐射(波长0.154nm)，x射线光子能力为45kv和40ma。表面电位图是通过布鲁克仪器公司的nanoscope v多模原子力显微镜和美国mikromasch公司的导电探针(nsc18，pt涂层，共振频率60-90khz，k＝2-5.5n/m)测试得到的。
[0049]
结果与讨论
[0050]
在惰性气氛下通过物理气相传输法(pvt)生长了板条状的c
60
单晶，并通过x射线衍射和原子力显微镜进行了表征，如图2a-c所示。主晶面与紧密堆积的(111)面相对应，且十分光滑，具有合适的分子台阶密度(《2steps/10μm)。使用带有金源漏触点的空气介电层场效应晶体管对晶体进行了四探针场效应传输测试。电子迁移率与栅压有关，高达2.5cm2/vs，通过近30个器件的测试，其平均迁移率为～1cm2/vs。随后用探针将一滴离子液体转移到c
60
晶体和凹陷栅极的间隙附近，如图2e所示。在毛细管作用力下，离子液体自动填充到c
60
晶体的下方间隙，形成离子液介电层。离子液的转移是在270k的探针台上、惰性气氛下完成的。离子液体被插入间隙后，平台温度立即降到～215k，刚好高于离子液的凝固点。在远低于室温下组装和工作是获得可重复装置的必要条件；这是由于edlts在室温下工作，离子液较窄的电化学窗口导致了不可逆的降解。
[0051]
在c
60
单晶edlts中使用了三种不同的离子液体，deme-tfsi[二乙基甲基(2-甲氧基乙基)铵双(三氟甲基磺酰)亚胺]、n4441-tfsi[三丁基甲基双(三氟甲基磺酰)亚胺铵]和n8881-tfsi[三辛基甲基铵双(三氟甲基磺酰)亚胺]；它们的化学结构如图2d所示。tfsi阴离子在每种情况下都是相同的。这些离子液电解质都是铵盐，其中正电荷位于核心的n原子上，烷基链提供了一个立体的空间位阻，将正电荷与邻近的离子或界面的c
60
分子分开，形成离域且非团簇的电荷分布。通过离子液体密度和计算机模拟(chembio3d)可以估计出一个阳离子半径。依据离子液体在界面处的二维投影面积a
cation
与单个c
60
分子的投影面积(a
c60
)进行比较，如表1所示，n8881阳离子的界面占据面积远远大于一个c
60
分子，而deme和n4441阳离子则小于c
60
。
[0052]
表1.不同离子液介电层的c
60
单晶edlt参数对比。
[0053][0054][0055]
a)
σs和n是在vg＝+2.5v时提取的；
b)
电容是在n-vg图的线性区域用公式
[0056]
图2f显示了基于三种不同离子液介电层的c
60
单晶edlts在215k时的典型四探针电导率(σs)与栅压(vg)之间的关系。由于低温以及相应的离子传输迟缓，延迟了双层的形成和湮灭，在所有扫描中都观察到了回扫的滞后现象。在215k时，σ
s-vg行为是可重复的，且在正栅压下，使用n8881-tfsi离子液的edlts总是比使用n4441-tfsi和deme-tfsi器件的σs高。晶体管在正栅压下开启与电子累积一致。所需的电压很低反映出离子液体的电容非常大(≥5μf cm-2
)。
[0057]
图3显示了使用deme-tfsi离子液介电层c
60
单晶edlts的完整数据。图3a显示了在215k下以20mv s-1
的扫描速率连续50次在vg＝-0.5v-～+2.5v范围内电导率σs的结果。电导率并未衰减，说明离子液介电层c
60
单晶edlts器件的稳定性较好。图3b显示了同一器件在不同扫描速率下的栅极位移电流i
disp
与vg的关系。这些曲线揭示vg从负的阈值电压循环到+2.5v，然后又回到阈值电压以下，对应着电子累积和耗尽的过程。在离子液作为介电层的情况下，清楚地看到沟道开启和关闭的起始电压，且vg仅为+1v，即很小的电压就可以驱动器件正常工作。对i
disp-vg曲线进行拟合(见阴影区域)可以得到一个可靠的电荷测量值，即半导体沟道中的栅极诱导产生的总电荷量。它随着vg线性增加，通过斜率计算得到deme-tfsi双电层的电容为7.8μf cm-2
，比硅片高近三个数量级(表1)。并且在vg＝+2.5v时，电子密度n＝5.2x 10
13
cm-2
，这相当于近0.5e/c
60
分子。
[0058]
图3c显示了较大栅压(vg＝+4v)时，漏极电流id和电导率σs与vg的关系。在较大的vg范围内，观察到显著的行为：vg＝+2.65v的正向扫描中，id和σs出现一个明显的峰值。该峰值在反向扫描中也很明显，朝着负方向移动了约0.7v。在高栅压下id和σs明显被抑制；c
60
表面的二维导电性基本关闭。在图3c的半对数i
d-vg图中，可以看到峰值电流是vg＝+4v时电流的103倍。图3d显示了在相同vg范围内相应的位移电流(i
disp
)。可以明显观察到，i
disp
也有明显的峰值。对i
disp
拟合，相应地n-vg曲线斜率比较平缓(实心圆曲线)，这对edlts来说是不寻常且前所未有的。因为累积的电子密度反映了晶体表面的二维电子态密度(dos)，i
disp-vg图中的峰值表明，一个电子亚带被填充。i
disp
到vg＝+4v的积分在晶体表面产生最大电荷密度n＝8.5x10
13
cm-2
或～0.8e/c
60
。此外，图3c中σs的峰值与i
disp
的峰值(垂直灰色虚线)一致，对应于n＝0.5e/c
60
。σs中峰值与i
disp
中峰值的对应关系可以通过能带填充理论解释，在dos的最大值附近出现电导峰值，即在0.5e/c
60
时有最大电导并在1e/c
60
以下电导完全关闭。通过金属与半导体接触电阻和不同扫描速率的测试，可以明确地得出电流抑制与接触电阻或扫描速率无关。
[0059]
图4是使用n4441-tfsi和n8881-tfsi介电层的c
60
单晶edlts测试数据。图4a和4b显示了使用n4441-tfsi的edlts的对数i
d-vg和线性i
disp-vg特性。在正向扫描vg＝+2.85v时，再次观察到id的峰值，同样对应于n～0.5e/c
60
。i
disp-vg的曲线也出现峰值，且i
disp
的最大值与id的峰值对应。总诱导产生的电荷在n＝0.8e/c
60
＝9x10
13 cm-2
时再次达到高峰。在n-vg关系的线性区，计算出双层电容为6.5μf cm-2
(见表1)，比deme-tfsi略低，这可能是阳离子半径大小的差异所致。总的来说，n4441-tfsi器件与deme-tfsi器件的结果非常相似。
[0060]
当使用n8881-tfsi对c
60
晶体进行栅极调控时，观察到明显不同的现象。图4c显示了对指数i
d-vg曲线的正向扫描中，在vg＝+3v和+5v处出现了两个弱峰。图4d中的i
disp-vg轨迹也截然不同；没有出现明显的峰值，而呈现出“盒状”轨迹，表明具有非常理想的电荷累积和耗尽行为。i
disp-vg的积分曲线并未出现平台，而是n随vg近似线性增加，直至vg＝+5.5v，对应于非常大的总电子累积n＝1.9x10
14
cm-2
＝1.7e/c
60
和双层电容5.8μf cm-2
(表1)。n8881-tfsi双电层电容低于deme-tfsi和n4441-tfsi，这与阳离子尺寸增加相符合，但使用n8881-tfsi离子液体可以扫描到更高的vg值，能够达到比deme-tfsi和n4441-tfsi高约一倍的电荷累积(表1)。i
disp
至vg＝+3v的积分再次表明id中的第一个弱峰出现在0.5e/c
60
处，与其他两种类型的edlt一样。然而，随着vg的增加，电导没有急剧下降，也没有任何子带被填充的证据。id在1e/c
60
处被部分抑制后，在1.6x10
14
cm-2
＝1.5e/c
60
(vg＝5v)处出现了第二个峰。
[0061]
图5a显示了三种不同的离子液体介电层c
60
单晶edlts的电导率σs与n的关系。所有edlt都在0.5e/c
60
附近电导率出现最大值，且都在1e/c
60
附近有一个最小值。在具有较小阳离子的edlts(deme和n4441)的情况下，σs在n＝1e/c
60
附近被完全抑制。相反，对于n8881器件，σs有一个软带隙，即在n＝1e/c
60
时不完全抑制σs，并且在1.5e/c
60
附近的较高电荷密度时σs出现另一个峰值。
[0062]
图5b显示了另一个重要结果。vg＝+2.5v时通过公式μ＝σs/ne来计算每种edlt的电子迁移率μ，并在215-～250k的有限温度范围内测试了其温度相关性。从图5b中可以看出，deme和n4441器件的迁移率随着温度的降低而降低，表现为热激活电荷传输。但对于n8881 edlts来说，迁移率随着温度的降低而增大，呈现出类能带电荷传输性能。这种截然不同的温度相关性与deme和n4441栅控器件中强烈的载流子局域化和n8881的非局域化相一致。所
有edlt中的四探针迁移率均低于空气介电层场效应器件的迁移率，这种现象主要归因于下面讨论的强局域化效应，以及已知的迁移率与栅绝缘体介电常数的关系。
[0063]
不同的电导率与电荷传输特性源于离子液中阳离子和c
60
载流子间的相互作用，以及c
60
本身的固有性质。面心立方c
60
晶体的lumo(导带)相当窄，约为0.5ev，因此认为电子和阳离子间的库仑相互作用以及电子与电子间的相互作用非常重要，特别是在极高的界面电荷密度下。实验数据表明，电荷的迁移与阳离子半径有关—大的阳离子半径具有高的σs、迁移率和较小的阈值电压v
t
，如图5c所示，以及在n＝1e/c
60
时较弱的电导抑制，这与库仑相互作用力一致。
[0064]
在deme和n4441的情况下，电导率在n＝0.5e/c
60
时达到最大值，在n＝1e/c
60
附近完全被抑制，这可以通过假设电子在c
60
晶体表面的强局域化来解释，如图5d所示。局域化的一个重要的原因是电子与阳离子的库仑吸引力，这种吸引力对于具有deme或n4441阳离子的edlt来说尤为强烈，因为阳离子半径r
cation
《r
c60
。计算这种吸引力高达0.5ev，与lumo带宽相当。这种相互作用可能会打破中性c
60
晶体lumo通常的三重简并态。假设每个电子都固定在单个c
60
分子上，当一半的c
60
分子带电时，电导率最大，如图5d所示，这对应于非简并lumo带的1/4填充。同样，当所有的c
60
分子都带电时，此时1/2的lumo被填满，电导率将达到最小，因为在c
60
上两个电子的库仑损耗超过了lumo带宽。根据mott-hubbard模型(用于研究固体材料电子排斥效应最常见的模型)，每个位点(一个c
60
分子)传导电子呈现整数时会导致一个"强关联"的相。在图5d中，假设库仑排斥力(hubbard u)打开了一个类似mott-hubbard的间隙，并将非简并的lumo带分成上下两个次能带。i
disp-vg的数据证实了次能带的存在。图3d和图4b中i
disp-vg曲线是界面二维态密度的体现，在1e/c
60
时的σs和i
disp
的减小与1/2能带电荷填充相一致，即完全填充了次能带。重要的是，传统的mott-hubbard模型只涉及电子与电子的相互作用，而忽略了电子与离子的相互作用，然而电子与离子的相互作用显然在σs和i
disp
中起到一定的作用。因此，简单的mott模型不能全面的描述c
60
单晶edlts中的电子结构和传输；详尽的描述还必须考虑界面阳离子对电荷分布和传输的影响，并且需要进一步的理论和实验证实。预测阳离子会在晶体/离子液体界面上产生抑制电位，无序或有序取决于累积的界面电荷。这个势能对于较小的阳离子(deme和n4441)来说会很明显，而且这个势能与哈伯德电子-电子相互作用相结合，导致1e/c
60
附近出现强绝缘状态的解释是合理的。
[0065]
当基于n8881的edlts的阳离子半径增加时，物理性质发生了明显的变化。载流子迁移率的增大表明累积的电子朝着非局域化分布，这意味着阳离子诱导产生的波纹状电势明显减弱。这种情况为观察电子-电子相互作用的影响提供了更好的机会。我们测量的215k附近的数据表明，与deme和n4441edlts相比，在n＝1e/c
60
时电导率的完全抑制不再发生。相反，图5a显示，存在一个软带隙，可能是哈勃间隙与热能相当所致。需要额外的低温测试来证实在n＝1e/c
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时σs是否被完全抑制。然而，在1e/c
60
附近对电导率的微弱抑制，有力地证明了电子相关物理学的参与。在mott-hubbard模型中，电导率的另一个最大值可能会出现在n＝1.5e/c
60
，这正是本实施例在用n8881-tfsi栅极调控的edlts中观察到的，对应于上层次能带的一半填充和整个lumo带的3/4填充。
[0066]
结论
[0067]
综上所述，本实施例采用edlts来研究c
60
单晶在非常大的表面电荷密度下的二维输运，该电荷密度甚至超过10
14
cm-2
或1e/c
60
。上述数据表明，这些系统中强烈的离子-电子
和电子-电子相互作用，特别是用两种离子液体deme-tfsi和n4441-tfsi栅极调控的c
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单晶的σ
s-n关系中有一个明显的峰值。该峰值发生在c
60
分子和离子液界面附近的表面电子密度n＝0.5e/c
60
处，并在n＝1e/c
60
附近完全抑制了σs。将离子液体改为n8881-tfsi，阳离子半径增加，产生了两个重大变化。首先，σs明显提升，且在n＝1e/c
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处对σs的抑制减弱。其次，c
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分子和离子液界面电子累积超过10
14
cm-2
。在这种情况下，出现两个电导率峰值，一个集中在n＝0.5e/c
60
，另一个靠近n＝1.5e/c
60
。此外，载流子迁移率与阳离子半径大小相关表明了c
60
单晶edlts中载流子-离子相互作用的重要性。c
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单晶edlts中的σ
s-n特性受到mott物理学和离子液中的阳离子诱导产生的波纹状表面电势的影响。波纹状表面电势的存在是与传统的mott模型的一个关键区别。重要的是，离子液体的阳离子半径增加，波纹状表面电势降低，实现了更高的电导率，并揭示了215k时的软带隙。
[0068]
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。